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2022年  第35卷  第3期

目录
PM2.5与臭氧协同控制专题
我国大气污染协同防控理论框架初探
姜华, 高健, 李红, 储王辉, 柴发合
2022, 35(3): 601-610. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.11
摘要(1650) HTML (173) PDF(745)
摘要:
我国大气污染防治工作在“十三五”期间取得了可喜成绩,PM2.5浓度及重污染天数大幅降低,与此同时,我国城市地区臭氧(O3)污染问题凸显,说明我国大气污染格局发生了深刻变化. 当前,PM2.5与O3成为影响我国城市和区域空气质量的主要因子,二者的协同控制是我国持续改善空气质量的焦点,也成为我国“十四五”期间大气污染防治工作的重点. 本文通过对国内外PM2.5和O3协同控制进展的梳理,总结我国大气复合污染协同治理的现状与挑战,从协同防控目标、核心协同任务、重点支撑保障等角度提出大气复合污染协同治理的理论框架,并对我国PM2.5与O3协同控制工作提出以下几点建议:①坚持科学精准治气;②坚持综合系统治气;③坚持严格依法治气;④坚持多维协同治气.
PM2.5与臭氧污染形成机制及协同防控思路
张涵, 姜华, 高健, 李红
2022, 35(3): 611-620. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.03
摘要(2183) HTML (359) PDF(893)
摘要:
近年来,我国总体上呈现出PM2.5浓度显著降低,臭氧(O3)浓度波动上升的趋势,对我国大气复合污染协同治理提出了严峻的挑战. 厘清PM2.5与O3污染形成机制,对于制定PM2.5与O3协同治理策略具有重要意义. 本文在较为全面地梳理现有研究基础上,分析了PM2.5与O3污染的形成机制及影响二者关联性的因素,介绍了PM2.5与O3协同防控治理的内涵与思路. 结果表明:PM2.5与O3浓度呈高度非线性关系,二者相关性受光照辐射强度、光照时长、风速、相对湿度、地表边界层高度以及经度差异等外界环境因素影响. PM2.5与O3的协同控制应主要从控制反应前体物排放着手,主要包括管控NOx、VOCs、HONO、NH3以及人为氯等排放. 研究显示:目前我国在PM2.5与O3协同防控中存在基础科学研究不足和污染控制管理不完善的问题,在未来还需要重视多个尺度和空间维度的PM2.5与O3复合污染机理研究、模拟试验研究和预测演变研究,为制定更加准确、量化、高效的控制对策提供支撑;同时,需要加强前体物排放管理力度,完善国家级、省级层面的联防联控机制以及加快科研成果转化,为未来治理PM2.5与O3复合污染提供经验支持.
基于观测的模型(OBM)的发展历程及其在我国大气化学研究中的应用与展望
张英南, 薛丽坤, 陈天舒, 申恒青, 李红, 王文兴
2022, 35(3): 621-632. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.05
摘要(2419) HTML (597) PDF(586)
摘要:
基于观测的模型OBM(observation-based model)作为分析大气化学过程的重要方法之一,在深度挖掘大气综合观测数据以及全面认识区域大气复合污染成因方面具有广阔的应用潜力. 为进一步推进OBM在大气化学研究中的应用并提升PM2.5和臭氧(O3)协同防控的有效性和科学性,本文梳理了OBM结构和内置大气化学机制的发展历程,并总结了应用OBM解析O3和二次气溶胶生成机制及其他活性成分化学机制的研究成果. 结果表明:OBM结构和内置大气化学机制在不断更新,使OBM由最初用于O3生成机制的研究逐步发展成为功能强大的大气化学全过程分析工具,为我国大气复合污染防治工作提供了重要的技术支撑. 但是,OBM自身结构的局限性、我国尚未掌握OBM核心技术以及可利用的观测数据仍有限等原因制约了OBM在我国大气化学研究中的进一步应用和推广. 针对上述问题提出如下建议:在实际应用中应根据大气化学过程解析需求来选择合适的模型,充分发挥OBM的优势;开发具有中国自主知识产权的在线OBM运行系统和大气化学机制;建立有代表性的区域监测网络为OBM的进一步应用和推广提供综合数据支撑.
