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2022年  第35卷  第9期

目录
主编约稿
我国工业场地地下水污染防治十大科技难题
侯德义
2022, 35(9): 2015-2025. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.04.18
摘要(498) HTML (109) PDF(198)
摘要:
我国工业场地地下水污染严重,污染地块省级名录中含地下水信息的地块有31%存在地下水污染. 近年来,地下水风险管控和修复工作日益得到政府和行业的高度关注,相关环境管理体系逐步完善. 2021年国务院发布的《地下水管理条例》将会进一步推动工业场地的污染地下水风险管控与修复治理工作. 但是,我国当前地下水领域的相关研究仍然比较薄弱,不能完全满足国家的重大需求. 本文根据地下水修复领域国际研究前沿和国内的发展与管理现状,提出未来污染场地地下水修复的十大科学与技术挑战:地下水修复与风险管控的绿色可持续性,污染物及水文地质条件的精准刻画与风险评估,水土协同治理,低渗透地层及透镜体的反向扩散,原位氧化和生物修复过程中的有毒副产物生成,物理分离技术的拖尾,地下水修复中的污染物反弹,大型复杂污染场地的治理与管控,岩溶裂隙水污染迁移与风险管控方法,以及地下水中新污染物. 克服这些科技挑战的过程也必将给我国地下水污染防治事业的发展带来重大的机遇.
耦合观测数据-模型计算-案例分析的臭氧综合预报方法
吕婧, 杨震, 吴卫东, 沈振兴, 刘静, 李毅辉, 陈静, 张霖琳
2022, 35(9): 2026-2036. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.01
摘要(257) HTML (51) PDF(95)
摘要:
当前臭氧模式预报和统计预报的技术难以满足不同地域精细化环境管理需求,亟需构建稳定性高、实用性强的本地化臭氧预报方法. 本研究通过构建臭氧预报工作流程并明确臭氧预报流程中相关技术参数和要求,以陕西省及其省会城市—西安市为例分析历史气象和环境空气质量数据,获取陕西省臭氧污染规律以及西安市不同气象条件下臭氧等级分布规律和典型案例预报要点,确立人工订正经验技术集的方法,明确案例库构建、会商和预报回顾机制的相关要求,旨为臭氧预报模式的本地化提供科学的技术路线. 结果表明:通过臭氧预报效果评估与结果择优、人工订正、预报会商及预报结果回顾所组成的臭氧业务化预报工作流程具备切实可行性;此外,陕西省臭氧浓度与相对湿度、气压和风速均呈显著负相关,与温度呈显著正相关,臭氧预报时应重点关注日均温度大于28 ℃、日最大温度大于34 ℃、相对湿度小于57%、气压低于959 hPa、风速小于2.3 m/s的气象条件下的臭氧等级.
POPs污染防治与成效专题
全氟和多氟烷基类物质在大气环境中的存在和行为研究进展
史亚利, 张博钠, 郑哲, 蔡亚岐
2022, 35(9): 2037-2046. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.14
摘要(781) HTML (93) PDF(170)
摘要:
全氟和多氟烷基类物质(per- and polyfluoroalkyl substances, PFASs)是一类含有至少一个碳氟键的人工合成有机化合物,因其特殊的理化性质具有广泛应用,其生产和使用历史至今已有70余年,多数此类物质具有生物累积性、毒性和长距离迁移性,因此其环境污染问题备受关注. 全球各环境介质均存在PFASs的普遍污染,其相关研究尤其是水环境中PFASs的行为和归趋等方面的研究已取得了长足的进展. 然而,PFASs在人类赖以生存的大气环境中的研究却相对较少,目前研究显示,大气也是PFASs迁移和转化的重要媒介,对PFASs长距离传输及风险等有重要影响. 本文通过文献调研对大气环境中PFASs的存在、来源、分布以及人群通过室内外空气、灰尘途径摄入PFASs引起的人体暴露研究进行归纳总结,以期为大气中PFASs环境行为和风险评估研究提供参考,最后对相关研究的发展趋势进行了展望. 分析发现,PFASs大气研究多数集中在其相关产品的生产、使用和处置等重要点源的释放及对周围环境的影响方面,离子型PFASs (i-PFASs)和中性PFASs (n-PFASs)分别是大气颗粒相和气相中存在的主要PFASs,其中氟调聚醇是主要的n-PFASs;i-PFASs的污染因场所、地区等的不同有所差异;近年来大气中短链PFASs对总PFASs的贡献呈现出逐渐上升的趋势;大气中的PFASs可通过干湿沉降去除,其中湿沉降对去除的贡献更大;与饮食摄入相比,灰尘摄入和呼吸等途径对于普通人群暴露PFASs产生的健康风险较低,但儿童通过灰尘以及某些职业人群通过呼吸摄入PFASs的较高风险应该引起重视.
