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2021年  第34卷  第5期

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2021, 34(5): .
摘要(317) PDF(163)
摘要:
大气环境
偏东风输送导致的关中地区冬季PM2.5重污染个例研究
任鹏杰, 尉鹏, 赵森, 李娟, 张博雅, 胡京南, 曹军骥
2021, 34(5): 1033-1043. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.08.22
摘要(704) HTML (37) PDF(242)
摘要:
关中地区是我国大气污染的重点监测区域,为探究偏东风输送对关中地区冬季PM2.5重污染的影响,重点分析了2018年1月12-18日在偏东风输送影响下关中地区ρ(PM2.5)日均值的变化过程;利用WRF和CAMx模式对PM2.5重污染过程进行模拟并讨论其消长原因.结果表明:①冬季关中地区在高压脊和西南槽的控制下,偏东风将污染物输送至关中地区,加之关中地区地形阻滞,致使关中地区的ρ(PM2.5)上升.②研究期间,关中地区ρ(PM2.5)日均值范围为103~240 μg/m3,偏东风输送是导致此次重污染过程的重要原因.重污染的发生还与气象要素的变化有关,其中ρ(PM2.5)日均值与气温、相对湿度均呈滞后相关性.在ρ(PM2.5)日均值相等的情况下,相对湿度越大,能见度越低;随着ρ(PM2.5)日均值和相对湿度的升高,能见度下降的速率逐渐变慢.③根据WRF-CAMx的模拟结果,此次重污染过程中关中地区PM2.5污染输送关系不均衡,宝鸡市和咸阳市均以本地贡献为主,其本地贡献率超过45.00%,而渭南市接收关中地区其他城市及关中地区以外区域污染输送占比为69.82%;位于盆地中东部的咸阳市、西安市和渭南市的ρ(PM2.5)月均值均大于关中地区ρ(PM2.5)平均值;渭南市、西安市、运城市以及关中地区以外城市是此次关中地区跨市PM2.5污染输送的主要来源.研究显示,偏东风输送是关中地区此次大气重污染过程的重要原因.
淄博市2016-2019年近地面大气臭氧时空分布特征
吴丽萍, 李梦辉, 张向炎, 王信梧, 耿春梅, 赵雪艳, 杨文, 殷宝辉
2021, 34(5): 1044-1052. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.18
摘要(877) HTML (144) PDF(286)
摘要:
为认识淄博市近年来大气臭氧(O3)时空分布特征,基于山东省淄博市19个环境空气质量监测点2016-2019年近地面O3的连续观测数据,运用Pearson相关性分析法、反距离权重法等方法开展研究.结果表明:①淄博市2016-2019年ρ(O3-8 h)(O3-8 h为O3日最大8 h浓度)第90百分位数范围为184~203 μg/m3,是GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的1.15~1.27倍.②ρ(O3-8 h)季节性变化呈夏季(155 μg/m3)>春季(129 μg/m3)>秋季(104 μg/m3)>冬季(60 μg/m3)的特征;ρ(O3-8 h)月变化呈双峰型,峰值分别出现在6月(186 μg/m3)和9月(147 μg/m3);ρ(O3-8 h)日变化呈单峰型,峰值(117 μg/m3)出现在14:00左右.③ρ(O3-8 h)空间分布呈南北低、中间高的特点,并具有区域均匀性发展趋势.④CO、NO、NO2和NOx等前体物浓度均与ρ(O3-8 h)呈负相关,但在夏季相关性较差;冬季夜晚局地污染物对Ox的贡献大于白天.⑤ρ(O3-8 h)与温度和风速均呈显著正相关,与相对湿度呈显著负相关,当风向为西南风时ρ(O3-8 h)较高.研究显示,淄博市O3表现为典型的光化学生成特征,2016-2019年O3污染总体呈加重趋势.
冬季NH3和液态水含量对PM2.5中SNA形成的影响与敏感性分析
吕文丽, 张凯, 支敏康, 曹晴, 黎洁, 罗宇骞, 刘翰青
2021, 34(5): 1053-1062. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.23
摘要(812) HTML (165) PDF(167)
摘要:
为了解冬季不同污染等级下NH3和AWC(Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量)对PM2.5中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物(SO2、NO2、NH3)浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM2.5中的AWC和pH.结果表明:①2017-2018年冬季保定市重污染期(AQI>200)ρ(PM2.5)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(NH3)较优良期(AQI < 100)分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ(NH4+)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ(NO3-)升幅最大,其次为ρ(NH4+).②保定市大气中过剩NH3指数为0.1 μmol/m3,采样期间为富氨环境,NO3-的生成主要受HNO3限制.③重污染期PM2.5中AWC高达93.6 μg/m3,是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO42-的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO2被NO2和NH3氧化,NO3-的二次生成包括NH3参与的非均相转化和N2O5的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA(总氨)浓度> TS(总硫)浓度> TN(总氮)浓度≈TA+TS+TN浓度(同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度),随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH3可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.