美国人为源VOCs管控经验及其对我国的启示
曹娟, 毋振海, 鲍捷萌, 储王辉, 毕方, 纪元元, 高健, 柴发合, 李红
2022, 35(3): 633-649. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.04
摘要(959) HTML (108) PDF(462)
摘要:
“十四五”期间加强对PM2.5和臭氧(O3)共同前体物VOCs的有效管控,对于我国持续改善环境空气质量非常关键,但目前人为源VOCs管控仍然是我国大气环境管理中的短板,我国亟待构建有效的人为源VOCs管控机制. 美国自20世纪50年代开始关注人为源VOCs管控,历经70多年取得了较为明显的成效. 学习借鉴美国人为源VOCs管控经验将有利于推动我国人为源VOCs的管控. 本文全面梳理了美国人为源VOCs的管控历程,总结其成效与经验,结合对我国自2000年以来人为源VOCs的管控状况与所存在不足的分析,提出“十四五”期间我国人为源VOCs管控建议. 研究发现,美国在人为源VOCs管控中,通过逐渐厘清VOCs的定义、认清VOCs与O3、PM2.5污染间的联系,逐步推进VOCs管控工作,逐渐形成了集科学认识、技术支撑、政策支持与公众参与为一体的有效的VOCs管控体系,因而在人为源VOCs排放量降低及有毒有害污染物、O3、PM2.5浓度降低方面取得了较为显著的成效. 目前我国人为源VOCs管控在管控框架、基础支撑、制度保障等方面均存在不足,为有效推进我国“十四五”期间人为源VOCs的管控,建议加强以下工作:①优化管控体系;②提升基础能力;③完善制度保障;④促进创新发展;⑤调动公众参与.
我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析
花丛, 江琪, 迟茜元, 刘超
2022, 35(3): 650-658. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.10.17
摘要(1112) HTML (286) PDF(546)
摘要:
为了解我国夏半年大气复合污染特征及其与气象条件的关系,基于2015—2020年夏半年(4—10月)空气质量监测、常规气象观测等资料,结合统计学方法与主观经验开展对比分析. 结果表明:分析时段内我国大气污染呈单污染比例升高、臭氧(O3)与PM2.5污染“双高”污染事件减少的特征,中东部大部分地区O3超标日数增加、PM2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显. 通过对污染过程的分析发现,区域O3污染持续性特征明显,其中京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O3污染过程共有6次,最长持续时间为15 d. 与之相比,复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征. 区域O3污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低,但东北地区在大气扩散条件较好的情况下仍会出现区域O3污染. 通过对地面天气分型的分析发现,均压场型和低压控制型为O3污染出现时最主要的两种地面天气形势,高压控制型下出现O3污染的概率相对较低,京津冀及周边地区在倒槽控制下也有一定概率的O3污染出现. 研究显示,我国中东部地区夏半年O3污染影响显著,关注不同地区O3污染与气象条件之间的相关性对于大气复合污染防控有一定积极意义.
2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析
陈楠, 陈立, 王莉莉, 祝波, 操文祥, 许可, 丁青青, 兰博, 张周祥, 魏莱, 施艾琳, 王珂
2022, 35(3): 659-672. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.08
摘要(1013) HTML (179) PDF(511)
摘要:
为揭示湖北省PM2.5和臭氧(O3)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM2.5和O3的时空变化特征及相关关系,探讨PM2.5和O3协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O3污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM2.5相当. ②湖北省PM2.5和O3关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM2.5浓度与Ox(O3+NO2)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM2.5和O3复合污染的成因,暖季低PM2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NOx等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O3污染,从而加强PM2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM2.5和O3协同控制重点为,在保持现有NOx控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O3浓度上升,加强冬季和中部PM2.5治理.
不同季节天津市PM2.5与O3潜在源区及传输路径分析
王琰玮, 王媛, 张增凯, 张蓝心, 单梅
2022, 35(3): 673-682. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.07
摘要(708) HTML (159) PDF(382)
摘要:
为探究天津市各季节PM2.5与O3污染的非本地源贡献情况,本文以2017—2019年为研究时段,应用HYSPLIT模型,基于MeteoInfo软件对不同季节气流后向轨迹进行聚类分析,通过计算潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)、浓度权重轨迹(concentration-weighted trajectory, CWT)对天津市PM2.5与O3污染的外来潜在源区以及可能的污染传输途径进行研究. 结果表明:①天津市PM2.5和O3污染均较为严重,且具有明显季节性特征. 天津市各季节的气流变化明显,春、秋两季以西南方向气流为主,夏季以来自渤海的气流为主,冬季则以西北方向气流为主. ②天津市西南方向气流在各季节对应的污染物浓度均较高,春、秋两季西南方向气流携带的ρ(PM2.5)和O3浓度8 h滑动平均值〔简称“ρ(O3-8 h)”〕均最高;夏季,西南方向气流携带的ρ(O3-8 h)最高;冬季,西南方向轨迹携带的ρ(PM2.5)最高. ③西南方向上河北省南部的邯郸市,山东省西部的菏泽市、聊城市,以及河南省北部的开封市、濮阳市、新乡市均为天津市PM2.5与O3污染的主要潜在源区. 此外,冬季张家口市和唐山市对天津市PM2.5污染的潜在影响也较大. 冬季影响天津市PM2.5污染的外来潜在源区情况较为复杂,除西南气流外,其还受西北部与东部气流的影响. 研究显示,天津市大气污染区域联防联控需重点关注河北省南部、河南省北部以及山东省西部城市的潜在输送影响.