全氟和多氟烷基类化合物(PFASs)的环境转化与分类管控
宋博宇, 郑哲, 吕继涛, 黎娟, 王亚韡
2022, 35(9): 2047-2057. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.22
摘要(402) HTML (874) PDF(182)
摘要:
全氟和多氟烷基类化合物(per- and polyfluoroalkyl substances, PFASs)具有环境持久性、生物累积性和生物毒性(PBT),其暴露所引发的环境与健康风险已在世界范围内引起关注. 近期,有学者提议将PFASs作为一类高持久性物质进行全面管控,并淘汰PFASs的所有非必要用途. 鉴于PFASs在工业领域的不可或缺性,加快PFASs的淘汰进程势必会对社会和经济产生较大影响. 因此,淘汰PFASs需要一个漫长的过渡期. 在这期间,亟需开展积极有效的应对措施,最大程度地将PFASs暴露对生态环境乃至人体健康产生的潜在危害降到最低. 笔者认为加强PFASs的降解转化研究是目前较为有效且可行的策略之一,这将有助于理解PFASs的PBT特性,进而推动PFASs的分类管理. 笔者提出可在“疑似靶向/非靶向高分辨率质谱技术开发”“PFASs的传递、积累、代谢和消除行为”和“PFASs转化产物与不良健康影响之间关系的系统毒理学网络”等方面开展PFASs的降解转化研究. 通过高效筛查识别PFASs的分子转化机制,解析转化产物的PBT性质,进而对PFASs进行合理归类划分,并为制定PFASs及替代品的分类管控决策提供依据.
河流不同分子量溶解性有机质对全氟化合物赋存形态的影响
张杰, 赵璞君, 夏星辉
2022, 35(9): 2058-2066. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.07
摘要(239) HTML (49) PDF(100)
摘要:
目前有关水体全氟化合物(PFASs)赋存特征的研究主要集中于总溶解态,对溶解性有机质(DOM)结合态PFASs的研究较为匮乏,尤其忽视了不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响. 为阐明河流上覆水体不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响,本文以长江干支流为例,分析了河流上覆水体11种典型PFASs (C4~C12)的浓度及组成,研究了不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征. 结果表明:①长江上覆水体中PFASs的平均浓度为52.6 ng/L,其中全氟戊酸(PFPeA)和全氟己酸(PFHxA)是最主要的单体污染物;由于受点源污染的影响,武汉段PFASs总溶解浓度及其单体浓度均显著高于其他采样点. ②长江上覆水体中DOM的浓度范围为0.08~3.84 mg/L (以C计),将水体DOM按分子量分离为<1 kDa、1~3 kDa、3~5 kDa、5~10 kDa和>10 kDa五种组分,各采样点中<1 kDa的溶解性有机碳(DOC)浓度(1.56~3.84 mg/L)显著高于其他分子量的DOC浓度. ③对于所检出的PFASs,<1 kDa DOM结合态PFASs (含自由溶解态)的浓度亦显著高于其他分子量DOM结合态PFASs的浓度,且其占水体总溶解态PFASs的比例均在85%以上,说明水体DOM结合态PFASs具有较高的生物有效性. 研究显示,水体不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征存在差异,因此对水体PFASs进行生态风险评价时需综合考虑不同分子量DOM结合态的含量及其生物有效性.
上海市电镀企业周边地表水中全氟和多氟烷基物质(PFASs)的污染特征
郑平平, 陈晓倩, 沈璐, 吴强, 刘敏
2022, 35(9): 2067-2076. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.12
摘要(272) HTML (64) PDF(79)
摘要:
电镀是全氟和多氟烷基物质(PFASs)污染的主要来源之一. 目前关于电镀企业周边地表水中的PFASs污染特征报道较为缺乏. 为了解上海市电镀企业周边地表水中PFASs的污染特征与生态风险水平,选取全氟烷基羧酸(PFCAs)、全氟烷基磺酸(PFSAs)、磺酸调聚物以及1-氯-全氟烷基醚磺酸钾(F-53B)等26种典型PFASs为对象,调查其在上海市电镀企业周边地表水中的污染特征,探讨其污染来源并开展初步的生态风险评估. 结果表明:上海市电镀企业周边地表水中∑PFASs浓度范围为93.3~1 334 ng/L,其中大部分地表水中∑PFASs浓度小于300 ng/L,污染最严重的地表水分布于金山区,∑PFASs浓度是背景值的14.8倍. 地表水中全氟辛酸(PFOA)为普遍的主要污染物,其次为短链PFCAs和PFSAs. 1H,1H,2H,2H-全氟辛烷磺酸钠(6∶2 FTS)和F-53B也普遍存在于地表水中,但只在少数地表水中具有较高浓度,尤其是F-53B,其中金山区采样点浓度高达968 ng/L,主要与镀铬业务有关. 这表明短链PFCAs和PFSAs、PFOA、6∶2 FTS及F-53B等均可能已应用于电镀领域. 据污染源特征分析,地表水中PFASs除了受电镀行业的污染外,同时还可能来源于表面处理工业、前体化合物生物降解等. 初步的生态风险评估结果表明,上海市大部分电镀企业周边地表水中生态风险较低,但个别镀铬企业周边地表水中F-53B污染可能产生高生态风险. 研究显示,上海市电镀企业周边地表水中存在一定程度的PFASs污染,污染水平与特征差异较大;其中PFOA是电镀企业周边地表水中普遍存在的主要污染物,但生态风险较低;而F-53B在个别采样点中具有高残留、高生态风险,需加强污染防控.