基于CEMS(连续排放监测系统)监测数据的火电厂SO2达标判定方法研究
王彦琦, 周舟, 王宗爽, 周羽化, 雷晶, 郭敏, 谭玉菲, 张虞, 武雪芳
2021, 34(5): 1063-1070. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.02.07
摘要(539) HTML (55) PDF(146)
摘要:
我国重点大气排放源多已安装连续排放监测系统(Continuous Emissions Monitoring System,CEMS),而现行大气污染物排放标准中的达标判定主要依据手工监测数据.为研究制定基于CEMS监测数据的达标判定方法,以火电厂为例,从全国范围内的363台机组中筛选出满足数据有效性条件且具有代表性的68台机组,分析其2015年SO2小时浓度、日均浓度和月均浓度的统计分布,建立了由严到宽的5种情景,每种情景都包含对应的3种排放限值,并与欧盟相关规定进行了对比.结果表明:①68台火电机组对数正态分布线性拟合决定系数(R2)均大于0.90.②基于CEMS监测数据的达标判定方法中,不同时段排放限值存在关联.该研究采用95%预测上限对应的限值倍数关系作为研究结果,即在全年SO2小时浓度的95%分位数、日均浓度、月均浓度均满足对应限值的前提下,当要求90%的机组达标时,SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.5和1.7倍;当要求95%的机组达标时,SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.6和2.0倍;当要求99%的机组达标时,SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.6和2.2倍.③不同时段排放限值之间的比例关系适用于各种装机规模的火电机组.研究显示:68台火电机组均符合对数正态分布;重点源大气污染物排放标准应增加基于CEMS监测数据的达标判定方法,同时对小时浓度、日均浓度和月均浓度进行规定,并明确其定量比例关系;各种装机规模的火电机组可采用统一的达标判定方法进行规定.
Cu/Al2O3低温催化氧化H2S研究
尹梦雪, 樊飞跃, 赵龙, 侯红
2021, 34(5): 1071-1078. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.02.02
摘要(644) HTML (149) PDF(136)
摘要:
高效低成本的催化剂是低温催化氧化脱除硫化氢(H2S)的研究重点,采用浸渍法研制了Cu/Al2O3催化剂,利用N2物理吸附、XRD(X射线衍射分析)、XPS(光电子能谱)、FT-IR(傅里叶变换红外光谱)等表征手段了解催化剂的表面结构和物相结构,并开展不同温度、相对湿度、Cu负载量条件下的H2S动态脱附以考察催化剂脱硫性能.结果表明:①催化剂是一种典型的介孔材料,且CuO和Cu2O高度分散在催化剂表面.②FT-IR结果表明,催化剂在H2S催化氧化过程中表面CuxO和表面结合水中的羟基均参与反应,且有SO42-的生成.③XRD、XPS结果表明,脱硫过程中有S单质和CuS的生成.④适宜的温度(50℃)和相对湿度(50%)会显著增强Cu基催化剂的脱硫性能.⑤负载量为3%的Cu基催化剂具有最佳的脱硫性能,穿透硫容量高达220.92 mg/g.研究显示,利用浸渍法可以合成低温催化氧化H2S的高硫容Cu基催化剂.
橡胶制品行业优控物质分析及控制对策研究
孟洁, 肖咸德, 卢志强, 邹克华, 王心钰, 翟增秀
2021, 34(5): 1079-1090. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.19
摘要(945) HTML (268) PDF(151)
摘要:
为深入研究橡胶制品行业异味污染成因,采用仪器和感官分析方法对轮胎企业、橡胶板管带企业、橡胶零件企业、日用及医用橡胶制品企业和再生橡胶制品企业的VOCs(挥发性有机物)和异味物质进行定性定量分析.应用气味活度值法确定炼胶、硫化、脱硫工序特征异味物质,使用聚类分析、主成分分析和综合评价法筛选橡胶制品行业前20项优先控制污染物.结果表明:①炼胶、硫化、脱硫工序的TVOC(总挥发性有机物)平均排放浓度分别为15.723 5、4.660 9、98.816 5 mg/m3.②共识别出150种VOCs和异味物质,主要包括正己烷、正庚烷等脂肪烃,苯乙烯、二甲苯等芳香化合物,丙酮、甲基异丁酮等含氧化合物,以及二甲二硫、二硫化碳等有机硫化物.③依据GB 14554-1993《恶臭污染物排放标准》,脱硫工序及所有采样企业厂界臭气浓度值均超标,其他生产工序的有组织废气的臭气浓度均达到排放标准.④行业主要致臭物质包括异丁醛、异戊醛、己基硫醇、丁基硫醇、苯乙烯和三甲胺等.⑤行业前20项优先控制污染物包括苯乙烯、甲基环己烷、三甲胺、二硫化碳、1,2,4-三甲苯、甲基异丁酮、对二甲苯、乙醛、羰基硫、乙苯等.研究显示:炼胶、硫化工序TVOC平均排放水平较低,主要致臭物质种类基本相同;再生橡胶制品脱硫和精炼工序的TVOC排放水平较高,异味污染严重,需注重产业结构调整、改进行业技术工艺及加强行业标准规范化.
水环境
乌梁素海硝酸盐来源的季节性变化
王希欢, 杨芳, 马文娟, 贾世琪, 冯冬霞, 柏杨巍, 陈少华, 廖海清
2021, 34(5): 1091-1098. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.11.15
摘要(827) HTML (123) PDF(130)
摘要:
乌梁素海是典型农业灌区退水型湖泊,其水生态环境保护对黄河流域生态保护具有重要意义.该研究通过开展乌梁素海流域农业排干和湖体硝酸盐的δ15N和δ18O分析,应用IsoSource同位素模型估算流域生产生活污水、土壤氮源、化肥和大气沉降的贡献率.结果表明:①湖区δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值范围分别为-2.50‰~18.17‰和-12.02‰~45.09‰,其中夏秋两季δ15N-NO3-值偏正,冬季偏负,且秋季δ18O-NO3-值偏正.②春季湖水硝酸盐主要源于化肥和土壤氮源相关的农业活动,其贡献率为43.7%;夏季、秋季和冬季主要源于生产生活污水,贡献率分别为51.3%、38.8%和40.2%,其中夏季农业活动贡献率超过40%,大气沉降主要体现在秋季湖水中.研究显示:春季湖区硝酸盐来源主要集中于七排干和八排干的受水区域,以上区域应在春季着重加强农业面源污染控制;夏季和秋季湖区硝酸盐来源主要集中于五排干和七排干所处城乡区域,以上区域应强化城乡生活污水处理.