保定市PM2.5和臭氧污染特征分析
李欢欢, 张凯, 牛璨, 罗宇骞, 王涛, 支敏康, 张迎仲, 玄兆坤
2022, 35(3): 683-690. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.14
摘要(758) HTML (193) PDF(418)
摘要:
为深入了解保定市空气质量状况,揭示PM2.5与臭氧(O3)的变化特征及相互关系,利用小波分析法对保定市2013—2020年每年4—9月AQI、PM2.5、O3-8 h (O3日最大8 h滑动平均值)和NO2浓度的逐日数据进行分析. 结果表明:①2013—2018年保定市O3污染呈逐年加重趋势,最大日浓度达到347 μg/m3;随着治理措施的颁布与实施,PM2.5超标天数由2013年的97 d减至2020年的1 d,PM2.5超标情况逐年改善. ②O3超标天数由2013年的3 d增至2018年的95 d,2020年减至61 d;O3超标天数占PM2.5和O3超标总天数的比例从2013年的3%增至2020年的98%,说明O3逐渐成为影响保定市空气质量的主要污染物. ③2013年保定市O3-8 h浓度低于“2+26”城市均值,2014—2020年O3-8 h浓度高于或接近“2+26”城市均值,说明近年来保定市O3-8 h浓度的升幅已超过“2+26”城市的平均水平. ④小波分析发现,2013—2020年(除2015年和2018年外)AQI与PM2.5污染序列的第1主周期相近,从2017年开始,AQI与O3-8 h污染序列的第1主周期和第2主周期均一致,说明近年来保定市空气污染逐渐由PM2.5污染转为PM2.5与O3复合污染. ⑤在同一时间尺度范围内,PM2.5与O3-8 h污染序列的震荡频率基本一致,说明二者存在较明显的正相关关系;2015—2019年,NO2与O3-8 h污染序列的震荡频率趋于一致,说明保定市O3-8 h浓度受前体物NO2影响较大,2020年震荡频率有较大差异,这可能与新冠肺炎疫情复工后生产规模尚未完全恢复,致使NO2、PM2.5等污染物排放强度同比降低有关. 因此,减少NO2排放,协同控制多污染物是实现保定市空气质量改善的主要途径.
云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究
江家坤, 马莹, 黄学良, 叶代启
2022, 35(3): 691-698. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.09
摘要(719) HTML (123) PDF(328)
摘要:
为探究云浮市颗粒物和臭氧(O3)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM2.5和O3污染过程进行了研究. 结果表明:①PM2.5、PM10、NO2、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O3-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM10、PM2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM10小时浓度最大值出现在02:00. O3、SO2小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O3、SO2小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO2小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM2.5-10、SO2、NO2、O3小时浓度与PM2.5小时浓度均呈正相关,说明PM2.5-10、SO2、NO2、O3与PM2.5具有一定程度的同源性. O3小时浓度与NO2、CO小时浓度呈负相关,且O3小时浓度与NO2小时浓度相关性更强. 夏秋季NO2、CO、O3、PM2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO2、PM10、PM2.5、O3小时浓度均与湿度呈负相关,其中O3小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为−0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM2.5污染受到静稳天气影响,O3污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O3污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO3这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM2.5和O3复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.
“城市双修”试点对PM2.5和臭氧协同控制的效果评估:以三亚市为例
刘政, 蒋金荷, 叶希娴
2022, 35(3): 699-706. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.13
摘要(520) HTML (73) PDF(280)
摘要:
我国大气环境进入PM2.5污染依然严峻和臭氧(O3)污染日益突出的新阶段,“十四五”规划纲要提出要推进PM2.5和臭氧(O3)污染协同控制. 在大气污染防治领域,减排长期以来被视作污染防治的唯一出路. 本文借鉴应对气候变化问题所采用的减排与适应的两种治理模式,探索适应模式的污染防治效果. 选取我国首个“生态修复、城市修补”(简称“城市双修”)试点城市——三亚市作为研究对象,以城市月均空气质量作为评价指标,采用准试验法评估试点效果. 以海口市作为三亚市的空间对照,以试点前1.5年作为试点后1.5年的时间对照,采用依次添加气象、固定效应、1阶、2阶时间趋势控制的双倍差异模型,识别“城市双修”试点对三亚市空气污染的防治效果. 结果表明:①“城市双修”试点大幅降低了三亚市的PM和O3污染,其中,O3浓度降低约30 μg/m3,PM2.5、PM10浓度分别降低约7、10 μg/m3,三者降幅分别达47%、39%、28%;②“城市双修”对O3浓度的影响是持续的,对PM浓度的影响滞后半年;③将“城市双修”试点分别提前6、9、12个月的安慰剂试点均未发现对三亚市空气质量有任何显著影响. 研究显示,“城市双修”试点对三亚市PM2.5和O3协同控制具有意外显著的效果;甄别“城市双修”在不同时段所采取的修复细节有助于实现PM2.5和O3的精准治理,推广这些修复措施至其他城市有利于缓解我国当前面临的大气环境问题.
