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2021年  第34卷  第12期

目录
高级氧化处理有机污水技术进展专题
无机助催化(类)芬顿反应降解有机污染物的研究进展
陈撰, 嵇家辉, 冉茂希, 邢明阳
2021, 34(12): 2787-2797. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.18
摘要(805) HTML (185) PDF(116)
摘要:
芬顿技术常用于去除水中的有机污染物,通过向溶液中加入Fe2+和H2O2便可以产生自由基并进一步氧化有机物,但传统的芬顿技术总是伴随着诸如铁泥、较窄的pH适用范围等缺点. 近年来,以MoS2为代表的一类无机助催化剂可以有效地促进(类)芬顿反应中Fe2+/Fe3+的循环以及反应中自由基的生成,MoS2因其表面存在的还原态金属活性中心可以有效地还原Fe3+或Co3+等金属离子并减少元素的流失. 为了进一步明确无机助催化剂的性能和微观机制,本文综述了以MoS2为代表的助催化剂在均相和非均相芬顿反应中对于H2O2及PMS的活化效果. 结果表明:无论是在均相还是非均相(类)芬顿反应中,MoS2、CoS2等表面存在的还原态金属活性中心均能显著促进(类)芬顿反应中金属离子的循环,并提高反应中强氧化性活性氧物种的浓度,而一些助催化剂在助催化芬顿反应的同时,甚至可以自产活性氧物种或是自主活化PMS. 但目前的研究仍存在一些不足,如无机助催化剂极有可能会给反应体系带来重金属离子的二次污染,一般的非均相催化剂及助催化剂的使用时限较短,并不能满足实际工业化的应用. 因此在未来的研究中,提高催化剂和助催化剂的反应稳定性和进一步提高反应活性应作为研究的重点. 其中,将纳米技术与催化剂和助催化剂的制备相结合,或进一步改善助催化剂的效能均可能有效推进无机催化剂及助催化剂在工业应用上的进程.
活化分子氧降解水中典型新污染物研究进展
李惠, 杨林峰, 刘佳佳, 及吉祥, 沈铸睿
2021, 34(12): 2798-2810. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.29
摘要(475) HTML (100) PDF(93)
摘要:
近年来,新污染物在水体中被频繁检出,其化学性质稳定、易生物积累,给生态环境和人类健康带来严重威胁. 为解决此问题,高级氧化技术逐渐发展为一种有前景的环境修复方法,在众多氧化剂中,分子氧(O2)是丰富、经济、绿色的氧化剂. O2主要经由催化促进的电子转移和能量转移途径而被活化,进而转化为活性氧物种(ROS). 活化O2转化为ROS,有望成为清除水中新污染物富有潜力的研究方法和实用技术. 目前,研发更高效催化材料(或其他类型活化材料),以实现对O2的高效活化和对污染物的彻底、快速降解是相关领域研究的关注焦点. 本文重点介绍了活化O2降解水中新污染物的基本概念和最新研究进展,包括O2可转化生成的主要ROS、O2活化策略、活化O2用于降解新污染物的研究成果等,并对O2活化所遇到的核心问题和未来发展趋势进行了总结和展望.
穿透式碳纳米管电极的制备及其高效降解水中抗生素的性能和机理
王致远, 刘富强, 沈忱思, 李方, 刘亚男, 刘艳彪
2021, 34(12): 2811-2819. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.26
摘要(279) HTML (100) PDF(53)
摘要:
为实现水中四环素类抗生素的高效降解,本文设计开发了一种基于电活性碳纳米管(CNT)电极的穿透式电芬顿系统,采用水热法制得纳米铁和二硫化钼共修饰的CNT阴极材料(Fe-MoS2@CNT),分析不同因素对电芬顿催化降解四环素性能的影响. 结果表明:基于改性CNT电极的穿透式电芬顿系统对四环素表现出良好的去除性能,电压和流速等对四环素的降解动力学具有显著影响. 该系统的最优试验条件:Fe掺杂量为0.3 mmol/L、外加电压为-2.5 V、流速为0.85 cm3/(min·cm2). 在最优试验条件下,反应60 min内四环素的降解率可达到95%,羟基自由基为主导的活性物种. 连续运行240 min后,该系统对四环素的降解率仍保持在85%以上,且在实际湖水环境水基质中对四环素降解率也可达到87.2%. 研究显示,Fe-MoS2@CNT膜电极具有优异的催化性能及可重复利用性,可以高效降解水中四环素类抗生素.
间歇超声波强化ZVI/PS体系氧化降解磺胺抗生素
崔皓, 田禹, 张军
2021, 34(12): 2820-2830. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.06.26
摘要(201) HTML (59) PDF(49)
摘要:
磺胺抗生素(SAs)作为最早应用的一类化学合成抗菌药,其大量使用和排放对水环境造成严重污染,引起了人们对于水环境安全的高度关注. 因此,选取了水环境中检出率较高的5种特征SAs作为目标污染物,分别为磺胺甲基嘧啶(SMR)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)、磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺异恶唑(SIX)和磺胺噻唑(STZ). 利用高效液相色谱质谱联用仪(HPLC-MS-MS)对降解过程产生的中间产物进行检测和分析,深入研究了间歇超声波(US)强化ZVI/PS体系(简称“US-ZVI/PS体系”)降解5种SAs的效能和反应路径. 结果表明:①在US强度、pH、ZVI(零价铁)浓度和PS初始浓度分别为0.25 W/cm3、6.0、0.6 mmol/L和1.4 mmol/L条件下,30 min反应时间内,US-ZVI/PS体系对5种SAs的降解效率均超过95%. ②US-ZVI/PS体系降解5种SAs的过程均符合拟一级反应动力学,5种SAs降解速率常数大小依次为SMR(0.223)> SMT(0.215)>STZ(0.203)>SIX(0.181)> SMX(0.119). ③5种SAs的降解活性位点为苯环上邻位的3号C原子、苯氨基上的7号N原子、磺酰胺基上的8号S原子和11号N原子,US-ZVI/PS体系降解5种SAs的相同反应路径包括S—N键断裂、C—N键断裂、苯环羟基化、苯胺氧化和R取代基氧化过程,与五元环SAs相比,六元环SAs反应路径多一个N—N重排过程. 研究显示,US-ZVI/PS体系能够实现不同结构SAs的快速降解,是一种绿色、高效的高级氧化技术.