黑龙江流域典型断面水体DOM荧光特性分析
张道萍, 张铃松, 孟凡生, 王业耀, 杨琦, 薛浩, 叶匡旻
2021, 34(5): 1099-1110. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.08.08
摘要(601) HTML (70) PDF(168)
摘要:
为研究黑龙江流域水环境腐殖质的组成、时空分布特征及来源特征,通过野外调查、静态浸泡试验和动态淋溶试验,利用三维荧光激发-发射矩阵结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)及荧光定量指标,分析水体DOM(dissolved organic matter,溶解性有机物)的荧光特性和来源特征.结果表明:①ρ(CODMn)在平水期和丰水期出现了畸高现象,平水期和丰水期水体DOM的相对含量高于冰封期.水体DOM识别出4种荧光组分[长波段类腐殖酸(C1)、短波段类腐殖酸(C2)、类富里酸(C3)和类色氨酸(C4)],其中类腐殖质总贡献率在50%以上,属于类腐殖质主导型.平水期、丰水期和冰封期水体DOM的FI(荧光指数)值分别为1.48~1.61、1.51~1.63和1.52~1.79,BIX(生物源指数)值分别为0.56~0.75、0.55~0.73和0.61~0.92,HIX(腐殖化指数)值分别为5.84~13.42、5.70~15.78和2.84~12.05,表明水体DOM是陆源和自生源贡献相结合,具有自生源特征和强腐殖质特征.②通过静态浸泡试验模拟土壤溶解,识别出5种荧光组分,除C1~C4外,还识别出类酪氨酸(C5);通过动态淋溶试验模拟降雨过程,识别出4种荧光组分(C1~C4).土壤DOM的荧光特性与水体DOM相似,表明水体DOM与土壤DOM具有相似的来源.③3个水期各荧光组分的荧光强度均与ρ(DOC)呈线性相关.其中,C1、C2和C3的荧光强度与ρ(DOC)均呈显著线性相关,平水期、丰水期、冰封期C1的相关系数分别为0.776 2、0.852 4和0.956 8,C2的相关系数分别为0.478 3、0.265 9和0.878 4,C3的相关系数分别为0.658 2、0.802 5和0.954 5;但C4的相关系数差别较大,分别为-0.064 4、0.021 9和0.847 4,说明类腐殖质荧光组分是DOC的主要来源.研究显示,黑龙江流域水体DOM以类腐殖质为主,水体DOM具有强腐殖质特征,源头水的背景值较高.
珠江河水中N-亚硝胺生成潜能及其前体物来源解析
刘德财, 陈英杰, 曾鸿鹄, 陈文文, 侯英卓, 梁义, 梁延鹏
2021, 34(5): 1111-1119. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.12.22
摘要(492) HTML (59) PDF(130)
摘要:
N-亚硝胺(NAs)是一类具有高毒性和强致癌性的消毒副产物,可由其前体物与消毒剂反应生成,广泛存在于水环境中.通过对NAs前体物进行有效的控制,能够抑制该类化合物的生成.该研究以珠江干流西江、北江和东江的河水为研究对象,采用GC-MS/MS检测河水氯胺化后NAs FP(NAs生成潜能)的含量及其空间分布情况,并基于主成分-多元线性回归分析(PCA-MLRA)方法对NAs前体物的来源进行解析.结果表明:①河水氯胺化后共检出六种NAs,即NDMA FP(NDMA生成潜能)、NMEA FP(NMEA生成潜能)、NDEA FP(NDEA生成潜能)、NPYR FP(NPYR生成潜能)、NMOR FP(NMOR生成潜能)、NDBA FP(NDBA生成潜能),其含量平均值分别为19.4、33.3、3.2、5.3、2.6和3.0 ng/L,检出率分别为100%、3%、90%、84%、53%和84%.②与原水样相比,氯胺化后NDMA FP、NDEA FP、NPYR FP和NMOR FP的含量和检出率均显著增加,特别是NDMA FP与NPYR FP,且空间上的分布趋势表现为北江>西江>东江.③PCA-MLRA的结果显示,珠江干流河水中的NAs与其前体物91%来源于工业废水和养殖废水污染,而只有9%来源于农业活动和生活污水排放.研究显示,NDMA和NPYR两种化合物的前体物在珠江干流河水中占主导地位,工业废水和养殖废水的排放是珠江干流河水中NAs及其前体物的主要来源.
崇明岛浅层地下水化学特征及其影响机制
成思, 温瑶, 许畅畅, 高效江
2021, 34(5): 1120-1128. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.09.13
摘要(660) HTML (133) PDF(135)
摘要:
为探究长江口浅层地下水化学特征及其影响机制,选择崇明岛为研究对象,采集22个浅层地下水样本和3个地表水样本,检测11项水化学指标及氢氧同位素.利用描述性统计分析、Arc GIS空间分析、Piper图解和离子比例系数等分析方法,分析研究区浅层地下水化学类型与离子空间分布,讨论控制浅层地下水化学演化过程的主要因素和离子来源,探究地表水与浅层地下水的水力联系.结果表明:崇明岛浅层地下水pH在7.30~7.94之间,整体呈中性硬水,36%为极硬水,围垦地区浅层地下水矿化程度较高;浅层地下水化学类型有13种,以HCO3-Ca水为主,占样本数的27%,主要分布在崇明岛中部、西南部;从西部到东部阴离子由HCO3-向Cl-过渡,阳离子由Ca2+向Na+过渡,在围垦区,浅层地下水化学类型以Cl·HCO3-Na为主.研究显示,水-岩作用、阳离子交换作用和人类活动是影响崇明岛浅层地下水化学特征的主要影响因素,浅层地下水与地表水水力联系紧密.
