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2023年  第36卷  第3期

目录
PM2.5与O3协同防控科技攻关成果专题
我国重点行业氮氧化物管控现状及减排策略
单玉龙, 彭悦, 楚碧武, 单文坡, 徐光艳, 陈建军, 余运波, 李俊华, 贺泓
2023, 36(3): 431-438. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.01.10
摘要(1284) HTML (94) PDF(498)
摘要:
氮氧化物(NOx)减排对于我国细颗粒物(PM2.5)与臭氧(O3)复合污染的协同控制至关重要. 本文对我国重点行业NOx管控现状和减排策略进行了综述与展望. 研究表明,我国NOx排放主要来源于工业炉窑和柴油机尾气,其中工业烟气NOx排放主要来源于钢铁、建材和有色等行业;柴油机NOx排放主要来源于柴油车、非道路移动机械与船舶. NOx减排策略主要包括技术措施和政策措施,其中技术措施主要包括清洁燃烧,如低氮燃烧、废气再循环、清洁燃料替代等,以及后处理净化技术,如选择性催化还原技术、选择性非催化还原、臭氧氧化吸收等;政策措施主要包括提升NOx排放标准,加强排放智能监测监管,布局新能源相关技术等. 研究显示:现阶段,机动车和非电行业的NOx减排仍有较大空间;未来,在“碳达峰碳中和”背景下,通过发展大气污染物和温室气体的协同控制技术,将进一步深度减排NOx,实现PM2.5与O3的协同控制.
2030年京津冀及周边城市群PM2.5污染控制路径
束韫, 李海生, 张文杰, 王洪昌, 田刚, 朱金伟, 于瑞, 杨添棋, 龙红艳
2023, 36(3): 439-448. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.15
摘要(503) HTML (75) PDF(267)
摘要:
近年来,我国大气污染物减排效果明显,空气质量也随之大幅改善. 然而,部分重点区域如京津冀及周边城市群(“2+26”城市)PM2.5年均浓度依然较高,远超GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3). 为实现该目标值,利用京津冀温室气体-空气污染物协同控制综合评估模型(greenhouse gas-air pollution interactions and synergies, GAINS-JJJ),模拟预测了2030年不同政策情景下区域空气质量改善情况,分别量化了结构调整与末端控制(BAT)政策对不同污染物减排的贡献,为“2+26”城市制定空气质量改善路径提供参考. 结果表明:①2017—2030年,由于一系列结构调整政策,如煤改清洁能源、淘汰落后产能(如钢铁、水泥、焦化等)、氮肥减量施用和高挥发有机溶剂替代等措施的实施,以及末端控制政策,如钢铁、水泥与焦化等行业超低排放改造,重型柴油车与非道路移动机械尾气排放标准升级,标准化规模养殖与测土配方施肥技术等技术的推广,“2+26”城市的PM2.5年均浓度值达到34 μg/m3,实现了“美丽中国”的目标要求. ②2030年结构调整情景下,一次PM2.5、SO2、NOx、NH3与NMVOCs(非甲烷类挥发性有机物)的排放相比2017年分别下降了31%、44%、31%、5%和11%;结构调整+末端控制情景下,各项污染物的排放量减排比例分别达到75%、69%、77%、32%与52%. ③末端控制政策对一次PM2.5、NOx、NH3和NMVOCs减排的贡献要大于结构调整政策的贡献;而针对SO2的减排,结构调整政策则发挥了较大的作用. 研究显示,在2030年之前,“2+26”城市的末端控制政策仍具有较大的污染减排潜力,而针对SO2的控制则应将重点从过去的末端减排转向前端的结构性调整措施上.