自组装超分子前驱体制备管状氮化碳及模拟太阳光光催化降解水中双氯芬酸
刘晓娜, 黄韬博, 陈龙, 李博, 钱天伟, 李璠, 刘文
2021, 34(12): 2831-2840. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.14
摘要(373) HTML (132) PDF(61)
摘要:
石墨相氮化碳(g-C3N4,GCN)作为一种新型无金属二维材料,因在可见光驱动下能够降解水中新有机污染物而备受关注. 但传统石墨相氮化碳存在比表面积小与活性位点少的弊端,严重限制了其应用前景. 为改良氮化碳性能,利用超分子自组装前驱体热聚合方法成功制备了微米级管状石墨相氮化碳(TCN),使用扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术手段,对TCN的形貌、元素组成、晶体结构、电化学性能等进行表征. 研究还选取双氯芬酸(DCF)作为目标污染物,探索其降解行为与机理. 结果表明:①TCN基本结构单元为七嗪环,但比表面积(20.9 m2/g)较GCN增加了1倍以上. ②TCN (100)晶面暴露增强,晶面调控暴露出更多七嗪环边缘氮原子的孤对电子,利于光生电子激发和载流子分离,从而增强光催化活性. ③TCN能带带隙为2.48 eV,小于GCN (2.69 eV),说明TCN对可见光的吸收能力提升. ④莫特-肖特基曲线、光电流、阻抗谱图和扫描伏安谱图等电化学性能测试结果表明,TCN的光生电子转移效率大幅提升,有利于抑制光生空穴-电子对(h+-e-)的复合. ⑤TCN在模拟太阳光驱动下降解双氯芬酸(DCF)的动力学试验中准一级动力学常数(k1)达6.99×10-2 min-1,是GCN的5.5倍. ⑥电子自旋共振谱(ESR)和自由基淬灭试验证实,体系中超氧根自由基(·O2-)是最重要的活性氧物种,光生空穴(h+)也对DCF的降解有贡献. 研究显示,以超分子自组装的方式制备石墨相氮化碳的前驱体将有助于促进氮化碳可见光吸收、加速载流子分离,并提升光催化活性.
Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4复合光催化体系降解盐酸四环素机理研究
许洋, 蒲生彦, 季雯雯, 杨曾
2021, 34(12): 2841-2849. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.16
摘要(345) HTML (291) PDF(52)
摘要:
为提高钒酸铋(BiVO4)对盐酸四环素(TC-HCl)在水溶液中的降解效率,以银基材料(Ag/Ag2O)和石墨相氮化碳(g-C3N4)共同改性BiVO4,通过水热法、煅烧法、湿浸渍法、沉淀和热分解法分步制备了Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4四元复合材料;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射光谱法(UV-vis DRS)等方法对复合材料的形貌结构、元素分布及光学性质进行了表征. 结果表明:①沉积了Ag/Ag2O粒子后,复合材料对TC-HCl的吸附能力显著提高. ②纳米Ag粒子的表面等离子体共振效应(SPR)以及g-C3N4的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的光催化性能. ③相较于BiVO4、g-C3N4及g-C3N4/BiVO4,该复合材料对TC-HCl的降解效果最佳,降解率可达89.19%,且经过4次循环使用后仍能保持74.8%的降解率. ④UV-vis及XPS分析证明,该复合材料的可见光响应拓展至548 nm,可吸收更多可见光. ⑤体系自由基捕获试验证明,·O2-h+在光催化降解TC-HCl过程中发挥主要作用,且h+的作用大于·O2-. 研究显示,Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4是一种高效稳定的复合光催化剂,其在处理TC-HCl抗生素废水方面具有潜在的应用前景.