电辅助膜生物反应器体系中Co纳米催化膜处理焦化废水研究
安路阳, 宋迪慧, 杨爽, 张立涛, 屈泽鹏, 李红欣, 柳丽芬
2021, 34(5): 1129-1138. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.12.19
摘要(482) HTML (48) PDF(118)
摘要:
为探究电辅助膜生物反应器(electrical membrane bioreactor,EMBR)处理难降解有机废水的效果、产电性能及抗膜污染性能,以金属有机骨架化合物(metal-organic frameworks,MOFs)为前驱体,通过碳化制备具有高催化氧还原(oxygen reduction reaction,ORR)活性的负载Co纳米颗粒的氮掺杂碳催化剂(Co-NPs),以碳纤维布作为基体组装Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜,并构建催化膜耦合EMBR体系处理实际焦化废水.考察碳化温度、Co/N协同作用、N掺杂含量及形态对ORR活性的影响,探究了催化膜在EMBR体系中处理实际焦化废水的污染物去除效率、抗污染特性和产能效果.结果表明:①Co-NPs的ORR反应为4电子转移还原途径,还原产物为水.②Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜在微电场下保持稳定的高膜通量.催化膜污染在运行初期符合膜孔堵塞模型,后期表现为滤饼层污染模型控制,膜污染以滤饼层污染为主.微电场可以降低滤饼层比阻,能有效解决膜污染问题.③EMBR体系处理实际焦化废水,COD、TN、NH4+-N和挥发酚的去除率分别为97.2%、43.8%、82.9%和99.8%.④系统最大产电功率密度为823.8 mW/m3,库仑效率为8.3%.研究显示,以MOFs为前驱体制备的Co-NPs纳米催化剂,以碳纤维布作为基体制备Co-NPs/PVDF碳纤维基催化膜,耦合EMBR体系在焦化废水处理过程中表现出了高效的污染物降解效率、能源转化效率,并且微电场环境可达到抗膜污染效果.
磁性铝基MOF的表征和对水体中氟化物吸附性能研究
段平洲, 贾晓波, 后希康, 夏瑞, 郭勇, 张新飞
2021, 34(5): 1139-1147. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.10.25
摘要(508) HTML (87) PDF(124)
摘要:
我国多地的地表水受到成土母质或背景值的影响,氟离子浓度均超过1.0 mg/L,即高于GB 3838-2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准限值.为了实现地表水的快速降氟和吸附材料的便捷回收,通过水热法制备了磁性Al-MOF@Fe3O4吸附材料,使用扫描电极(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)和孔隙度分析仪(BET)对材料的形貌和化学组成进行了表征.结果表明:①Al-MOF@Fe3O4具有不规则的晶体形状和直径更小的介孔结构,能够提供更高的比表面积吸附氟离子.②吸附试验结果表明,Al-MOF/Fe3O4的吸附量达到了75.2 mg/g,吸附过程更加符合拟二阶动力学模型,证明了化学吸附是该除氟过程的主要机理.③增加吸附剂投加和降低氟离子初始浓度,有助于提高除氟效率,但却难以得到较高的吸附量,同时碱性条件不利于氟离子的吸附,阴离子对除氟性能的影响程度表现为CO32- > HCO3- > SO42- > PO43- > Cl-.④对吸附机理的研究表明,氟离子是通过取代Al-OH实现稳定和快速地脱离水体,使用NaOH溶液淋洗可以实现吸附剂的高效再生.⑤5次循环吸附试验后,复合材料依然保留了71.4 mg/g的吸附能力和良好的磁性.在实际地表水中进行除氟试验,该吸附剂可以将氟化物浓度从1.17 mg/L降至0.2 mg/L以下.研究显示,Al-MOF@Fe3O4纳米材料可以作为地表水除氟材料,实现对低浓度氟离子的高效去除.
不同填埋年龄期垃圾渗滤液对HDPE管材结垢影响
李敏, 赵锐, 杨天学, 马素德
2021, 34(5): 1148-1156. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.08.18
摘要(486) HTML (88) PDF(108)
摘要:
垃圾渗滤液含有大量复杂且有害成分,在其收集和输运过程中极易引起管道系统的腐蚀和结垢.HDPE管材已广泛应用于填埋场设计,以其作为研究对象,制备成HDPE样片分别浸置于幼龄期渗滤液(1#渗滤液)和老龄期渗滤液(2#渗滤液)中,研究结垢特点.通过监测渗滤液中ρ(Ca2+)、ρ(Mg2+)、ρ(Cl-)、ORP(氧化还原电位)、pH等水质参数指标的变化,结合HDPE样片的SEM分析及其质量变化,推断了引起管道结垢的主要原因.结果表明:①渗滤液中ρ(Ca2+)、ρ(Mg2+)随试验周期推进显著下降,且ρ(Ca2+)降低较快,试验50 d内1#渗滤液ρ(Ca2+)降低了85%,2#渗滤液降低了75%.② HDPE样片对渗滤液的水质产生了一定的介入影响,试验初期对ρ(Ca2+)、ρ(Cl-)及ORP影响较大,中后期则对pH影响显著.③1#渗滤液和2#渗滤液中HDPE样片结垢量分别为1.10和0.682 mg/cm2,管材在1#渗滤液中结垢更严重.④渗滤液中ρ(Ca2+)和ρ(Mg2+)与结垢量均呈显著负相关(P < 0.05),其中ρ(Ca2+)是引起结垢的关键因素(P < 0.01);温度、pH和ORP与结垢量均呈正相关,ρ(Cl-)与结垢量呈负相关.⑤通过材料表面形貌表征,试验初期主要是规则的结晶垢,试验后期则为多孔隙沉积垢.研究显示,1#渗滤液对管材结垢影响更明显,Mg2+、Ca2+沉淀是管材结垢的主导因素,控制二者浓度是减缓管材结垢的关键.