基于质子转移反应飞行时间质谱走航分析的鲁南某城市初夏大气VOCs污染特征及对二次污染生成的贡献分析
陈立, 郑明明, 曹黎黎, 田一平, 王珂, 陈楠
2022, 35(3): 707-718. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.01.14
摘要(843) HTML (69) PDF(302)
摘要:
为探究鲁南地区大气中VOCs污染情况及二次生成转化特征,采用PTR-ToF-MS (质子转移反应飞行时间质谱仪)对鲁南某城市下辖6个行政区初夏(2021年5月19—27日)大气中挥发性有机物(VOCs)进行走航观测,研究该城市不同区域的VOCs浓度水平、组成特征以及对臭氧和SOA的生成贡献. 结果表明:①该市大气VOCs平均浓度为190.96 μg/m3,主要由含氧化合物、烃类、卤代烃、苯系物和含硫化合物组成,其中对VOCs组成贡献最大的物种包括乙酸乙烯酯、丙醛、环己酮、戊烯等. ②含氧化合物和烃类是该城市(除A区外)最主要的臭氧前体有机物,对OFP的贡献率分别达50%和40%. ③除甲苯是C区SOAFP (二次有机气溶胶生成潜势)贡献最大的VOCs物种外,二甲苯是其他各区SOAFP贡献最大的VOCs物种,贡献率在30%以上. ④因存在较多大型化工企业,A区与其他区大气VOCs组成差异较大,乙酸乙烯酯和二甲苯是其VOCs主要组分,苯系物、含氧有机物、卤代烃和烃类等四类物种OFP贡献相当,均约占25%;A区大气中VOCs的SOAFP较高,约是其他区的1.5~2.0倍. ⑤通过特征物种比值及走航观测分析发现,A区大气VOCs主要来源于溶剂挥发及燃烧过程,C区VOCs主要源于交通,其他区VOCs主要源于燃烧及工业生产过程;同时,食物加工过程(如油烟)排放也是该市大气VOCs的重要来源. 研究显示,降低大气中含氧有机物、烃类、苯系物浓度是控制该市大气臭氧、二次有机气溶胶生成的有效途径.
大气环境
基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征
郭云飞, 包云轩, 刘端阳
2022, 35(3): 719-730. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.05
摘要(460) HTML (123) PDF(164)
摘要:
为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O3)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O3柱总量探测数据以及2015—2020年地面O3浓度监测数据分析我国三大城市群O3的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O3柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O3柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O3柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O3柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O3柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O3柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O3柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O3柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O3柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O3柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O3柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O3柱总量与地面监测的O3日最大8 h滑动平均浓度(简称“O3-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O3-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O3-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O3污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O3-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O3-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O3污染程度最轻,达标城市较多,但O3-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O3柱总量和O3-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.
山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析
焦姣, 罗锦洪, 杨锦锦, 王娜, 谢卧龙
2022, 35(3): 731-739. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.04
摘要(628) HTML (131) PDF(191)
摘要:
基于山西省2018—2020年国控点位O3监测数据分析了全省O3污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NOx和VOCs)对O3的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O3区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O3超标天数中以O3轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O3污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O3浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O3-1 h)(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O3的生成. 风速与ρ(O3-1 h)呈分段式线性关系,ρ(O3-1 h)随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O3-1 h)随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O3-1 h)高值. ③ 山西省2020年6—8月O3区域来源解析表明,各城市O3本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O3行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O3污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O3生成贡献较大,亟需优先加强管控.
水环境
市政排水管网水力水质条件对底泥微生物组多样性的影响
丁国平, 陈浩, 朱弈, 孙晓楠, 刘辉, 马长文, 叶建锋
2022, 35(3): 740-749. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.09
摘要(262) HTML (73) PDF(46)
摘要:
为阐释不同水力水质工况对市政排水管网底泥微生物在门和属水平多样性的影响,应用微生物16S rRNA基因测序技术,探讨了底泥微生物组Alpha和Beta多样性、样本组间差异及其与不同环境因子之间的统计学关系及可能原因. 结果表明:①底泥中优势菌门Bacteroidetes、Chloroflexi、Firmicutes、Acinetobacter等均为有机物降解类细菌,并且随着外源性碳浓度的增加,同种微生物的丰度越高;随着色氨酸类有机物种类越多,微生物群落多样性越高. ②在一定范围内,剪切力越高,底泥中呈显著差异(P≤0.001)的Dechloromona(5.5%)、norank_f_Anaerolineaceae(2.3%)、Longilinea(2.8%)等厌氧细菌(主要功能是分解蛋白、碳水化合物)的丰度越高. ③在一定范围内,温度越高,底泥微生物组的丰度越高. 在41 ℃环境下,呈显著差异(P≤0.001)的优势菌门Chloroflexi(11.1%)和优势菌属Defluviicoccus(4.9%)、Candidatus_Competibacter(3.8%)的相对丰度最高,而Proteobacteria、Bacteroidetes等菌门可能因微生物蛋白质活性受温度影响,丰度降低. ④在碱性环境中,只有Proteobacteria(49.4%)、Chloroflexi(10.1%)等杆状菌丰度最高,没有丝状菌. ⑤SO42−浓度对底泥微生物影响较小,但较高SO42−浓度提高了上覆水中MethylocystisZavarzinia等微生物丰度,抑制了Methylocystis等厌氧微生物的生长. 研究显示,重力流排水管道底泥微生物组多样性变化与水力剪切力、温度、pH、SO42−及外源性碳这5个环境因子相关.