我国氯化石蜡的环境赋存、人群暴露与管控:现状及展望
宋博宇, 白露, 黎娟, 高鹏, 张彩丽, 高洁玉, 王亚韡
2022, 35(9): 2077-2091. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.27
摘要(416) HTML (58) PDF(94)
摘要:
氯化石蜡(Chlorinated paraffin,CPs)是一类人工合成化学品,被广泛用作阻燃剂和增塑剂,在生产和使用过程中释放到多种环境介质中(如水、沉积物、灰尘、空气和土壤等). 短链氯化石蜡(SCCPs)作为新增持久性有机污染物已于2017年被正式列入《关于持久性有机物的斯德哥尔摩公约》附件A中,中链氯化石蜡(MCCPs)因具有和SCCPs相似的性质和环境效应,已被列入持久性有机污染物候选名单. 我国是CPs的生产和使用大国,但对该类物质的风险评估与管控还存在不足. 本文通过收集并深入讨论已发表的CPs相关文章,在系统梳理不同介质中CPs赋存情况的基础上,利用释放因子解析方法,估算了CPs在生产和使用过程中进入到环境的量,发现土壤介质是环境中CPs的汇. 人类活动、经济活动和经济水平等对CPs在不同区域的赋存具有重要影响. 对人群暴露途径解析表明,职业暴露场景显著高于其他场景;生态风险和人体暴露风险评估表明,目前CPs对我国生态环境与人体健康的危害整体上还处于较低水平. 另外,本文介绍了国内外对于SCCPs和MCCPs的管控措施,并基于化学品管理和风险评估的考虑,提出未来亟需深入开展MCCPs和LCCPs (长链氯化石蜡)的迁移转化和风险研究,特别是评估CPs管控造成的潜在经济、社会和环境影响. 相关数据及分析可更好地为CPs产品的管控和国家开展履约行动提供科学数据和技术支撑,并为将来可能的CPs淘汰政策的制定提供参考.
《火葬场大气污染物排放标准》实施对火化炉烟气二噁英减排的影响
尹文华, 刘丽君, 李旭东, 谢丹平, 杨艳艳, 韩静磊, 彭江波, 何志远, 冯桂贤, 黄汉明
2022, 35(9): 2092-2099. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.25
摘要(397) HTML (113) PDF(70)
摘要:
为调查殡葬行业大气污染物排放新标准《火葬场大气污染物排放标准》(GB 13801—2015)实施4年后火化烟气中二英(PCDD/Fs)的污染排放特征及其对行业的影响,在我国南方地区选取了32台火化炉,对其排放烟气中PCDD/Fs水平、影响因素、排放因子进行了研究,并评估标准实施4年后的效果. 结果表明:①火化烟气PCDD/Fs毒性当量浓度(以I-TEQ计,下同)为0.033~7.4 ng/m3,平均值为1.1 ng/m3,PCDD/Fs超标率为56.2%,其中拣灰炉和平板炉超标率分别为62.5%和50.0%. 与GB 13801—2015实施前相比,火化炉废气中PCDD/Fs排放浓度显著下降,说明PCDD/Fs污染减排成效明显,但排放水平和超标率仍较高. ②有无废气处理工艺、运行管理水平、随葬品数量与PCDD/Fs排放浓度密切相关. 废气处理设施缺失或无法正常运行时PCDD/Fs毒性当量浓度为0.32~7.4 ng/m3,平均值为2.5 ng/m3,超标率达75.0%;配备“活性炭吸附(ACI)+布袋除尘(BF)”工艺且运行正常时,PCDD/Fs毒性当量浓度范围为0.033~4.5 ng/m3,平均值为0.83 ng/m3,超标率为58.3%,可能与部分处理设施使用率低、运行不佳和维护不到位等原因有关. 指纹特征显示,无废气处理工艺时七氯代、八氯代同系物占比较高;配备“ACI+BF”处理设施时以四氯代、五氯代同系物为主,证实该工艺组合主要去除高氯代同系物. ③火化炉废气PCDD/Fs排放因子(以I-TEQ计,下同)为67.8~39 981 ng/具,平均值为4 217 ng/具,显著低于联合国环境规划署(UNEP)于2005年发布的第1和第2级排放因子(分别为90和10 μg/具),但高于其优化控制措施的排放因子(0.4 μg/具). 研究显示,未来需加强对我国遗体火化PCDD/Fs减排的技术帮扶及排放因子的更新.