氯离子活化过氧乙酸对罗丹明B的降解性能及机理研究
王静晓, 朱柯安, 陈飞
2021, 34(12): 2850-2858. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.19
摘要(352) HTML (126) PDF(60)
摘要:
为解决传统H2O2(过氧化氢)体系对高盐特性染料废水去除效率低的问题,筛选合适的氧化剂迫在眉睫. PAA(过氧乙酸)因具备氧化还原电位较高、裂解所需键能较低、对pH适应范围更广等优点具有巨大的应用潜力. 因此,采用高浓度梯度Cl-活化PAA用于去除RhB(罗丹明B),通过对比不同体系的降解效果、控制Cl-浓度和PAA投加量等反应条件,探究Cl-/PAA体系降解RhB的催化性能及反应机理. 结果表明:①Cl-/PAA体系对RhB的氧化能力远高于Cl-/H2O2体系,并且RhB降解过程符合拟一级反应动力学模型,提高氧化剂PAA的投加量和催化剂Cl-的浓度、降低初始RhB浓度均有利于目标污染物的去除. ②在初始RhB浓度为10 mg/L、PAA投加量为2.0 mmol/L、Cl-浓度为400 mmol/L后续处理条件下,10 min内RhB的降解率达到96.2%. ③pH对RhB的降解影响微弱, Fe3+促进了RhB的降解,K+对降解过程轻微抑制,NO2-、CO32-、HCO3-则表现出非常显著的抑制作用,脱色率分别降低了70.8%、83.8%和90.8%,而Mn2+、SO42-对RhB降解无显著影响. ④RhB在超纯水、自来水及反渗透水不同水源中的降解率无明显变化,具有良好的应用前景;结合自由基捕获试验及电子自旋共振证明,Cl-/PAA体系中产生的乙酰氧基、乙酰过氧基及单线态氧是在RhB降解中起主导作用的活性物质. 研究显示,Cl-活化PAA对去除罗丹明B具有较高的催化活性,通过模拟实际废水证明Cl-/PAA是一种可行的高级氧化技术.
超薄硫掺杂石墨相氮化碳纳米片光催化降解双酚A
王燚凡, 佘少桦, 孙传智, 朱明山, 陆钢
2021, 34(12): 2859-2866. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.23
摘要(276) HTML (125) PDF(41)
摘要:
内分泌干扰物双酚A (BPA)的广泛分布对水环境和人类健康造成了潜在的威胁. 为探究超薄硫掺杂的石墨相氮化碳纳米片(US-CN)对BPA的光催化降解性能及其降解机理,使用US-CN对BPA进行了光催化降解,使用电子顺磁共振(EPR)检测了光降解过程中产生的反应性氧自由基(ROS),通过密度泛函理论(DFT)结合自然布局分析(NPA)计算了BPA的原子电荷值,使用LC-MS检测了BPA光催化降解过程的中间产物. 结果表明:①US-CN在可见光(VL)下(简称“US-CN/VL体系”)100 min内对BPA的去除率可达66.39%,去除率的准一级反应动力学常数约为石墨相氮化碳(CN)的6倍. ②在US-CN/VL体系中添加L-组氨酸后,60 min内BPA的去除率从50.00%降至6.45%,表明单线态氧(1O2)是导致BPA降解的主要ROS. ③在US-CN/VL体系中,1O2可能由超氧自由基或溶解氧转化产生. ④基于密度泛函理论计算了BPA分子易被1O2攻击的富电子原子位点, 并检测出BPA的5种降解中间产物,推测BPA在US-CN/VL体系中可能存在去甲基化和羟基化两种降解路径. 研究显示,US-CN在可见光下能产生以1O2为主的ROS,攻击BPA的富电子原子,对BPA有良好的光催化效果.
大气环境
工业行业源头-过程-末端全过程减排潜力评估研究
孙园园, 白璐, 张玥, 乔琦
2021, 34(12): 2867-2875. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.15
摘要(347) HTML (117) PDF(55)
摘要:
为探究行业不同工艺的污染物减排潜力,将污染物减排聚焦至行业产排污工艺,基于自上而下与自下而上结合的测算方法建立了一套源头-过程-末端全过程协同减排潜力评估模型——SPECM,选择广东省佛山市顺德区为研究区域,以污染物VOCs为主要对象测算减排潜力. 结果表明:①VOCs产生量较大但产污强度较低的减排行业(Ⅰ)和VOCs产生量较大且产污强度较高的减排行业(Ⅲ)是顺德区VOCs减排中需重点管控的行业,其源头-过程-末端全过程协同减排潜力最高达顺德区VOCs排放总量的71.23%. ②通过穷举法测算减排目标下源头-过程-末端全过程协同减排潜力系数,获得1.8×104组可行解. ③根据顺德区生产现状对减排潜力系数进行优化,对于具有源头减排潜力的木质家具制造行业、泡沫塑料制造行业和家用厨房电器具制造行业,其源头减排潜力系数取8%~13%,过程和末端减排潜力系数分别取20%~50%和60%~100%,共265组可选方案;对于其他仅具有过程和末端减排潜力的行业,其过程和末端减排潜力系数分别选取40%~80%和70%~100%,共2 230组可选方案. 研究显示,SPECM模型能够将行业减排具体到生产工艺减排,并可以针对性地提出行业减排方案.