功能化材料Zr@AC对水中难降解农药阿特拉津的去除特征
刘勇攀, 张衿潇, 蒋燕虹, 何慧军, 刘杰, 吴婷, 程燕
2022, 35(3): 750-760. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.07.06
摘要(220) HTML (103) PDF(37)
摘要:
我国农药阿特拉津的污染十分严重,对生态系统造成了非常不利的影响. 为了实现对水环境中阿特拉津的高效去除和吸附剂的重复利用,该研究通过溶液浸渍和高温煅烧技术将金属锆负载到活性炭上,制备出功能化材料Zr@AC,使用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)和比表面及孔径分析仪(BET)对材料的形貌和组成进行了表征,并考察了Zr@AC对水中阿特拉津的去除效果. 结果表明:①当浸渍液锆离子的质量分数为7.0%、浸渍时间为9.0 h、煅烧温度为500 ℃和煅烧时间为5.0 h时,制备的Zr@AC具有较大的比表面积、较多的中孔和微孔以及丰富的活性位点. ②对阿特拉津的去除研究表明,当溶液pH为4.0、温度为25 ℃、Zr@AC投加量为60.0 mg/L时,经过90 min的反应,Zr@AC对阿特拉津的吸附容量最大,达到93.8 mg/g. ③动力学模拟研究表明,该吸附过程遵循拟二级动力学模型,且Freundlich等温吸附模型的拟合结果要优于Langmuir等温吸附模型,说明Zr@AC对阿特拉津的吸附存在化学吸附和多分子层吸附的双重作用. ④经过5次重复试验后,Zr@AC对阿特拉津的去除率仍有83.9%. 研究显示,Zr@AC可作为水中去除阿特拉津的吸附剂,是一种很有前途、可重复多次使用的材料.
微藻生物强化对藻-菌颗粒污泥的形成影响及污染物去除研究
肖亚兵, 张雪纯, 季斌, 樊杰, 郭绍东
2022, 35(3): 761-767. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.09.08
摘要(410) HTML (76) PDF(65)
摘要:
为了探究微藻强化好氧颗粒污泥(aerobic granular sludge, AGS)方式培养藻-菌颗粒污泥(microalgal-bacterial granular sludge, MBGS)的可行性及其关键藻种的潜在作用机理,分别向序批式光生物反应器(光强4 000 lx)中投加小球藻(R1反应器),小球藻和斜生栅藻(R2反应器),小球藻、斜生栅藻和鲍氏细鞘丝藻(R3反应器),并对形成的MBGS理化特性、污染物去除及微生物群落结构进行系统研究. 结果表明:①MBGS均能在30 d左右形成,其稳态下的污染物去除总体优于AGS,对COD、NH4+-N、TN和TP的平均去除率分别在98%、97%、77%和93%以上,且R2、R3反应器对NH4+-N、TP的去除率显著高于R1反应器(P<0.05). ②胞外聚合物(EPS)分析表明,与R1反应器相比,R2、R3反应器具有更多的芳香蛋白、可溶性微生物副产物、腐殖酸、类富里酸等成分,有利于MBGS的形成. ③R3反应器中鲍氏细鞘丝藻被淘汰,形成了与R2反应器主要藻种类似的MBGS. ④R1、R2和R3反应器稳态下具有硝化螺旋菌门(Nitrospirae)和红环菌科(Rhodocyclaceae)等脱氮除磷功能微生物. 研究显示,在微藻生物强化形成MBGS的过程中,斜生栅藻可能起到重要作用,提高了氮、磷的去除率,并有利于维持MBGS的稳定性.