长江水体多氯联苯和有机氯农药污染特征与通量研究
林明兰, 林田, 徐良, 贺静
2022, 35(9): 2100-2109. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.07.07
摘要(331) HTML (55) PDF(87)
摘要:
河流作为陆源持久性有机污染物(POPs)进入海洋的重要途径,其POPs污染问题备受关注. 为了解我国“十三五”时期长江水体多氯联苯(PCBs)和有机氯农药(OCPs)的污染特征,以2017年11月—2018年11月在长江大通站采集的表层水为研究对象,利用气相色谱-三重四级杆串联质谱仪(GC-MS/MS)测定水体中溶解态、颗粒态PCBs和OCPs的浓度,分析水体中溶解态、颗粒态PCBs和OCPs的污染特征,通过化合物组成特征和比值揭示水体中PCBs、OCPs的来源,估算输出通量,并从污染物浓度、年径流量及输沙量三方面加以比较. 结果表明:大通站水体中溶解态∑41PCBs和∑9OCPs浓度范围分别为0.059~0.29和0.21~0.52 ng/L,颗粒态∑41PCBs和∑9OCPs浓度范围分别为0.26~0.88和0.34~0.89 ng/L. 六六六(HCHs)、滴滴涕(DDTs)和氯丹(CHLs)均以历史使用残留为主,而PCBs存在新的输入. PCBs、HCHs和DDTs的总输出通量(溶解态+颗粒态)分别为0.57、0.35和0.29 t/a,远低于其他学者于2009—2015年得到的长江入海PCBs、HCHs和DDTs的年均通量. 研究显示,大通站水体中溶解态、颗粒态PCBs和OCPs的污染特征不同,大通站相对较低的PCBs、HCHs和DDTs的输出通量与长江流域过去10年污染物浓度、年径流量和输沙量的整体降低直接相关,溶解态PCBs、HCHs和DDTs浓度显著降低是重要因素. 研究结果反映了我国“十三五”期间提出的长江经济带“共抓大保护,不搞大开发”和近20年坚持履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》的重要成效. 今后应重点关注大通以下至长江河口的污染物跨介质分配和交换通量,以系统揭示长江输出POPs在区域污染物“源汇”关系中扮演的角色.
VOx-MoOx/TiO2催化剂低温催化降解一氯苯及二英的研究
孔德宝, 马云峰, 王容, 陈彤, 林晓青, 李晓东, 籍龙杰
2022, 35(9): 2110-2119. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.05.07
摘要(179) HTML (36) PDF(44)
摘要:
垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO2、H2O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VOx/TiO2的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VOx中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoOx可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VOx-MoOx/TiO2催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VOx-MoOx/TiO2催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VOx-5%MoOx/TiO2(记作“V5-Mo5-Ti”,即VOx和MoOx的质量分数各占5%,TiO2的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10−6、空速比为10 000 h−1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VOx-MoOx/TiO2催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V2O5中V5+和V4+元素以及MoO3中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率.