京津冀及周边民用散煤燃烧控制对北京市PM2.5的影响
徐双喜, 张众志, 杜晓惠, 李洋, 张树宪, 续鹏, 张博雅, 孟凡
2021, 34(12): 2876-2886. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.10.08
摘要(229) HTML (55) PDF(53)
摘要:
为评估京津冀及周边“2+26”城市农村居民面源污染控制成效,揭示其对北京市秋冬季重污染天气PM2.5污染的改善作用,及其对PM2.5组分硫酸盐形成机制的影响,采用空气质量模型对北京市2018—2019年秋冬季5次重污染事件进行了模拟. 结果表明:①在“2+26”城市平原地区民用散煤削减90%的控制情景下,区域PM2.5浓度最大值由324 μg/m3降至251 μg/m3,下降了23%. 北京市城区PM2.5浓度由139 μg/m3降至124 μg/m3,下降了11%;同时,北京市城区SO2、硫酸盐浓度分别降至6.2、14.9 μg/m3,分别下降了45%、24%. ②农村居民面源污染控制前北京市硫酸盐浓度的正贡献来源主要受水平平流输送过程影响,控制后水平平流输送过程仍起主导作用,但该过程在水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散、垂直扩散这4个物理过程中的绝对重要性上升了2%;此外,农村居民面源污染控制后垂直扩散清除过程对硫酸盐浓度的贡献下降了33%,气溶胶二次转化过程的贡献下降了25%,但SO2向硫酸盐转化的速率加快,其小时转化率上升了1.44%. ③ISAM源解析方法结果表明,控制情景下区域工业过程是影响北京市SO2浓度的最主要行业源因素,平均贡献率为65%,硫酸盐工业过程源的平均贡献率为82%. 区域来源分析表明,北京市SO2来源主要为外地源输送,硫酸盐主要来源与SO2一致,其中河北省贡献较大,其对SO2、硫酸盐的平均贡献率分别达43%、40%. 研究显示,控制情景下污染期间北京市PM2.5污染改善,且污染物浓度、形成过程和来源贡献均发生明显变化.
山西省某市焦化行业大气污染物排放特征
郭凤艳, 杨飞, 邓双, 王洪昌, 朱金伟, 郭威, 彭林
2021, 34(12): 2887-2895. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.21
摘要(346) HTML (113) PDF(46)
摘要:
采用实测法与排放因子/排污系数法相结合,建立了山西省某市2018年焦化行业分工序大气污染物精细化排放清单. 通过实测法计算焦炉和地面除尘站有组织大气污染物本地化排放因子/排污系数,并考察了其与炉型、产能和炭化室高度的相关性. 结果表明:①2018年山西省某市焦化行业SO2、NOx、PM2.5、PM10排放量分别为2 779.7、9 092.5、3 357.2和5 687.6 t;炭化室高度为4.3 m的捣固机焦炉企业产能与污染排放量均最大. ②实测机焦炉SO2、NOx、颗粒物平均排放因子/排污系数分别为0.069 5、0.624 4、0.024 7 kg/t,地面除尘站颗粒物平均排放因子/排污系数为0.016 8 kg/t,热回收焦炉SO2、NOx、颗粒物平均排放因子/排污系数分别为0.186 6、0.642 4、0.045 6 kg/t. ③实测焦炉SO2、颗粒物排放因子/排污系数均与炭化室高度呈显著负相关. 研究表明,2018年山西省某市焦化行业产能结构相对落后,因原料、炉型和控制技术等差异,相同产能的不同企业间大气污染物排放量差异较大;机焦炉颗粒物、NOx以及热回收焦炉NOx的排放均高于全国平均水平,而其SO2排放偏低.
水环境
重庆市浅层地下水污染源解析与环境影响因素识别
张虹, 魏兴萍, 彭名涛
2021, 34(12): 2896-2906. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.10
摘要(263) HTML (59) PDF(69)
摘要:
为了有效防控山地城市复杂地质条件下的浅层地下水污染,明晰地下水污染的影响因素,基于重庆82个浅层地下水监测点的15项水质指标,运用绝对主成分-多元线性回归模型(APCS-MLR),解析不同水质指标的污染源因子,量化因子对地下水质的贡献率;基于地下水脆弱性理论,借助地理探测器识别岩溶区、非岩溶区地下水污染的关键影响因素. 结果表明:①重庆市浅层地下水受人类活动影响大,总大肠杆菌群、Fe、Mn等元素超标率在50%以上;②重庆市浅层地下水污染源因子主要包括淋溶富集-城镇生活污染因子(贡献率42%)、地质环境背景因子(17.83%)、工业污染因子(13.74%)、农业污染因子(6.78%),方差累计贡献率为80.34%;③重庆市浅层地下水污染强度空间分布总体呈现西部都市区及周边>中部>东南部>东北部的空间分布格局. 土地利用类型、坡度、土壤质地等3个因子对全域地下水污染具有较高的解释力,是浅层地下水污染的关键影响因子;④土地利用类型与降雨强度、土地利用类型与水力传导系数、土壤与坡度等双因子交互非线性增强了对重庆市浅层地下水污染的解释力. 研究显示:污染源强与路径因子相结合能更好地解释地下水污染差异化;地理探测器为识别地下水污染影响因子提供了有效的探索方法.
抗坏血酸强化含水层介质Fenton降解PNP研究
肖超, 张东国, 张晓雪, 牛远, 袁英, 汪洋, 唐军, 鹿豪杰, 李娟
2021, 34(12): 2907-2916. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.06.11
摘要(177) HTML (52) PDF(19)
摘要:
为解决Fenton技术在地下水有机污染的原位修复中铁基材料难注入、降低二次污染的问题,并拓宽适用的pH范围. 以含水层介质(aquifer medium,简称“AM”)中的铁矿物为铁源,综合考虑区域地下水系统分区、地质类型和地质时代,采集京津冀5处典型地区浅层含水层介质,以天然还原剂/配体-抗坏血酸(ascorbic acid,简称“AA”)为强化试剂,构建了AM/AA/H2O2体系,并探究该体系对硝基苯酚(PNP)的降解效能以及环境pH对PNP降解的影响,同时揭示了AM/AA/H2O2体系降解污染物的机制. 结果表明:①五处含水层介质主要为长石类介质和碳酸盐类介质,表面都均匀分布了一定量的铁矿物,且以长石类介质催化H2O2分解降解PNP效果较好. ②抗坏血酸可显著促进含水层介质催化H2O2分解降解PNP,反应40 h内PNP的去除率最高可在89.00%以上(TOC的去除率为84.03%),与未加抗坏血酸的体系相比提升了6.82倍. ③降解PNP的主要功能自由基为·OH,是由液相中经抗坏血酸络合的铁离子催化H2O2分解产生的. ④与传统Fenton体系相比,抗坏血酸可有效拓宽AM/H2O2体系适用的pH范围,初始pH在5~10的范围内对PNP的降解无显著影响. 研究显示,AM/AA/H2O2体系在地下水有机污染的原位修复中具有较大的应用潜能.