碳基材料负载纳米零价铁去除六价铬的研究进展
刘美丽, 牛其建, 俞洋洋, 成亮
2022, 35(3): 768-779. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.07.13
摘要(308) HTML (52) PDF(63)
摘要:
近年来,纳米零价铁(nZVI)因具有比表面积大、还原能力强、成本低的特点被用于去除环境中的六价铬〔Cr(Ⅵ)〕,然而由于高表面能、固有磁力等因素的影响,nZVI具有易团聚、易氧化和不稳定的缺点,限制了其广泛应用. 鉴于此,本文以碳材料作为支持材料改性nZVI,比较了制备碳基nZVI复合材料的方法,分析了不同碳基nZVI复合材料去除Cr(Ⅵ)的反应效能,阐述了影响复合材料去除Cr(Ⅵ)的因素. 结果表明:①湿化学法合成的复合材料有利于提高nZVI的分散性,减少团聚. 热转化法合成的复合材料有利于节约成本,提高碳材料和nZVI的结合性. ②不同碳材料负载nZVI能有效提高nZVI的分散性、稳定性和抗氧化性. ③碳基材料负载nZVI能有效降低环境因素对nZVI的负面影响. ④碳基nZVI复合材料能提高对Cr(Ⅵ)的去除能力,其对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量比nZVI高1.2~20倍. 本文旨在深入了解碳基nZVI复合材料的合成方法,提高碳基nZVI复合材料的性能,以期为开发高效稳定的碳基nZVI复合材料修复环境中的Cr(Ⅵ)提供一些启示.
全氟辛烷磺酸的紫外光降解及降解机理
许杰尧, 江敏, 吴昊, 吴迪, 吴思雅
2022, 35(3): 780-788. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.11.22
摘要(381) HTML (77) PDF(63)
摘要:
为优化全氟辛烷磺酸(PFOS)的紫外光降解条件及探明其降解机理,研究了PFOS在暗反应(Dark)、暗反应/碘化钾体系(Dark/KI)、紫外(UV)、紫外/碘化钾体系(UV/KI)、真空紫外(VUV)及真空紫外/碘化钾体系(VUV/KI)6种反应条件下的降解效果;在VUV/KI体系下,以单因素分析法研究了PFOS初始浓度、pH、KI添加量对PFOS降解效果的影响;通过中间产物分析提出PFOS在紫外光下的降解机理与路径. 结果表明:①在Dark、Dark/KI体系下,PFOS均不会降解;在UV、UV/KI、VUV体系下,PFOS降解率均低于30%;在VUV/KI体系下,初始浓度为200 µg/L、KI添加量为2 mmol/L,PFOS的8 h降解率可达70%. ②降低PFOS的初始浓度、提高pH、增加KI添加量均有助于PFOS的降解. ③轨道阱液质联用仪共鉴定出全氟辛酸(PFOA)、全氟丁酸(PFBA)、五氟乙烷磺酸(PFEtS)、五氟丙酸甲酯(MPFA)、三氟乙酸甲酯(MTFA)和三氟乙酸(TFA)等6种中间产物,PFOS的降解过程包括脱磺酸基团以及脱碳碳键反应. 研究显示,水合电子是PFOS紫外光降解过程中的主要活性因子,VUV/KI反应体系可有效去除PFOS,降解路径及降解机理的分析可为其他全氟化合物的紫外光降解提供参考.
响应面法优化重金属絮凝剂MAMPAM除Cu()的絮凝条件
杨丽娟, 王刚, 张航, 蒋煜峰, 杨凯
2022, 35(3): 789-795. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.11.21
摘要(217) HTML (34) PDF(33)
摘要:
以聚丙烯酰胺(PAM)和巯基乙酸(TGA)为主要原料,经羟甲基化反应和酰胺化反应将巯基接枝到PAM分子链上,制备出具有重金属螯合能力的絮凝剂巯基乙酰化羟甲基聚丙烯酰胺(MAMPAM). 以含Cu(Ⅱ)水样为考察对象,采用响应面法中的CCD试验对MAMPAM除Cu(Ⅱ)的絮凝条件进行优化. 结果表明:①试验值与响应值的点基本呈线性,决定系数R2值为0.915 4,残差服从正态分布,说明模型的合理性和拟合性均较好;模型的F值为12.75,P值为0.000 2(<0.001),表明模型非常显著. ②水样初始pH(X1)、Cu(Ⅱ)初始浓度(X2)、MAMPAM投加量/Cu(Ⅱ)初始浓度(X3)的P值分别为0.003 4、0.073 2、0.000 5,说明X1X3为显著影响因素,X2为不显著影响因素. 通过响应面分析,X1X3X2X3之间的交互作用显著,X1X2之间的交互作用不显著. ③通过模型验证得到最佳絮凝条件为软件推荐的絮凝条件,即水样初始pH为5.8、Cu(Ⅱ)初始浓度为65.6 mg/L、MAMPAM投加量与Cu(Ⅱ)初始浓度的比值为3.7∶1,在此条件下试验测得的Cu(Ⅱ)去除率为95.05%,模型预测的Cu(Ⅱ)去除率为98.52%,相对偏差为−3.52%. 研究显示,利用响应面法优化MAMPAM除Cu(Ⅱ)的絮凝条件可行.