高效液相色谱-三重四极杆质谱法测定土壤和沉积物中六溴环十二烷和四溴双酚A
朱超飞, 杨文龙, 殷也筑, 杨茜, 杜兵, 范红利, 吕美玲
2022, 35(9): 2120-2127. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.07.10
摘要(216) HTML (35) PDF(45)
摘要:
为服务我国履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》和新污染物监测的需要,建立了同步分析土壤和沉积物中3种六溴环十二烷(HBCDs)异构体和四溴双酚A (TBBPA)的高效液相色谱-三重四极杆质谱法. 样品经冷冻干燥,以正己烷与丙酮(体积比为1∶1)为提取溶剂进行加压流体提取,通过中性和酸性复合硅胶柱的净化处理,洗脱液转溶至甲醇后进行仪器分析,用同位素稀释内标法定量. 结果表明:①目标物在液相色谱上得到有效的基线分离,保留时间稳定,相对偏差小于3.0%,在2.0~200 ng/mL范围内标准曲线的平均相对响应因子的相对标准偏差小于15%. ②α-HBCD、β-HBCD、γ-HBCD和TBBPA的方法检出限分别为0.06、0.04、0.04和0.06 μg/kg. ③石英砂、背景土壤、工业土壤、河流沉积物和海洋沉积物的低中高浓度平行添加试验显示,方法的精密度为1.76%~10.6%,加标回收率为92.9%~121%. ④8种不同pH的土壤中目标物的加标回收率范围为85.9%~104%. 本研究建立的方法灵敏度高、适用性好,能够用于复杂土壤和沉积物样品中HBCDs和TBBPA的分析测试.
大气环境
中国自然背景地区臭氧浓度时空变化特征分析
肖建军, 汪太明, 王业耀, 杨琦, 师耀龙
2022, 35(9): 2128-2135. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.02
摘要(445) HTML (115) PDF(180)
摘要:
为揭示中国自然背景地区臭氧浓度变化特征,并以其为自然背景值指导人为活动导致的臭氧污染控制工作,该研究通过汇总统计中国15个典型自然背景地区与337个地级及以上城市2016—2020年环境空气臭氧自动监测数据,比较分析中国自然背景地区臭氧浓度的年度、季节、日内变化规律与空间分布规律. 结果表明:2016—2020年,中国自然背景地区臭氧年均浓度明显高于城市区域,但臭氧日最大8小时平均浓度的第90百分位数(简称“臭氧年90百分位浓度”)明显低于城市,自然背景地区和城市区域臭氧年均浓度同步快速提升,年均增长分别为1.5和2.0 µg/m3. 中国自然背景地区臭氧浓度季节性变化规律与城市区域存在较大差异,自然背景地区臭氧平均浓度最高值出现在春季,夏、秋、冬三季臭氧平均浓度差异不明显,与东亚环太平洋背景地区臭氧浓度季节性变化规律(春季最高、夏季最低)存在明显差异. 部分自然背景地区受人为活动排放的影响较小,臭氧浓度不存在明显的日内峰谷差,全天臭氧浓度基本保持相同水平;部分自然背景地区可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物影响,臭氧浓度日内变化规律与邻近城市较为一致,存在明显的日内峰谷差. 研究显示,中国自然背景地区臭氧浓度变化规律与城市区域存在显著差异,臭氧浓度年均值升高迅速,部分自然背景地区臭氧浓度变化规律可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物传输的影响.
浙江省O3浓度时空格局及驱动因子
沈培福, 靳全锋, 周雨欣, 徐端妙, 黄海松
2022, 35(9): 2136-2146. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.29
摘要(272) HTML (68) PDF(136)
摘要:
气象因子对臭氧(O3)浓度有重要影响,为探索O3浓度时空变化及相关因子,利用多元线性回归和后向轨迹聚类分析2014—2019年浙江省O3浓度和气象因子数据. 结果表明:①浙江省O3浓度时空分布不均匀,季节性变化差异显著,总体呈夏季>秋季>春季>冬季的特征,年均值呈上升趋势;春季、夏季、秋季和全年O3浓度均于07:00左右达最小值,之后呈上升趋势,至15:00达峰值后降低,冬季O3浓度最小值出现时间较其他季节晚1 h左右. 高浓度O3主要分布在浙江省东北部及北部区域. ②多元线性回归模型结果表明,多元线性回归模型影响因子和拟合效果存在季节性差异,其中,春、秋两季蒸发量对O3浓度的贡献率均超过20%,夏季相对湿度对O3浓度的贡献率超过40%,秋季日光照时长对O3浓度的贡献率超过40%,秋、冬两季NO2浓度对O3浓度的贡献率均超过35%. 春季多元线性回归模型均方根误差(RMSE)、均方绝对百分比误差(MAPE)和变异解释量(R2)分别为0.213、26.45%和0.422,夏季分别为0.234、30.49%和0.359,秋季分别为0.169、24.02%和0.445,冬季分别为0.154、34.14%和0.419. 研究表明,浙江省O3浓度具有显著的时空分布特征,多元线性回归模型拟合结果在浙江省春、秋两季显著优于夏、冬两季.