汾渭平原秋冬季PM2.5化学组分特征及其来源
李慧, 王涵, 严沁, 程苗苗, 李燕丽, 张文杰
2023, 36(3): 449-459. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.01.09
摘要(531) HTML (57) PDF(226)
摘要:
汾渭平原是我国空气污染最严重的区域之一,2018年被列为重点区域. 本研究针对汾渭平原11城市开展PM2.5化学组分连续观测,分析PM2.5浓度和主要化学组分的时空分布规律,并利用PMF模型解析PM2.5污染来源. 结果表明:①2018—2019年秋冬季汾渭平原11城市ρ(PM2.5)平均值为(101.4±65.4)μg/m3,是京津冀及周边地区“2+26”城市的1.1倍. 临汾市ρ(PM2.5)最高(216.8 μg/m3),是汾渭平原的2.1倍. ②2018—2019年秋冬季汾渭平原PM2.5的主要化学组分是有机物、硝酸根离子、地壳物质和硫酸根离子,其中地壳物质占比是京津冀及周边地区的1.6倍. ③受污染物排放、气象条件以及地理位置的影响,汾渭平原PM2.5中有机物、硝酸根离子、地壳物质、硫酸根离子、铵根离子和氯离子的空间分布具有明显的差异性. ④随着污染的加重,硝酸根离子、硫酸根离子和氯离子在PM2.5中的占比均逐渐增加,地壳物质、元素碳、微量元素等与一次排放相关的组分占比随污染加重逐渐减少,表明污染期间燃煤源管控仍需进一步加严,而对扬尘源和机动车等污染源的管控起到了良好的效果. ⑤重污染过程期间,相对湿度增加、风速减小是影响PM2.5浓度上升的客观因素,二次组分以及与燃煤源和生物质燃烧源有关的化学组分的增长是影响PM2.5浓度上升的重要原因,二次源和燃烧源是PM2.5的主要来源. 研究显示,汾渭平原秋冬季PM2.5污染较重,尤其需要关注燃烧源的管控.
京津冀区域人为源VOCs排放特征及管控策略
王晓琦, 程水源, 王瑞鹏
2023, 36(3): 460-468. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.26
摘要(496) HTML (70) PDF(244)
摘要:
挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是细颗粒物(PM2.5)与臭氧(O3)的重要前体物,对我国城市复合污染的形成有重要影响,京津冀区域大气污染问题严峻,VOCs排放源类别复杂,且排放量基数大,亟需形成有效的VOCs管控策略. 因此选取京津冀区域人为源VOCs排放为研究对象,建立2018年分行业分物种VOCs排放清单,并基于实测与文献调研的行业VOCs成分谱数据,获取各排放源臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAP),同时构建VOCs排放源优先控制分级技术方法,计算各排放源分级指数,明确优先控制排放源目标. 结果表明:①京津冀区域2018年人为源VOCs排放总量为214.0×104 t,其中芳香烃、烷烃与含氧有机物为主要物种. ②小型客车、工业防护涂料、重型货车、焦化行业是OFP与SOAP的最主要来源. ③工业防护涂料、小型客车、重型货车、焦化行业、钢铁行业、供暖燃烧、生物质燃烧源的分级指数均较高. 研究显示,基于行业VOCs排放量、OFP和SOAP的单一因素制定管控策略存在一定的局限性,为了实现PM2.5与O3的科学协同防控,建议加强基于综合因素研究得到的分级指数较高排放源的控制.
河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别
姑力巴努·艾尼, 郑怡, 高可心, 麦麦提·斯马义, 谢绍东, 祖力皮亚·艾尼
2023, 36(3): 469-482. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.17
摘要(376) HTML (101) PDF(177)
摘要:
为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O3)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O3污染治理的关键VOCs物种及其排放源. 结果表明:①河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×104 t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%. ②空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×104 t. ③芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×104 t,其次为烷烃(46.3×104 t)、OVOCs(40.3×104 t)和烯烃(20.9×104 t),其中甲苯、乙烯、苯等排放量高的10个物种占排放总量的42.0%. ④河南省人为源VOCs的总OFP为664.0×104 t,其中,芳香烃和烯烃对OFP的贡献最大,均占总OFP的32%,其次为OVOCs,占比为28.0%;本研究的OFP空间分布与国控点O3浓度和PM2.5-O3大气复合污染空间分布规律高度一致. 研究显示,乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、丙烯和甲醛等对总OFP的贡献率为67.2%,其主要来源是生物质燃烧、小型客车、建筑涂装、汽车涂装、化学合成、涂料制造、建筑和农业机械等,因此这些VOCs物种和排放源是河南省O3污染治理的关键.