游离氨与游离亚硝酸对中试膜生物反应器短程硝化及微生物群落结构的影响
张广瑞, 胡利强, 李海松
2021, 34(12): 2917-2923. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.07.02
摘要(296) HTML (83) PDF(33)
摘要:
为探究FA(游离氨)与FNA(游离亚硝酸)对短程硝化及微生物群落结构的影响,采用中试MBR(膜生物反应器),以高浓度NH4+-N废水为处理对象,考察MBR对NH4+-N的去除效果,通过计算FA与FNA浓度,分析其对短程硝化的影响,利用16S rRNA基因高通量测序技术分析微生物群落结构并对功能基因进行预测. 结果表明:①通过将NH4+-N容积负荷逐渐从0.11 kg/(m3·d)提升至0.75 kg/(m3·d),MBR在第18天实现了全程硝化向短程硝化的转变. ②MBR稳定运行过程中,FA和FNA浓度分别维持在1.03~3.52和0.033~0.118 mg/L,NAR(亚硝酸盐积累率)为65.70%~80.24%,实现了NO2--N的稳定积累,此时NH4+-N去除率为87.92%~97.18%. ③进水由模拟废水向实际工业废水的转变没有对NAR产生较大影响,表明中试MBR具有较强的适应能力. ④16S rRNA基因高通量测序分析结果表明,维持MBR内FA和FNA浓度能够富集AOB(氨氧化菌)Nitrosomonas(7.99%),抑制NOB(亚硝酸盐氧化菌)活性,进而实现短程硝化;MBR运行第50天时,Amo(氨单加氧酶)功能基因相对丰度为第0天时的371倍,进一步验证了短程硝化过程的实现. 研究显示,FA与FNA对NOB的抑制在维持中试MBR短程硝化中起重要作用,微生物群落结构的变化与MBR内FA和FNA浓度有关.
金属-有机骨架MIL-88A (Fe)及其复合物的合成与高级氧化降解水体有机污染物的研究进展
王茀学, 王崇臣
2021, 34(12): 2924-2934. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.24
摘要(1205) HTML (166) PDF(159)
摘要:
本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate, 过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展. 系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌法、机械化学法、重结晶法和光化学还原法制备MIL-88A(Fe)及其复合物的反应条件和产物形貌特征. MIL-88A(Fe)具有环境友好、能被可见光激发及稳定性好等特点,其表面Fe(Ⅲ)不饱和位点丰富且均匀,利于作为催化剂用于高级氧化. MIL-88A(Fe)受光激发产生的光生电子-空穴容易复合,导致其光催化性能较差. 但在类芬顿、激发PS和催化臭氧氧化等体系中,添加的氧化剂作为电子受体快速消耗电子,有效克服了光生电子-空穴复合问题. 此外,将MIL-88A(Fe)与其他功能材料复合可进一步改善其光生电子-空穴分离效率、提高光吸收能力及水稳定性. 总之,MIL-88A(Fe)及其复合物在光芬顿、活化PS和催化臭氧氧化降解有机污染物方面具有较大的实际应用潜力.
生态环境
中蒙毗邻草原区荒漠化时空动态研究
王旭, 刁兆岩, 郑志荣, 靳三玲, 马普, 吕世海
2021, 34(12): 2935-2944. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.02
摘要(199) HTML (83) PDF(38)
摘要:
草原荒漠化是导致沙尘暴频发的重要原因,为掌握中蒙毗邻草原区荒漠化的时空动态,利用2001年、2010年和2020年的Landsat和Modis遥感影像、Albedo-NDVI特征空间及荒漠化监测差值指数(DDI)对该区域荒漠化动态特征及其驱动因素进行了研究. 结果表明:①2001—2020年中蒙毗邻草原区荒漠化现状呈“西高东低、南高北低”的空间特征. 其中,蒙古苏赫巴托尔省典型草原区以未荒漠化(ND)和轻度荒漠化(LD)为主,东戈壁省荒漠草原区以极重度荒漠化(ESD)和重度荒漠化(SD)为主;中国内蒙古自治区荒漠草原以中度荒漠化(MD)和重度荒漠化(SD)为主. ②2001—2020年研究区荒漠化总体呈逆转态势,净逆转面积(荒漠化逆转面积与加剧面积之差)约147 220 km2,其中2001—2010年逆转面积占34.89%,2010—2020年逆转面积占65.11%. ③研究区荒漠化逆转程度总体呈现“东高西低”格局,其中,中国内蒙古自治区的荒漠草原区逆转趋势最为明显. ④研究区荒漠化程度与年降水量呈极显著负相关(P < 0.01),表明降水增加有助于区域荒漠化逆转;近20年来降水量波动增加决定了中蒙毗邻草原区土地荒漠化总体呈逆转态势,而中国在中蒙毗邻草原区实施的多项生态保护工程有效加速了荒漠化逆转速率. 研究显示,实施荒漠草原区的生态保护和修复政策可有效遏制荒漠化的发展并促进荒漠化逆转,在巩固我国荒漠化治理政策的同时,应加强与邻国合作,以防治境外荒漠化程度加重导致的沙尘暴灾害.