生物炭的制备及其在强化电子传递和催化性能等方面的研究进展
李怡冰, 李涵, 黄文轩, 孙亚青, 操家顺, 罗景阳
2021, 34(5): 1157-1167. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.10.01
摘要(554) HTML (323) PDF(160)
摘要:
生物炭作为一种重要的碳质固体材料,其来源广、成本低、性质优良,在土壤改良和环境治理等领域得到广泛应用.该文主要分析总结了不同原料和制备条件对生物炭性质的影响以及生物炭在电子传递与催化等方面的重要作用.结果表明:生物炭的性质、产率等与制备原料和热解参数(热解温度、反应停留时间和加热速率等)等密切相关;相比快速热解,高温慢速热解更有利于生物炭产率和性能的提升;通过化学或物理方法对生物炭修饰改性可定向改变生物炭的比表面积、催化性能或吸附能力;生物炭中大量的表面含氧官能团、持久性自由基使其具备独特的氧化还原特性(如电子传递、催化氧化等),广泛应用于能源回收以及污染物降解去除等环境领域.该文从生物炭性能的优化提升、环境应用效能的影响因素和关键作用机制,以及生物炭的回收和再生利用等经济效益方面进行了总结和展望,为后续生物炭在环境领域的进一步应用提供了思路,具有重要的科研价值和现实意义.
共价有机骨架复合材料去除水体中重金属离子的研究进展
王雪梅, 季红, 崔兴兰, 王芳兵, 刘娅聪, 杜新贞
2021, 34(5): 1168-1176. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.21
摘要(581) HTML (129) PDF(141)
摘要:
共价有机骨架复合材料(covalent organic framework composites,COFs)是由轻元素C、O、N、B等以强共价键结合而成的一类具有二维或三维晶体结构的新兴多孔聚合物材料.由于它们具有孔道有序可调、比表面积大、孔隙率高、结构稳定及官能团丰富可进行后修饰等优点,在污染物吸附去除领域受到了广泛关注.本文总结了COFs复合材料的最新合成策略("自下而上"、合成后修饰和混合合成策略)和COFs复合材料在水体中去除重金属离子方面的研究进展,并对其应用前景进行了展望.近年来,运用吸附方式从环境水体中去除重金属离子在环境治理领域颇受关注.COFs复合材料作为一种新型多孔结晶材料,具有优异的吸附性能,可从水溶液中有效去除重金属离子,因此具有广阔的应用前景.COFs复合材料吸附重金属离子的方式由化学吸附和物理吸附组成,且化学吸附占主导地位.现有的COFs复合材料合成方法因其存在时间较长、成本较高及产率较低等缺点,阻碍了其在环境分析领域中的实际应用,为增加效率、节约成本及实现工业化生产,迫切需要进一步开发合成COFs及复合材料的更多新方法.
生态环境
黑龙江中央站黑嘴松鸡国家级自然保护区不同森林类型土壤微生物功能多样性分析
程智超, 杨立宾, 隋心, 张童, 王文浩, 尹伟平, 李国富, 宋福强
2021, 34(5): 1177-1186. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.04
摘要(562) HTML (77) PDF(134)
摘要:
土壤微生物在森林生态系统中起着重要作用,因此研究不同森林类型下土壤微生物功能多样性具有重要意义.采用Biolog-Eco微平板法对位于黑龙江中央站黑嘴松鸡国家级自然保护区内的3种典型森林类型——白桦林、蒙古栎林、兴安落叶松林下的土壤微生物功能多样性进行研究.结果表明:白桦林、蒙古栎林、兴安落叶松林土壤微生物AWCD(平均颜色变化率)值、Shannon-Wiener指数和McIntosh指数差异显著(P < 0.05).AWCD随着培养时间的延长而逐渐增加,其中白桦林的AWCD值最高,而落叶松林的AWCD值最低.主成分分析(PCA)结果表明,3种森林类型土壤微生物群落代谢功能差异显著,主成分1和主成分2分别可以解释方差变量的38.81%和30.30%.从碳源利用率来看,糖类和氨基酸类是影响3种森林类型土壤微生物功能的主要碳源.典型相关分析(CCA)表明,w(SOC)(SOC为土壤有机质)、w(TN)(TN为全氮)和pH是影响土壤微生物功能多样性的主要环境因子.研究显示,3种森林类型土壤微生物功能多样性和碳源利用方式均有显著差异,其主要受到土壤pH、w(SOC)和w(TN)的影响.
地下水灌溉对华北平原农田土壤碳库转化影响
敦宇, 许嘉文, 白雪山, 禤映雪, 曹英杰, 靳潇锐, 赵玉川, 武超
2021, 34(5): 1187-1195. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.13
摘要(495) HTML (72) PDF(114)
摘要:
为揭示区域尺度上地下水灌溉对农田土壤碳库转化的作用机制,选取华北平原高灌溉定额区、低灌溉定额区及无灌溉背景区为研究对象,分析土壤深度0~700 cm剖面范围内碳含量及碳储量的变化特征,并结合稳定碳同位素源解析技术,采用端元混合模型定量评估地下水灌溉条件下不同来源的土壤碳对土壤碳库的贡献率.结果表明:①地下水灌溉对土壤有机碳(SOC)储量影响不显著,但是显著增加了土壤无机碳(SIC)储量,具体趋势表现为无灌溉背景区(43.8 kg/hm2) < 低灌溉定额区(46.9 kg/hm2) < 高灌溉定额区(79.9 kg/hm2);垂向剖面数据进一步显示,灌溉区与无灌溉区碳密度在土壤深度100~300 cm处存在显著差异(p < 0.01).②碳含量及稳定碳同位素相关分析表明,无灌溉条件下SOC和SIC间转化关系较为明显;而在地下水灌溉区SOC与SIC相关性较弱.地下水溶解性无机碳(DIC)输入成为灌溉区土壤无机碳库的主控因素.③稳定碳同位素源解析表明,SOC以C3植物来源为主,无灌溉区DIC主要来源于SOC转化,其占比在10.6%~25.8%之间;灌溉区DIC则主要来源地下水灌溉,占比范围为74.0%~89.8%.研究显示,地下水灌溉外源输入的DIC显著提高了SIC的储量,对区域土壤碳库组成及转化过程产生重要的直接影响.