基于AP-42方法的2019年我国加油站VOCs排放分析
王燕军, 张鹤丰, 尹航, 吴倩, 王运静, 王军方, 纪亮
2023, 36(3): 483-489. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.06
摘要(637) HTML (70) PDF(185)
摘要:
加油站成品油销售过程产生的VOCs由于物种活性高、臭氧生成潜势大,一直是我国大气O3污染防治的重点污染源之一. 为了解我国不同地区加油站VOCs污染特征和排放强度,利用美国环境保护部(US EPA)人为源空气污染物排放清单编制技术手册中推荐的加油站VOCs排放测算方法(AP-42方法),结合2019年我国31个省(自治区、直辖市)油品消费量情况以及直辖市、省会(首府)城市的环境地理信息等(不包括港澳台地区数据,下同),定量测算了2019年我国各省份加油站VOCs排放因子和排放量,研究了不同情景下我国加油站VOCs的减排潜力. 结果表明:①我国各直辖市、省会(首府)城市加油站汽油VOCs排放因子的平均值为2.41 kg/t,但差异性较大,海口市最高(3.46 kg/t),拉萨市最低(1.47 kg/t),二者相差1.35倍. ②无控制情形下,2019年我国加油站VOCs排放量约为41.48×104 t,主要集中在南方部分地区(广东省、江苏省、湖北省、四川省、湖南省、浙江省、安徽省、福建省)和地域人口大省(河南省、山东省和辽宁省),占加油站VOCs排放总量的64.54%. ③我国加油站VOCs减排潜力仍十分巨大,当汽油油气回收效率在90%以上时,加油站VOCs排放量将降到5.44×104 t以下;差异化的管控措施情景下,我国加油站VOCs排放量也将下降25.07×104~30.23×104 t. 研究显示,我国加油站VOCs排放地域性差异较大,有针对性的管控措施有助于加油站VOCs减排.
基于车速-流量模型的动态化道路扬尘清单编制方法与应用
贺靖贻, 宋立来, 李虎, 舒秦, 毕晓辉, 冯银厂
2023, 36(3): 490-499. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.15
摘要(365) HTML (53) PDF(189)
摘要:
目前国内外关于道路扬尘排放的计算多采用美国环境保护局推荐的AP-42排放因子法,直接计算道路扬尘的年均排放总量,但其动态化程度不足,难以满足日益增长的精细化管理需求. 本研究采用车速-流量模型构建高时间分辨率的道路车流量获取方法. 以天津市为例,采用自下而上的方法,结合本地化的排放因子以及天津市采取的道路扬尘控制措施,借助GIS平台编制高时空分辨率的道路扬尘排放清单,精细反映天津市道路扬尘排放的时空分布特征. 结果表明:①时间尺度上,受早晚高峰的影响,城市道路在08:00—09:00与18:00—19:00扬尘排放强度较大,13:00—14:00是白天扬尘排放强度的低值时段. ②空间尺度上,夜间(03:00—04:00)道路扬尘排放强度的高值区域集中在高速路段,白天扬尘排放强度的低值时段(13:00—14:00)集中在城市道路中支路密集的地区,道路扬尘排放强度高峰时期(18:00—19:00)集中在各类型的城市道路. 全年道路扬尘排放高值区域集中在城市支路和郊区道路. ③天津市内六区全年道路扬尘PM2.5、PM10、TSP排放量分别为603、2 492和12 986 t,相较以往研究有所下降. 从区域看,道路扬尘排放总量呈偏远郊区>环城四区>市内六区的规律. 城市道路采取的洒水措施明显降低了道路扬尘排放总量. 研究显示,受交通扰动影响,道路扬尘排放呈现明显的时空分布差异.