基于关键指标的黄河流域近20年生态系统质量的时空变化
李冠稳, 高晓奇, 肖能文
2021, 34(12): 2945-2953. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.28
摘要(364) HTML (94) PDF(76)
摘要:
黄河流域生态系统质量直接关系到国家中长期生态安全和高质量发展,研究黄河流域生态系统质量时空变化,可为黄河流域的生态保护和高质量发展提供参考. 基于长时间序列MODIS数据,提取能够反映生态系统质量的归一化植被指数(NDVI)、叶面积指数(LAI)、表层水分含量指数(SWCI)和陆地表面温度(LST)4个关键指标构建遥感生态指数(remote sensing ecological index, RSEI),结合Sen+Mann-Kendall检验和Hurst指数,分析黄河流域2000—2018年生态系统质量变化情况及变化趋势. 结果表明:2000年、2010年、2018年3个年份RSEI与各指标的平均相关系数为0.856,均高于各指标之间的平均相关系数,RSEI能够综合反映黄河流域生态系统质量. 近20年黄河流域生态系统质量存在局部改善与退化并存的现象,其中改善面积占52.84%,主要分布在湟水谷地、黄土高原、鄂尔多斯高原、河套平原和宁夏平原;退化面积占18.48%,主要分布在黄河源区、陕西关中盆地和黄河下游. Hurst指数分析表明,黄河源区生态系统质量未来呈改善趋势,黄土高原持续性改善和未来退化趋势并存,鄂尔多斯高原、阴山南麓、子午岭以未来变化不确定为主,陕西关中盆地以持续性退化为主,生态系统质量未来变化趋势不确定和持续性退化的区域仍需要持续关注. 研究显示,基于关键指标的遥感生态指数能够综合反映黄河流域生态系统质量状况,近20年黄河流域生态系统质量改善面积占52.84%,远高于退化面积(18.48%),且黄河源区生态系统质量未来以改善为主.
1985—2016年安固里淖湖泊湿地生态系统稳态转变及对气候变化的响应
杨丹, 王文杰, 吴秀芹, 蒋卫国, 张欢
2021, 34(12): 2954-2961. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.17
摘要(253) HTML (76) PDF(40)
摘要:
气候变化及人类活动严重影响着湿地的生态系统健康和可持续发展,进而对区域生态安全产生威胁. 以京津冀坝上地区典型内陆湖泊安固里淖湿地为例,结合1985—2016年的Landsat TM/ETM+影像数据生成MVWR指数(modified vegetation water ratio,修正化植被水体指数),基于“杯球”模型量化分析安固里淖湿地稳态转变与生态弹性,并进一步探究湿地稳态转变与生态弹性对气候变化的响应. 结果表明:①1985—2016年来安固里淖湿地于1995年、2004年发生了稳态转变,其RSI(regime shifts index,稳态转变指数)分别为0.973、2.108;1995年发生恢复性稳态转变,使得湿地水量增加、水域面积扩大,植被生长状态有所恢复;2004年发生退化性稳态转变,使得湿地进入严重受损状态,且2004年后湿地干涸的时期持续时间增加. ②就湿地稳态转变的空间分布而言,安固里淖湿地发生波动和剧烈波动的面积达9.26 km2,占比为17.81%,主要分布在湿地外围东部和南部,虽然湿地核心区域发生稳态转变的强度不及湿地外围东部和南部,但是在核心区小的转变仍能导致湿地生态系统的严重退化,使湿地整体发生稳态转变. ③1985—2016年安固里淖湿地生态系统弹性水平呈持续性下降,降幅达37.5%,从干涸中的恢复难度增加. ④气候要素中气温与降水对安固里淖湿地稳态转变均有影响,其中降水的影响更加显著,尤其是受前期降水影响明显,湿地稳态转变与长期的水量变化有关. 研究对湿地较长时间内的稳态转变及弹性状态变化定量化分析,以揭示湿地的退化过程,将生态系统弹性的持续下降作为湿地退化预警的一个信号,可为湿地的管理及修复提供理论依据和方法借鉴.
土壤与固废
基于受体模型与地统计的耕地土壤重金属污染源解析
吕柏楠, 王超, 师华定, 李明秋
2021, 34(12): 2962-2969. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.22
摘要(245) HTML (46) PDF(54)
摘要:
为探明云南金子河流域耕地土壤重金属污染现状与主要来源,有效开展土壤污染防治, 通过土壤采样与数据统计分析评价了金子河流域典型耕地的重金属污染风险,采用指示克里格方法阐明了研究区重金属元素的空间分布,使用主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型进行土壤重金属源解析,并量化其贡献率. 内梅罗综合污染指数法评价结果表明,本研究区中90.79%的土壤点位为重度污染,土壤整体处于重度污染水平. 指示克里格插值结果显示,元素Cd、As、Pb污染的高概率区域主要分布在研究区西部与西南部,Cd、Pb污染的高概率区域主要分布在研究区北部,而Cd、As、Pb污染的低概率区域主要分布在研究区东部及东南部. PCA-MLR模型解析重金属污染来源包括:研究区整体自然源贡献率为12.79%,工业源贡献率为87.21%;东岸自然源、工业源贡献率分别为92.46%、7.54%,西岸自然源、工业源贡献率分别为8.98%、91.02%. 研究显示,金子河流域西岸区域的重金属污染风险明显高于东岸区域,分区域进行源解析可以有效揭示局部污染特性,更为准确地识别污染来源.