营养盐比例对硅藻水华优势种小环藻生长和生理的影响
刘鑫, 王超, 王沛芳, 王洵, 马晶洁, 胡斌
2021, 34(5): 1196-1204. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.15
摘要(565) HTML (105) PDF(132)
摘要:
近年来,一些淡水水体如河流、水库等暴发了以小环藻为优势种的硅藻水华,对水生态系统健康产生了不利影响.为探究不同营养盐水平下营养盐结构对小环藻生长的影响作用,研究了不同N/P(N与P质量浓度之比,下同)、Si/P、Si/N下小环藻培养物的藻细胞密度、叶绿素a浓度以及叶绿素荧光参数的变化.结果表明:在试验所设定的营养盐浓度范围内,随着N/P、Si/N的升高,小环藻的藻细胞密度和叶绿素a浓度显著增加,在N/P为30、Si/N为5.0的环境中有较好的生长潜力.小环藻在磷浓度低于0.10 mg/L的水体中,生长潜能与Si/P呈正相关,最适Si/P为100;在磷浓度为0.30 mg/L条件下,最适Si/P为50.综合对比分析,水体Si/P对小环藻生长的影响最为显著.在保持水体营养盐比例不变的条件下,营养盐浓度的变化对小环藻生长亦有明显的影响.当水体氮浓度高于6.0 mg/L、磷浓度高于0.10 mg/L时,硅是小环藻的主要限制元素,其最适浓度为15 mg/L.此外,在初始磷浓度为0.03 mg/L,氮浓度低于0.6 mg/L、硅浓度低于1.5 mg/L时,小环藻生长较为缓慢,光合活性低,因此,若实际水体营养盐浓度低于此水平,将能有效控制硅藻水华的暴发.研究显示,小环藻生长最适N/P为30、Si/N为5.0;最适Si/P与初始磷浓度有关,在磷浓度低于0.10 mg/L时,最适Si/P为100;磷浓度为0.30 mg/L时,最适Si/P为50.总体而言,小环藻生长受Si/P的影响最为明显.
微塑料对大型溞摄食和抗氧化防御系统的影响
高嘉蔚, 赵莎莎, 李富云, 杨小满, 张静, 熊安琪, 李锋民
2021, 34(5): 1205-1212. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.25
摘要(1090) HTML (187) PDF(162)
摘要:
微塑料(Microplastics,MPs)作为一种新兴环境污染物,其环境效应已引起了广泛关注.为揭示不同粒径微塑料对淡水生物摄食和抗氧化防御系统的影响规律,以100 nm、5 μm、50 μm聚苯乙烯(Polystyrene,PS)微塑料为研究对象,以大型溞(Daphnia magna)为受试生物,研究微塑料在大型溞体内的积累量、停留量,以及对大型溞滤水率、摄食率以及抗氧化防御系统的影响.结果表明:3种粒径的微塑料均可被大型溞摄入,100 nm和5 μm的微塑料在大型溞体内的积累量和停留量均高于50 μm的微塑料,50 μm的微塑料主要黏附在胸肢处,而100 nm和5 μm的微塑料能在大型溞肠道中积累.暴露于3种粒径的微塑料后,大型溞的滤水率和摄食率较对照组分别降低了50.7%±9.5%和39.2%±10.7%.3种粒径的微塑料均能促进大型溞体内超氧化物歧化酶、过氧化氢酶活性的升高,并诱导丙二醛含量升高,导致大型溞氧化损伤.研究显示,微塑料损伤大型溞的食物过滤器,堵塞消化道,降低其滤水率、摄食率,造成大型溞氧化损伤,微塑料暴露对大型溞的摄食和抗氧化防御系统造成了不利影响.
土壤与固废
湖南省郴州市苏仙区重点污染企业影响区的土壤重金属污染源解析
徐源, 师华定, 王超, 费杨, 于靖靖, 舒密
2021, 34(5): 1213-1222. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.11.03
摘要(684) HTML (112) PDF(141)
摘要:
为实现重点污染企业影响区内土壤重金属来源贡献程度的定量化分析,选取湖南省郴州市苏仙区表层(0~20 cm)土壤为研究对象,测定土壤中w(Cd)、w(Hg)、w(As)、w(Pb)、w(Cr);使用正定矩阵因子分解模型(PMF)对5种重金属元素进行污染源解析,并结合地统计空间分析法识别各源的主要影响区域;基于地统计分析结果,运用莫兰指数表征重点污染企业与污染源的空间关系,以探讨不同行业排放的工业废弃物对土壤中5种重金属元素含量的影响.结果表明:研究区土壤中w(Cd)、w(Hg)、w(As)、w(Pb)、w(Cr)的平均值分别为1.474、0.291、65.165、217.974、66.697 mg/kg,除w(Cr)以外,其余4种重金属元素含量均高于湖南省土壤环境背景值,表明这4种重金属元素受人为活动的影响较大.研究区5种重金属元素受4类源影响,其中,自然源是Cr的主要来源,其贡献率为88.2%,主要影响区域分布在苏仙区北部;大气干湿沉降是Hg的主要来源,其贡献率为80.6%,主要影响区域分布在苏仙区中东部;采选业的工业废弃物是Cd和Pb的主要来源,其贡献率分别为63.2%和65.9%,主要影响区域分布在苏仙区中部;工业混合源是As的主要来源,其贡献率为75.1%,主要影响区域分布在苏仙区中部及中北部.研究显示,莫兰指数与PMF模型的结合运用,一方面可以辅助解析验证PMF模型的有效性,另一方面可以使解析结果更加具体,可为区域企业管理和土壤污染治理决策提供行之有效的支撑.