大气环境
2008—2020年京津冀及周边地区人为源氨排放清单研究
方利江, 宋文婷, 杨一群, 叶观琼
2023, 36(3): 500-509. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.03
摘要(469) HTML (101) PDF(143)
摘要:
氨可以在大气中转化生成铵根离子,成为PM2.5中重要的水溶性无机离子组分,长时间序列的氨排放清单是研究PM2.5污染历史成因的重要基础. 为探究京津冀及周边地区人为源氨排放来源和排放特征,根据北京市、天津市、河北省、山西省、山东省和河南省的各类氨排放活动水平,采用排放因子法建立了京津冀及周边地区的氨排放清单. 结果表明:①2008—2020年京津冀及周边地区的氨排放量总体呈下降趋势,从3 170.21×103 t降至2 767.59×103 t. 农业源是主要贡献源,其氨排放量(2 551.94×103~3 061.26×103 t)占氨排放总量的92.21%~93.38%;非农业源氨排放量介于209.85×103~232.38×103 t之间. ②2020年,河南省的氨排放量最大,为908.57×103 t,占京津冀及周边地区氨排放总量的32.83%,其次为山东省、河北省和山西省,占比分别为31.96%、24.39%和8.50%. ③2020年,畜禽养殖氨排放量占氨排放总量的68.67%,蛋鸡、羊、肉牛和肉羊是主要氨排放源,分别占畜禽养殖氨排放总量的30.61%、13.92%、12.35%和12.14%. 氮肥施用氨排放量占氨排放总量的20.68%,其中尿素占氮肥施用氨排放量的98.75%. ④北京市、天津市以及石家庄市、太原市、济南市、郑州市等省会城市的氨排放强度较高,京津冀及周边地区的南部和中部氨排放强度相对较小. 研究显示,京津冀及周边地区氨排放以畜禽养殖源为主,氮肥施用源次之,氨减排措施的制定应以削减农业源的氨排放量为重点.
光散射原理的大气PM2.5小型传感器监测性能评估研究
刘保献, 姜南, 金萌, 王莉华, 景宽, 安欣欣, 王书肖, 郝吉明
2023, 36(3): 510-518. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.10.16
摘要(271) HTML (46) PDF(128)
摘要:
随着大气污染治理的不断深入,精细化、精准化和智能化的环境管理需求不断增加,迫切需要在特定区域开展高密度的监测,以弥补现有传统监测的不足. 在此背景下,PM2.5传感器监测方法在国内迅速发展,为研究光散射原理的大气PM2.5小型传感器监测性能,于2018年7月—2019年7月在北京市建立了比对测试平台,对不同原理、不同品牌的PM2.5传感器设备进行为期1年的测试与分析. 结果表明:①激光粒子计数法PM2.5传感器性能优于红外法PM2.5传感器,激光粒子计数法PM2.5传感器设备与自动标准设备比对的相关系数(R2)均大于0.45,红外法PM2.5传感器设备与自动标准设备比对的R2均小于0.40. 采用激光粒子计数法的工业级PM2.5传感器数据有效率均在95%以上,更适用于业务化PM2.5监测. ②多数激光粒子计数法的工业级传感器设备与标准设备有较好的一致性〔R2大于0.70,标准偏差(SD)小于10 μg/m3,变异系数(CV)小于15%〕,且同品牌同型号PM2.5传感器设备之间的比对结果〔R2高于0.97,均方根误差(RMSE)低于6.0 μg/m3〕优于不同品牌传感器设备之间的比对结果(R2范围为0.67~0.79,RMSE范围为14.1~23.1 μg/m3). ③相对湿度对PM2.5传感器监测值影响较大,随着环境相对湿度的升高,PM2.5传感器设备与自动标准设备测定结果的绝对误差(Ea)呈增加趋势,在高相对湿度区间各品牌传感器设备中位数的Ea均大于19 μg/m3. ④受颗粒物化学组成和环境等多种因素的共同影响,在不同污染场景下传感器设备监测结果与标准设备的监测结果最大相对偏差范围为−22.7%~67.0%. ⑤传感器设备运行的稳定期一般为6个月,在PM2.5传感器设备业务化应用时,需根据本地化的性能评估结果,建立适合的质控校准体系并定期开展质控工作. 研究显示,激光粒子计数法PM2.5传感器适用于开展大规模、高密度的网格化监测,但数据质量较标准设备存在一定差距,未来可通过硬件和质控算法等持续优化研究,使数据质量满足环境管理需求.