生态环境
不同收割时间下人工湿地芦苇根系分泌物的组成和特征
王俊力, 刘福兴, 付子轼, 乔红霞, 陈桂发
2022, 35(3): 796-805. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.08.12
摘要(314) HTML (71) PDF(50)
摘要:
为探讨亚热带地区枯萎期湿地有机物和氮去除效果与芦苇根系分泌物对收割时间的响应,运用水平潜流湿地开展了2年(第1年为2017年7月—2018年3月,第2年为2018年8月—2019年4月)不同收割时间(W1为不收割、W2为枯萎前收割、W3为枯萎中期收割、W4为枯萎末期收割)试验,监测了不同处理下芦苇根系分泌物的组成特征及湿地中有机物和氮浓度的变化. 结果表明:①2年试验均表现为枯萎前收割处理湿地TOC去除率降低,枯萎末期收割处理湿地TOC去除率增加的特征. ②芦苇根系分泌物中烷烃类数量占比最高,2年试验收割处理后根系分泌物数量均呈降低趋势. ③进水ρ(TN)较高的年份,根系分泌物中烷烃类相对含量最高,收割处理后烷烃类相对含量增加;进水ρ(TN)较低的年份,酸类相对含量最高,枯萎前和中期收割后酸类相对含量增加,枯萎末期收割后酸类相对含量降低. ④进水ρ(TN)较高的年份,湿地TOC和TN去除率的变化整体上由烷烃类含量主导,二者与烷烃类含量均呈正相关;进水ρ(TN)较低的年份,湿地TOC和TN去除率的变化整体上由酸类含量主导,二者与酸类含量均呈负相关. 研究显示,枯萎期芦苇湿地污染物去除效果与根系分泌物的组成和特征存在一定的相关性,在枯萎末期收割能增加芦苇湿地的有机物去除效果.
基于景观聚类的南昌市主城区城乡梯度识别及其生态系统服务响应
蔡振饶, 方朝阳, 何清华, 颜吉林, 高丹, 刘志勇
2022, 35(3): 806-817. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.17
摘要(353) HTML (128) PDF(53)
摘要:
探讨基于景观聚类的南昌市主城区景观及生态系统服务在城乡梯度变化下的空间特征,为城乡生态系统服务分类保护与利用提供参考. 以城乡地理环境差异较大的南昌市主城区为研究区,基于景观聚类的城乡梯度分类方法,对831个村级尺度单元进行梯度分类,并将分类结果与基于模型法测算出的生态系统服务数值关联,分析4种生态系统服务的城乡梯度特征. 结果表明:①基于景观聚类的分类方法生成了5种梯度类型村(城市、近郊村、远郊村、农业村与生态村),各类型村的景观结构差异明显. ②南昌市主城区不同类型村具有不同的空间区位与集聚特征,与当地的城乡地理环境特征相适应,城市化、农业活动与自然环境共同驱动研究区的城乡梯度分异. ③沿着城乡梯度,主城区生境质量、碳储量可划分为两个增长梯级,食物供给与游憩机会分别呈倒“U”与“V”型的梯度变化特征. 在城乡梯度中,食物供给与游憩机会、碳储量之间的关系以权衡性为主导,生境质量与游憩机会之间的关系以协同性为主,生境质量与食物供给分别在农业村与生态村呈现为协同关系与权衡关系. 研究显示,对城乡梯度及其生态系统服务响应的分析,有助于深化生态系统服务的空间异质性研究,利于城乡生态系统服务的提质增值与协同管理.
土壤与固废
微塑料加速老化及分离过程的实验研究
曾祥英, 王姝歆, 程军, 王林, 张建强, 何杨, 黄雯, 唐亚鑫
2022, 35(3): 818-827. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.13
摘要(775) HTML (142) PDF(99)
摘要:
微塑料自然老化的长期性严重限制了老化微塑料的相关研究. 为了加速微塑料老化,并提高实验室分离效果,以高密度聚乙烯微塑料(high-density polyethylene,HDPE)为试验材料,通过单紫外(UV)和紫外活化过硫酸盐(UV+P)两种方法加速模拟微塑料自然老化,并基于老化过程中微塑料特性的改变,改进分离方法. 将虹吸管插入静置分层后的澄清液面底部,打开真空抽滤机使液体缓缓注入抽滤瓶,一方面分离浮于上部的微塑料,另一方面有效过滤澄清液体中的部分微塑料,以提高样品分离效率;通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和羰基指数(carbonyl index,CI)分别表征微塑料老化前后的形貌、官能团变化和老化程度. 结果表明:①相比于UV处理的微塑料,UV+P处理的微塑料具有更强的亲水性,表现在分离时长的显著性差异上(P<0.05). ②UV和UV+P两种老化方法产生的小分子有机物,通过4次清洗达到较高的去除率,分别为95.29%、94.71%. ③该分离方法下两种老化微塑料都有较高的样品产率,分别为84.63%(UV)、86.63%(UV+P). ④通过SEM观察到,与原始微塑料相比,老化后的微塑料表面出现明显裂纹、缝隙及小孔,且两种老化方法得到的微塑料其表面形态有所差异. ⑤FTIR图谱下,老化微塑料有异于原始样品的特征峰出现,主要为羰基峰及羟基峰. ⑥CI分析表明,HDPE在5 d内即可达到较高的老化程度,此时CI分别为0.39(UV)、0.49(UV+P). 研究显示:单紫外(UV)和紫外活化过硫酸盐(UV+P)两种老化方法均能获得亲水性、表面形态和官能团有异于原始微塑料的样品;改进的分离方法能够快速、高效地获取样品.