焦化场地包气带区土壤苯的精细化风险评估
张蒙蒙, 张超艳, 郭晓欣, 李卫东, 闫珂, 周友亚, 谢亚勃
2021, 34(5): 1223-1230. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.06
摘要(581) HTML (39) PDF(139)
摘要:
苯系物是以煤炭为原料的焦化企业主要挥发类有机污染物(VOCs).我国现行技术导则在评估VOCs呼吸暴露健康风险时推荐Johnson-Ettinger(J&E)蒸气入侵模型,该模型简单易用,但在某些实际场地应用中存在过于保守的问题,采用双元平衡模型(Dual Equilibrium Desorption,DED)对J&E模型进行校正后可以在一定程度上克服该问题.基于河北省某焦化厂前期土壤调查结果,选取约30 000 m2污染较重的区域开展苯土壤气通量专项调查并进行精细化风险评估,采用J&E-DED模型计算苯的室内呼吸暴露途径健康风险,并与基于J&E模型和实测土壤气挥发通量计算的风险结果进行比较.结果表明:①基于J&E模型、J&E-DED模型、实测土壤气挥发通量计算研究区域土壤苯的致癌健康风险均超过1.00×10-6,对人体存在不可接受的致癌风险.②基于J&E-DED模型计算的风险值比基于J&E模型计算的风险值更接近于基于实测土壤气挥发通量计算的风险值.③当场地土壤性质偏砂性时,可为土壤气中VOCs的扩散迁移提供相对贯通的自由通道,致使整个污染区域土壤气的浓度和风险分布比较均匀.④对J&E-DED模型评估苯室内人体呼吸暴露健康风险时的敏感性参数进行分析发现,地基裂隙中空气体积比对结果的影响最明显(达190.6%),影响最小的是土壤孔隙水体积比和土壤容重,其他参数对结果均有比较明显的影响.研究显示,该场地地质条件下,J&E-DED模型对于反映土壤中苯的人体健康风险具有较好的适用性,可以在一定程度上克服J&E模型计算结果过于保守的问题.
降解园林废弃物专用固体复合菌的构建及其堆肥效应研究
付冰妍, 孙向阳, 余克非, 李素艳
2021, 34(5): 1231-1237. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.08.16
摘要(438) HTML (40) PDF(105)
摘要:
目前应用于园林废弃物堆肥中的复合菌剂大多为液态菌剂,其制作存在无菌操作要求高、产品存在运输不便等问题,拟尝试通过固体菌剂加以克服.为获得可高效降解园林废弃物的固体复合菌剂,利用前期获得的固体菌剂芽孢杆菌(Bacillus sp.)B01和B02进行混配制成复合菌剂,通过正交试验对复合比例(B01:B02)及复合菌剂接种浓度进行优化,筛选出降解效果最佳的固体复合菌剂SB012,并与其液体复合菌剂LB012进行对比,探究二者对园林废弃物堆肥过程的影响.结果表明:各因素对固体复合菌剂应用效果均有极显著影响,其影响程度表现为复合比例>复合菌剂接种浓度;最佳固体复合菌剂是复合比例(B01:B02)为7.5:2.5,复合菌剂接种浓度为2.5%.与LB012相比,SB012可使木质素降解率提高7.79%,纤维素降解率提高5.30%,腐殖质含量提高6.29%,腐殖化系数(HI)提高23.02%.研究显示,通过对复合比例和复合菌剂接种浓度的优化,成功制得固体复合菌剂SB012,该菌剂可高效降解园林废弃物中的木质素、纤维素,促进腐殖质生成,提高堆肥产品品质.
垃圾焚烧炉渣特性分析及制备免烧砖技术研究
林莉, 颜未蔚, 杨国栋, 张焕伟, 王凤侠, 宋迎春, 江燕航, 蒋建国
2021, 34(5): 1238-1246. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.12.14
摘要(474) HTML (98) PDF(126)
摘要:
炉渣制备免烧砖的技术作为固废建材化利用的手段之一,具有广阔的应用前景.基于炉渣基本性质,本文探讨了炉渣预处理、原料配比及养护方式等工艺条件对炉渣免烧砖的抗压强度和环保性能的影响,并提出了优化的工艺条件和参数.结果表明:炉渣的热灼减率为1.2%,物相组成与天然骨料相似,但水溶性氯离子含量为GB 50010-2010《混凝土结构设计规范》标准限值的8倍,且存在重金属超标风险,需要在固液比1:3的条件下水洗3次,使得水溶性氯离子含量削减87.5%;免烧砖原料配比较养护方式对抗压强度的影响更大,不添加炉渣的普通免烧砖的最终强度为全炉渣免烧砖的2.23倍;养护方式的影响体现在高温养护初期抗压强度增长速度较自然养护更快,但最终差异在±3%以内;选取全炉渣的免烧砖进行高温养护或者炉渣河砂配比1:1的免烧砖进行自然养护可使产品最终强度达到10 MPa或20 MPa的要求,且水溶性氯离子含量最终削减90%,重金属浸出浓度削减50%~60%,可满足不同用途对砖的标准要求.研究显示,在不同抗压强度的要求下选取适当的配比与养护条件,可以达到炉渣消纳量大且能源耗费少的目的,并削减水溶性氯离子含量与重金属浸出浓度,具有环保效益.