填埋场渗漏条件下的自然电位响应特征及影响机制
能昌信, 杨健, 徐亚, 赖凯伦, 刘凡, 刘景财
2021, 34(12): 2970-2979. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.20
摘要(232) HTML (106) PDF(33)
摘要:
为探索自然电位法监测填埋场渗漏的可行性及适用条件,需在中试尺度揭示渗滤液渗漏条件下的自然电位异常特征和关键影响因素. 通过构建试验场地来模拟填埋场的渗漏场景,模拟填埋场代表性渗漏速率下的自然电位异常,分析自然电位信号对渗漏速率敏感性和响应关系,同时分析不同采样电极条件对检测信号的影响. 结果表明:①渗漏条件下,渗漏区域的自然电位发生明显变化,因此自然电位可以作为渗漏的响应指标;另外,渗漏条件下,自然电位时序方差的峰值位置与渗漏通道区域重叠,表明时序方差可以作为漏点精准定位的指标. ②自然电位与渗漏速率成正比,当渗漏速率为200 mL/s时,不极化电极检测到的自然电位异常高达16.1%;当渗漏速率分别减至166.67和102.04 mL/s时,自然电位异常相应减至9.3%和3.7%;当渗漏速率降至43.48 mL/s时,已不能观测到自然电位异常. ③相比于极化电极,不极化电极对渗漏条件下自然电位异常变化的响应更为敏感,能够更及时响应并精准定位渗漏的位置. 研究显示,通过检测自然电位可实现对渗漏点的精准定位;渗漏速率与自然电位异常呈显著正相关趋势;相较极化电极,不极化电极具有更高的稳定性能和检测精度.
堆肥腐殖酸形成及其电化学活性
油畅, 崔骏, 李强, 刘娇娴, 郑明霞, 杨超, 何小松, 张茉莉, 涂响
2021, 34(12): 2980-2988. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.25
摘要(280) HTML (61) PDF(35)
摘要:
为探究堆肥腐殖酸形成过程及腐殖酸的氧化还原性能,以城市生活垃圾不同堆肥阶段提取的腐殖酸样品为研究对象,运用现代色谱学技术、光谱学方法和电化学分析,研究了堆肥过程不同形态氮和碳官能团形成腐殖酸的特征,探究了堆肥腐殖酸的氧化还原性能及影响因素. 结果表明:堆肥腐殖酸中50%~75%的氮为氨基酸态氮,检出的15种氨基酸中酸性氨基酸(Asp和Glu)含量(高于100 mg/g)最高、丝氨酸(Ser)含量(3.78 mg/g)最低. 与堆肥腐殖酸中其他组分和官能团相比,氨基酸易被生物降解和利用,其含量随着发酵的进行呈下降趋势,后期氨基酸态氮占比逐渐降低. 腐殖酸中碳有多种形态,包括苯环、羧基、脂肪族等多种官能团,随着堆肥发酵的进行,木质纤维素降解形成腐殖酸,脂肪族官能团亦被氧化降解;与之相反的是,腐殖酸中羧酸类、醛、酮及苯环等官能团不断增加,导致腐殖酸氧化还原性能增强. 氧化和还原过程中,腐殖酸得失电子均会造成部分官能团结构破坏,大分子腐殖酸被降解和转化为小分子有机物. 研究显示,堆肥腐殖酸活性较高,可利用腐殖酸修复环境过程,但需要适当补充活性腐殖酸,防止腐殖酸因修复氧化还原过程导致降解后只能作为碳源.
环境污染与健康
长江口外围重要港区及邻近海域沉积物中有机锡分布特征及生态风险评价
束胜男, 沈婉晴, 尹杰, 胡承晨, 李娟英
2021, 34(12): 2989-2996. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.06
摘要(206) HTML (94) PDF(24)
摘要:
为全面了解长江口外围重要港区及邻近海域沉积物中有机锡(OTCs)污染状况,主要选取长江口外围重要港区及邻近海域共29个点的表层沉积物,分析其OTCs含量并进行生态风险评价. 使用气相色谱-三重四级杆串联质谱仪(GC-MS/MS)对沉积物中三丁基锡(TBT)、二丁基锡(DBT)、一丁基锡(MBT)、三苯基锡(TPhT)、二苯基锡(DPhT)、一苯基锡(MPhT)共6种OTCs化合物的含量进行测定,结果表明:①MBT、DBT、TBT、MPhT、DPhT和TPhT在长江口外围重要港区及邻近海域均被检出,其含量(以干质量计、以锡离子计)范围分别为nd (未检出)~16 ng/g、nd~7.8 ng/g、nd~2.6 ng/g、nd~1.0 ng/g、nd~2.3 ng/g、nd~3.3 ng/g,检出频率分别为82.8%、48.3%、6.9%、41.4%、75.9%、72.4%. ②空间分布总体呈离海岸港口越近OTCs污染越严重的趋势,部分渔业活动频繁区域OTCs污染相对较高且TBT、TPhT可能存在新近输入. 与其他地区相比,该研究区域OTCs整体污染水平较低且主要来源于历史残留和沿岸发达地区的污水输入. ③生态风险评价表明,虽然长江口外围重要港区及邻近海域整体OTCs污染风险水平较低,但根据荷兰国家海岸与海洋管理研究所(RIKZ)提出的《沿海海洋沉积物质量指南》,TBT和TPhT的最大允许浓度分别为0.7和1.0 ng/g,仅个别位点超过最大允许浓度,且均出现在渔业活动频繁区域. 研究显示,长江口外围重要港区及邻近海域总体OTCs含量和生态风险均处于较低水平,但对于某些TBT、TPhT的新近输入区域应持续关注.