水环境
采用生物亲和聚氨酯处理污水的原理与应用
赵方琳, 叶正芳, 陈艳玲, 翟雪, 康蒙恩, 白雪
2022, 35(9): 2147-2155. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.02.32
摘要(193) HTML (32) PDF(41)
摘要:
作为生物膜法的核心,生物载体在污水处理中起着关键作用. 然而,传统的商用生物载体存在生物亲和性差、挂膜困难等固有缺陷,因此,开发新型载体用以提高废水处理效率对生物膜反应器的应用与发展具有重要意义. 通过物理涂覆方法制备得到BPU(生物亲和性聚氨酯),对载体的表观特性和化学组分进行表征,并将其作为移动床生物膜反应器的填料处理模拟生活污水,初步评价BPU的生物亲和性和污水处理效果,之后通过比较生物膜生长情况差异和微生物群落结构变化对其增效机理进行分析. 结果表明:①改性增加了载体表面的粗糙度和比表面积,载体表面Zeta电位由(−31.70±1.93) mV变为(2.14±0.14) mV,接触角由44.50°±0.14°降至24.88°±1.46°. ②投入生物膜反应器使用后,BPU表面附着的生物量和胞外聚合物(EPS)分泌量增加,生物膜组成结构得到改善,TN和NH4+-N的去除率分别增加了6.27%±0.30%和13.74%±0.68%. ③微生物分析表明,BPU丰富了微生物群落多样性,脱氮功能菌数量增加,从而促进了污染物的去除. 研究显示,BPU具有良好的生物亲和性,能够有效提高生物膜反应器的性能.
纳米钯铜改性毛竹炭三维电催化还原水中硝酸盐氮的机理研究
吴雨晴, 朱宗强, 张立浩, 董翼, 刘霜霜, 朱义年, 李艳红
2022, 35(9): 2156-2164. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.04.03
摘要(185) HTML (27) PDF(34)
摘要:
为揭示三维粒子电极对电催化还原水中硝酸盐氮(NO3-N)的贡献及机理,以毛竹生物炭为模板,通过钯铜盐浸渍、焙烧及氢气有限表面还原等手段,制备了纳米钯铜改性毛竹炭(Nano-Pd/Cu-BC),以其为三维粒子电极搭建三维电催化还原体系,以强化传统电催化还原体系(无三维粒子电极)对NO3-N的去除效果. 结果表明:①制备的Nano-Pd/Cu-BC保留了毛竹天然的遗态分级多孔结构特征,表面存在均匀分散的纳米Pd0和纳米Cu0金属粒子. ②三维电催化还原体系对水中NO3-N具有更高的去除率,在反应240 min内,对NO3-N的质量催化活性达0.069 mg/mg,较传统电催化还原体系提升5.35倍. ③三维电催化还原体系N2的生成率为13.4%,较传统电极电催化还原体系提升2.84倍. 研究显示,采用Nano-Pd/Cu-BC搭建的三维电催化还原体系可以提升水中NO3-N的去除率和N2生成选择率.
生态环境
综合硅藻指数的建立及其在淡水生态评价中的应用
于潘, 张黎烜, 尤庆敏, 庞婉婷, 曹玥, 马煜, 谢慧钰, 王全喜, 金小伟
2022, 35(9): 2165-2174. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.03
摘要(350) HTML (46) PDF(87)
摘要:
硅藻在水生态系统中具有重要作用,具有分布广泛、繁殖周期短、对环境变化反应敏感等特点,被广泛用于水体质量监测. 为建立适用于我国水体生态评价的硅藻指数,2017年8月—2018年8月调查了长江下游主要湖泊和青弋江水系的着生硅藻群落结构及环境特征,使用Speraman相关分析研究硅藻指数与环境因子的关系,使用箱形图分析硅藻指数的适用性. 结果表明:①通过研究长江下游主要湖泊和青弋江水系硅藻与环境因子的关系,确定了114种硅藻对水体TP、TN和CODMn浓度变化的最优值和耐受值及环境指示,建立了一个适用于青弋江和长江下游湖泊水体环境评价的综合硅藻指数(comprehensive diatom index, CDI). ②Spearman相关分析结果显示,无论在河流水体还是在湖泊水体中,CDI与TP、CODMn、TSP和TN的浓度均呈显著相关. ③箱形图结果显示,CDI在河流和湖泊中均呈现随水质梯度增加而变大的趋势,说明CDI可以很好地反映水体的环境质量. 研究显示,使用CDI评价长江下游湖泊及青弋江水系水体质量,得到较好的结果,是一种评价水体质量较好的生物评价方法.