环境污染与健康
贵州遵义下寒武统黑色页岩区土壤重金属污染和人体健康风险评价
张迪, 周明忠, 熊康宁, 顾秉谦, 杨桦, 李宛蔚, 姚成斌, 杨连升
2021, 34(5): 1247-1257. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.01.10
摘要(829) HTML (143) PDF(127)
摘要:
为清晰认识贵州遵义地区下寒武统牛蹄塘组底部黑色页岩区土壤及农作物重金属健康风险,以该黑色页岩区的表层土壤及农作物为研究对象,分析其重金属含量,采用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数法和健康风险评价模型分别评价土壤和农作物重金属污染程度及健康风险,厘定主要的重金属污染物及其暴露途径.结果表明:①研究区土壤Cd、Cu、Ni和Zn平均含量均超过贵州省土壤元素背景值和GB 15168-2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》中土壤风险筛选值.研究区粮食类作物水稻中Cr、Ni、Zn含量,玉米中Cr、Pb含量,以及甘薯中Cr、Ni、Cd、Pb含量均超过国家相关标准中的标准限量;蔬菜类作物(白菜、辣椒、萝卜)中Cr、Ni、Zn、Cd和Pb含量均超过国家相关标准中的标准限量.②内梅罗综合污染指数法评价结果表明,研究区旱地土壤重金属综合污染等级为中度污染,内梅罗综合污染指数(NIP)为4.10,水田土壤则为重度污染(NIP=5.38);粮食类农作物水稻、玉米和甘薯NIP值分别为10.7、8.99和36.9,重金属综合污染等级均为重度污染;蔬菜类农作物白菜、辣椒和萝卜NIP值分别为10.4、11.4和26.1,重金属综合污染等级均为重度污染.③健康风险评价模型结果表明,在摄食农作物、手口摄入和皮肤接触3种暴露途径下,研究区土壤和农作物重金属对成人和儿童的非致癌总风险指数(HI)分别为10.2和25.7,各重金属的非致癌风险大小排序为Cr > Pb > Cd > Ni > Zn > Cu.土壤Cd和Cr对成人和儿童的致癌健康风险均在可接受范围内;Ni存在一定的致癌健康风险.研究显示,贵州遵义地区下寒武统牛蹄塘组底部黑色页岩区土壤和农作物重金属复合污染已给当地居民造成一定程度的健康风险,摄食农作物是主要的重金属暴露途径,其中水稻和白菜中Cr、Cd和Pb是造成非致癌健康风险的主要污染物.
北京市居民膳食大米无机砷的暴露评估
曹琦, 曹素珍, 康艺瑾, 秦宁, 段小丽
2021, 34(5): 1258-1266. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.12.27
摘要(433) HTML (35) PDF(120)
摘要:
砷(As)被世界卫生组织国际癌症研究机构列入Ⅰ类致癌物质.大米由于其组织特异性,更易于富集As,了解人群大米消费习惯,对评估大米As对人体健康危害具有重要意义.该研究对北京市人群大米暴露行为模式进行调查,并在北京市采集粳米、籼米、糯米和糙米4个种类的大米样品共160份.根据北京市人群的实际大米摄入量及不同种类大米的无机砷(iAs)含量,对人群不同种类大米As暴露浓度水平进行加权后开展大米iAs的精细化暴露评估.结果表明:①北京市居民消费的大米中iAs平均含量为0.060 mg/kg,低于GB 2762-2017《食品安全国家标准食品中污染物限量》中规定的大米As污染限值(0.2 mg/kg),其中,粳米As含量(0.063 mg/kg)最高,籼米As含量(0.053 mg/kg)最低.②北京市居民每日大米摄入量为91.19 g,82.8%的居民以食用粳米为主.③北京市居民基于实际消费大米种类和大米摄入量评估的大米As暴露量为0.12 μg/(kg·d),是未经加权评估的大米As暴露量的1.23~1.32倍,约占As允许摄入量[0.3 μg/(kg·d)]的40%.研究显示,北京市居民大米As暴露的健康风险处于可接受水平,精细化的暴露评估方法可减少暴露评估的不确定性.
环境经济与管理
《欧盟水框架指令》下的地表水环境管理体系及其对我国的启示
陶艳茹, 苏海磊, 李会仙, 朱元荣, 时迪, 陈艳卿, 孙福红
2021, 34(5): 1267-1276. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2020.12.18
摘要(788) HTML (852) PDF(240)
摘要:
《欧盟水框架指令》是欧盟制定的水环境管理政策,为其成员国的水环境管理提供了共同的目标、原则、定义和方法.自2000年颁布实施以来,该指令致力于让欧洲的水环境能够同时满足人类自身的需求和动植物群落的需要,其先进的水环境评价体系、严格的污染管理标准、科学的水生态保护理念和法律效力都在水生态环境保护领域发挥了重要作用.该研究综述了欧盟水框架指令从关注生活生产到生态保护、从单一到整体的发展历程和地表水环境管理体系的主要内容,系统总结了欧盟地表水水质评价体系、水质监测和流域综合管理政策及其管理理念先进、标准制定严格和生态保护科学和法律效力优先的特点,并对比分析我国的地表水环境质量标准和水生态环境管理现状,以期学习、借鉴和吸收国际水生态环境管理的有益经验,为我国的水生态环境管理提供新思路和新方法.