江苏省某市部分农村河道水体和污水处理厂主要工艺环节病毒污染状况调查
陈晓峰, 朱迅, 冯微宏, 丁新良, 钱燕华, 许秋瑾
2021, 34(12): 2997-3001. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.10.12
摘要(153) HTML (41) PDF(22)
摘要:
为研究江苏省某市农村河道水体和污水处理厂主要工艺环节病毒的污染状况,分析常见理化因素与病毒污染之间的相关性,对江苏省某市部分农村河道水体和污水处理厂主要工艺环节7个水样、1个污泥和2个沉积物样点进行为期9个月的病毒(包括诺如病毒G Ⅰ、诺如病毒G Ⅱ、轮状病毒、札如病毒、腺病毒、星状病毒、肠道病毒)污染状况监测采样(共90份样本),通过阴离子膜吸附-洗脱法进行富集,荧光定量RT-PCR检测法对病毒进行检测,分析病毒污染状况;同时,监测水温、pH、COD(化学耗氧量)、TP(总磷)、TN(总氮)、EC(电导率)和DO(溶解氧)等7个理化指标的变化情况,探讨这些常见理化因素与病毒污染之间的相关性. 结果表明:90份样本中,诺如病毒G Ⅱ检出率为36.67%,肠道病毒检出率为30%,其他病毒检出率均低于诺如病毒G Ⅱ和肠道病毒. 污水处理后出水中有诺如病毒G Ⅱ、肠道病毒和轮状病毒检出,相关性分析显示,水温与诺如病毒G Ⅱ检出率呈显著负相关(P < 0.05). 研究显示,江苏省某市农村河道水体和污水处理厂主要工艺环节存在病毒污染,诺如病毒G Ⅱ为优势毒株;目前的污水消毒处理工艺并不能完全去除病毒,人群在接触外环境水体时,有潜在病毒暴露风险.
纳米二氧化钛增强五价砷对丰年虾的慢性毒性作用
杨舒萍, 杨帆, 董四君, 颜昌宙
2021, 34(12): 3002-3011. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.04
摘要(232) HTML (70) PDF(20)
摘要:
为探究长期暴露下人工纳米材料与其他污染物的联合慢性毒性效应,考察了纳米二氧化钛(titanium dioxide nanoparticles,nano-TiO2)与五价砷〔arsenate,As(Ⅴ)〕单独或联合暴露对丰年虾(Artemia salina)的慢性毒性效应,观察其存活率、体长、肠道形态及超微结构变化,同时测定了丰年虾对As的累积以及As在丰年虾亚细胞组分中的分布情况. 结果表明:①28 d低剂量As(Ⅴ)暴露导致丰年虾存活率降低, 肠道形态及肠道超微结构损伤,且nano-TiO2与As(Ⅴ)联合暴露组的毒性效应增强. ②与As(Ⅴ)单独暴露组相比,nano-TiO2存在条件下丰年虾在暴露前期(第7和14天)对As的摄入及排泄均增加;而暴露后期(第21和28天),nano-TiO2促进丰年虾排泄As的效应减弱,导致联合暴露组中丰年虾体内As的累积显著增加(P < 0.05). ③与As(Ⅴ)单独暴露组相比,联合暴露组中As在生物解毒组分——热稳定蛋白(heat-stable protein,HSP)组分中的占比下降. 在暴露的第14、21和28天时,联合暴露组中As在HSP组分中的占比较As(Ⅴ)单独暴露组分别显著降低了39.83%±9.54%、43.27%±5.29%和50.91%±7.60%(P均小于0.05). 研究显示,nano-TiO2可能会抑制丰年虾对As的解毒作用,从而导致As毒性上升.
世界卫生组织(WHO)颁布环境健康基准的历程及对我国的借鉴
杨立新
2021, 34(12): 3012-3028. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.06.15
摘要(500) HTML (143) PDF(61)
摘要:
随着我国环境质量的不断改善,预防和控制由环境因素导致的健康风险正在成为环境管理制度的重要内容. 我国在环境基准理论和方法学领域取得了一些研究成果,而环境健康基准研究仍然存在不足,面临诸多挑战. 在回顾WHO启动环境健康基准项目背景,厘清起草、审阅和颁布环境健康基准的程序,系统总结244个环境健康基准核心内容的基础上,提出环境健康基准研究的几点建议:①运用组学和高时空人群精细化暴露评价等技术方法,开展环境致病因素和健康结局因果关系研究;②建立有效评价环境多因素暴露以及社会、经济发展状况相互作用产生健康风险的方法;③加强对影响我国居民健康,以及在环境介质中赋存量高的新型环境污染物健康基准研究;④推动建立符合我国环境质量管理需要的环境健康风险评价技术.