五台山亚高山-高山草甸群落多样性和碳氮磷化学计量特征
张晓龙, 秦浩, 牛俊杰, 张殷波, 史利江, 郑元润
2022, 35(9): 2175-2184. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.05.05
摘要(196) HTML (46) PDF(36)
摘要:
为了探究连续海拔梯度上亚高山-高山草甸群落多样性、碳氮磷化学计量特征及其环境适应策略,以五台山南坡自然分布的亚高山-高山草甸群落为研究对象,沿海拔梯度(2 201~3 011 m)设置9个样地,采用相关性分析、偏冗余分析(pRDA)的方法,分析亚高山-高山草甸群落多样性和碳氮磷化学计量特征及其与环境因子的关系. 结果表明:在五台山南坡2 201~3 011 m海拔范围内,亚高山-高山草甸群落的Patrick指数、Shannon-Wiener指数、Simpson指数、Pielou指数平均值分别为11、2.15、0.87、0.93. 随着海拔的升高,Patrick指数、Shannon-Wiener指数、Simpson指数均呈显著下降趋势,而Pielou指数变化不显著. 群落TC、TN、TP含量平均值分别为461.19、23.32、1.96 mg/g,C∶N、C∶P和N∶P平均值分别为19.99、242.17、12.10. 与全球尺度和草地生态系统区域尺度的研究相比,该区域草甸群落具有相对稳定的TC含量,以及TN、TP含量高和N∶P低的特点,群落水平下相对较低的N∶P(<14)说明草甸群落植物生长更倾向于受氮元素的限制. 随着海拔升高,群落TC含量、C∶N、C∶P沿海拔梯度均呈显著上升趋势,而群落TN、TP含量均呈显著下降趋势,群落N∶P变化不显著. 在海拔梯度上,群落碳氮磷化学计量特征存在差异性,在一定程度上说明了草甸群落对海拔生境的不同适应策略. 偏冗余分析结果表明,环境因子(海拔和土壤因子)分别解释了亚高山-高山草甸群落多样性和碳氮磷化学计量特征总变化的70.8%和67.8%,海拔因子的解释贡献率大于土壤因子. 研究显示,海拔和土壤因子对五台山亚高山-高山草甸群落多样性和碳氮磷化学计量变化特征存在显著影响,其中海拔因子的影响尤为突出.
土壤与固废
挥发性有机污染土壤开挖异味风险评估及控制对策
张施阳, 李青青, 杨洁
2022, 35(9): 2185-2194. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.05.03
摘要(277) HTML (65) PDF(76)
摘要:
为应对挥发性有机物(VOCs)污染土壤修复开挖过程中的异味污染问题,建立异味风险预测模型,评估其潜在风险具有重要的现实意义. 本文通过构建异味暴露概念模型,综合考虑土壤气扩散、土壤VOCs挥发、地下水溶质挥发等过程以估算污染源强释放速率,并结合高斯扩散模型模拟污染源向周边区域扩散过程,再以臭气强度作为异味表征手段,预测得到周边环境中的VOCs大气浓度及其对人体的嗅觉感官效应. 某修复地块土壤开挖面积为2 800 m2,深度3 m,涉及苯、甲苯、乙苯等9种异味物质,对其开挖过程中的异味扩散风险进行预测. 结果表明:在开挖速率为150 m3/h的情况下,VOCs快速释放并扩散至周边20 m处某居民点形成的混合气体中以氯苯、苯、乙苯、甲苯这4个组分为主,浓度分别为6.86、2.35、1.56、0.85 mg/m3. 进一步采用异味活度值(OAV)及ln(OAV)对VOCs的异味特征进行分析,识别得到乙苯为混合体系中的关键致嗅物质,故以该组分来表征VOCs的气味特性. 由此得到,居民点呼吸区VOCs对应的臭气强度为3.09,开挖过程中周边居民将明显感到臭味. 基于模型敏感性分析识别了影响异味风险的关键参数,主要为敏感目标距离(xair)、土壤污染浓度(Cs)、土壤开挖速率(Q)、土壤空气体积比(θair)及大气风速(Uair)等. 从降低公众受异味影响的角度出发,提出了包括优化土壤修复工艺、控制区域土壤状况以及关注气象影响等控制对策,以期有效控制土壤中异味扩散引起的负面效应.