米曲霉发酵厨余垃圾制备富酶产物的研究
贾璇, 郭萌, 冶荣霞, 李辉, 李雪琪, 刘晓佩, 李鸣晓, 戴昕
2022, 35(3): 828-835. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.12.11
摘要(227) HTML (39) PDF(35)
摘要:
为了探讨利用微生物发酵厨余垃圾产酶的最佳条件,实现厨余垃圾高值资源化,选取米曲霉为试验菌种,基于米曲霉BNCC142787 (简称“米曲霉B”)、米曲霉CGMCC3.4427 (简称“米曲霉C”)的生长特性解析,研究不同培养方式(静置、振荡)和培养温度(30、35、40 ℃)对米曲霉好氧发酵厨余垃圾产酶性能的影响. 结果表明:米曲霉B和米曲霉C分别在30 ℃和40 ℃、pH为6的培养条件下生长最佳;与静置培养相比,振荡培养可显著提高米曲霉菌丝体的形成和生长速率,促进淀粉酶和蛋白酶分泌. 米曲霉B在40 ℃下厨余垃圾好氧发酵48 h时蛋白酶活性最高,为66.64 U/g;在30 ℃下好氧发酵48 h时,其淀粉酶活性最佳,为129.44 U/g. 米曲霉C在40 ℃下、厨余垃圾好氧发酵96 h时蛋白质酶和淀粉酶活性均达到最高,分别为64.02和131.11 U/g. 研究显示,米曲霉B和米曲霉C产生蛋白酶与淀粉酶的能力相当,但米曲霉B生长速率快,所需发酵时间短,可在温和的条件下实现产酶,因此采用米曲霉B在40 ℃、好氧发酵48 h条件下进行酶源制备,可充分利用厨余垃圾中的营养物质获得富含淀粉酶和蛋白酶的产物,具有显著的应用潜力.
环境污染与健康
城市道路沉积物中重金属生态风险的优化评价
朱龙, 陈友媛, 苑公静, 张翔宇, 江晓倩, 杨新如, 王秀海
2022, 35(3): 836-844. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2021.10.02
摘要(287) HTML (83) PDF(68)
摘要:
城市道路沉积物中的重金属在降水径流的冲刷下会对受纳水体产生生态风险. 基于重金属的总量、毒性、形态,分别采用单因子污染指数法(Pi)、生态风险指数法(RI)和风险编码评价法(RAC)对青岛市崂山区11条主干道沉积物中4种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)的污染状况和生态风险进行评价,评价结果差异较大,建立新的模糊综合评价体系对这3种评价方法进行优化. 结果表明:①道路沉积物中的Cu、Zn、Pb、Cd均存在累积现象,4种重金属的主要来源为交通活动、大气沉降以及路面标识用漆. 重金属各形态分布不均匀,Cu以可氧化态为主,Zn以弱酸提取态为主,Pb以残渣态为主,Cd以生物可利用态(弱酸提取态、可还原态、可氧化态)为主. ②Pi评价结果显示,Cu、Zn、Pb、Cd的Pi值分别为3.80、27.61、1.21、8.33,Zn和Cd表现为重度污染水平,Cu和Pb分别表现为中度和轻微污染水平;RI综合评价结果为高风险,其中Cd属于高风险,其他3种重金属为低风险;RAC评价结果为Zn(40.44%)> Pb(28.24%)>Cd(25.37%)>Cu(3.80%),Zn表现为高生态风险,Pb和Cd表现为中等生态风险,Cu表现为低生态风险. 导致3种评价结果不同的原因是评价方法分别侧重重金属的总量、毒性或形态. ③建立了模糊综合评价体系,设置了新的综合评价标准,优化评价结果表现为Cd(87.4)>Zn(72.04)>Pb(53.96)>Cu(53.56). 这表明重金属的毒性对其生态风险的影响要大于重金属的总量和形态,总量也会一定程度上影响评价结果. 研究显示,在实际工作中,当各种评价方法所得结果存在分歧时,模糊综合评价体系有利于更准确地了解重金属污染状况和生态风险.