环境污染与健康
土壤中三价锑的老化对秀丽隐杆线虫毒性的影响
宋子杰, 赵龙, 党秀丽, 侯红, 蔡世鑫, 王京原
2022, 35(9): 2195-2204. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.07.09
摘要(148) HTML (34) PDF(31)
摘要:
为明确老化过程对土壤外源三价锑〔Sb(Ⅲ)〕毒性的影响,结合土壤中Sb的化学分析和生物毒性测试,以模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans)为测试生物,研究经Sb(Ⅲ)处理后老化7和56 d的2种土壤(安徽黄棕壤和新疆灰漠土)中不同价态Sb浓度、可提取态Sb浓度以及对线虫生长、生育、繁殖毒性的变化. 结果表明:①经Sb(Ⅲ)处理后老化56 d的安徽黄棕壤和新疆灰漠土中Sb(Ⅴ)的占比均显著高于老化7 d的土壤,与安徽黄棕壤相比,新疆灰漠土中Sb(Ⅲ)能更快地转化为毒性较低的Sb(Ⅴ). ②相较经Sb(Ⅲ)处理后老化7 d的土壤,经56 d老化的安徽黄棕壤和新疆灰漠土中可提取态Sb浓度分别下降了9.3%~36.8%和3.3%~47.0%. ③经Sb(Ⅲ)处理后老化56 d的安徽黄棕壤和新疆灰漠土对线虫生长毒性的EC50(50%效应浓度)值较老化7 d的土壤分别提升1.7和2.3倍,对线虫生育毒性的EC50值分别提升1.1和2.4倍,对线虫繁殖毒性的EC50值分别提升1.2和1.9倍. 研究显示,老化过程可降低土壤中可提取态Sb浓度和毒性较高的Sb(Ⅲ)占比,导致外源Sb(Ⅲ)对线虫毒性的减弱,pH、有机质含量以及铁锰铝氧化物含量对土壤中Sb(Ⅲ)氧化和Sb吸附过程的影响导致外源Sb(Ⅲ)老化效应以及对线虫毒性的差异.
中国人群暴露参数研究进展
杨彦, 张梦迪, 陈浩佳, 麦碧娴, 徐建
2022, 35(9): 2205-2215. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.13
摘要(502) HTML (69) PDF(149)
摘要:
暴露参数作为描述人体暴露在环境介质中特征和行为的重要参数和量化指标,其准确性决定了环境健康风险评估结果的准确性,暴露参数本土化是我国环境健康风险评估的重要工作之一. 本文介绍了人体在呼吸、摄入和皮肤暴露途径下的暴露参数以及各国和地区暴露参数手册收录情况,提出目前尚未收录的生物可给性亦是重要的暴露参数. 对比分析了暴露参数的主要研究方法及其优缺点,重点比较呼吸速率、土壤/尘摄入量、皮肤黏附系数、皮肤渗透系数等参数的研究方法与适用条件,推荐适宜本土化的研究方法. 对近20年中国暴露参数论文进行文献计量分析发现,中国暴露参数论文发文量与政策导向密切相关,2012年和2018年是相关研究成果发表的高峰期. 通过分析现行的中国人群暴露参数手册在全面性、代表性和时效性上存在的不足,建议“十四五”期间开展精细化暴露研究,充分收录国内最新研究成果,对暴露参数手册进行更新和完善,加强暴露参数相关基础科学的研究工作,建立制定相关标准、规范和指南,为我国人群本土化暴露参数研究和应用提供参考.
环境经济与管理
关中地区散煤源PM2.5污染防治的健康经济效益评估
赵婉屹, 刘萍萍, 孙健, 宋贤征, 徐红梅, 杨柳, 沈振兴
2022, 35(9): 2216-2224. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.06.26
摘要(208) HTML (45) PDF(59)
摘要:
受不良地形因素影响,加之采暖季散煤燃烧现象严重,陕西省关中地区冬季雾霾天气频发. 自2017年散煤治理相关奖补政策出台以来,区域空气质量状况改善明显. 本研究基于2020年冬季实地调研信息和相关统计数据,评价了2017—2020年关中地区7市(区)的散煤治理成效,采用箱式模型分析了散煤源对PM2.5浓度的贡献情况,并进一步根据泊松回归模型评估了散煤治理带来的健康经济效益. 结果表明:关中地区2017—2020年散煤削减总量达77.79×104 t,西安市与渭南市的散煤削减总量较高,杨陵示范区治理进程最快(散煤替代率达100%). 2017—2020年采暖季散煤源排放的PM2.5浓度降低了7.2 μg/m3,对大气PM2.5浓度的贡献率降低了5.4%,对PM2.5浓度改善的贡献率达17.4%. 2017—2020年关中地区散煤燃烧源PM2.5减排使得居民过早死亡率降低了1.50×10−5〔95%CI (置信区间):3.66×10−6~2.62×10−5〕,降幅达98.2%;发病率(门诊、住院及慢性支气管炎的发生率)降低了4.11×10−4(95%CI:1.71×10−4~6.59×10−4),降幅达98.3%. 研究显示,2017—2020年关中地区散煤综合替代率达98.36%,相应的PM2.5减排量超过0.5×104 t,所带来的健康总受益人数约10 662人,共可获得约1 411.65×106元的经济效益.