环境空气非甲烷总烃连续自动监测一致性优化研究
杨勇, 高松, 林长青, 童虓, 陈曦, 段玉森, 车祥, 李跃武
2023, 36(3): 519-525. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.01.02
摘要(193) HTML (24) PDF(100)
摘要:
采用气相色谱-氢火焰离子化检测法的环境空气非甲烷总烃(NMHC)连续自动监测设备之间的测量结果差异较大,影响光化学污染前体物的监测评价与管控. 为探究测量差异原因,选取8套NMHC连续自动监测市售仪器,在不同色谱柱温度和不同标准气体条件下分析响应情况. 结果表明:①柱温的改变对NMHC体积分数响应偏差影响较小. 但在同样分析条件下,不同氢火焰离子检测器(FID)对卤代烃或含氧衍生物的响应因子不同,针对同一物质仪器之间的响应偏差较大,最大为170%. FID对物质响应的差异是导致测量结果差异大的主要原因. ②环境空气中,各仪器现场获得的NMHC体积分数监测值变化趋势基本一致,仪器间数据的Pearson相关系数在0.8以上(P均小于0.01);但非污染时段仪器间NMHC体积分数监测值最大相差近10倍,数据可比性差. ③针对甲苯、乙酸乙酯和三氯乙烯等代表性物质,本研究提出了响应监测值与理论值比值的范围,改进后不同设备测定值的平均标准偏差降至16%,满足监测评价要求. 研究显示,分子结构及官能团极性差异是导致FID响应差异大的关键问题,经FID响应统一技术改进可提升环境空气NMHC连续自动检测数据的统一性.
传动比对汽车实际行驶排放试验动力学特性与排放的影响
马志磊, 何超, 李加强, 刘学渊, 张健
2023, 36(3): 526-534. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.25
摘要(145) HTML (47) PDF(72)
摘要:
为研究传动比对轻型车CO2、CO、PN、NOx排放以及动力学参数的影响,选择4辆7挡干式双离合变速器轻型车作为试验车辆在相同道路上进行实际行驶排放(real driving emission,RDE)试验,依据传动比对数据进行划分. 结果表明:①随着传动比、相对正加速度(relative positive acceleration,RPA)的升高,CO2、CO、NOx排放因子以及未装汽油机颗粒捕集器(gasoline particulate filter,GPF)车辆的PN排放因子均呈增加趋势. 其中,CO2、CO、PN (未装GPF)的排放因子与传动比的相关系数平均值分别为0.963、0.933、0.949,与RPA的相关系数平均值分别为0.971、0.955、0.975,均呈显著正线性相关;NOx排放因子与传动比、RPA的相关系数平均值分别为0.567、0.543,相关性均较弱. ②以传动比作为变量的轻型车排放因子分析方法表明,随着传动比的升高,单位里程中发动机的工作循环与排放次数均增加,CO2与污染物排放因子呈增加趋势,这解释了CO2、CO、PN (未装GPF)、NOx的排放因子均与传动比呈正线性相关的原因. ③RPA与传动比的相关系数平均值为0.953,二者呈显著正线性相关. v·apos_[95](车速与大于0.1 m/s2正加速度乘积的第95个百分位)与传动比的相关系数平均值为−0.487,呈负线性相关,且相关性较弱. 增加低速挡使用时间,RPA呈升高趋势,v·apos_[95]呈降低趋势,可远离行程无效判定界限,从而提高RDE试验动力学检验通过几率. 研究显示,传动比、RPA与CO2、CO、PN (未装GPF)的排放因子均呈显著相关,借助调节传动比对碳和污染物排放进行控制,为减少汽车实际行驶排放提供了新的途径.
水环境
半导体行业废水的反渗透膜污堵机制与控制策略
徐雨晴, 巫寅虎, 吴乾元, 王文龙, 熊江磊, 罗嘉豪, 肖卓远, 胡洪营
2023, 36(3): 535-545. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.12
摘要(278) HTML (39) PDF(86)
摘要:
半导体行业是我国大力发展的高精尖产业,废水产生量大、再生处理难度高. 半导体行业废水再生处理过程中,反渗透(reverse osmosis, RO)是重要的污染物去除单元,但面临的膜污堵问题严重影响了其效率与经济性. 本文梳理了半导体行业废水的种类与典型污染物,总结了半导体行业废水导致反渗透膜污堵的主要机制及控制手段,提出了针对半导体行业废水特点的膜污堵控制策略. 半导体生产的不同工序会产生多种废水,包括含氟废水、含磷废水、含氨废水、重金属废水、有机废水与酸碱废水等. 废水中污染物种类多且可生化性普遍较差. 通常,不同种类废水分类经分质收集后,进行相应的预处理,之后部分合流处理并进入RO系统. 半导体行业废水中的金属离子或氟离子易在反渗透膜面形成无机结垢,表面活性剂易形成有机污堵. 反渗透膜污堵可通过预处理、膜清洗与运行条件调控等手段进行控制,如超滤、EDTA清洗剂与pH调节等,但大部分现有手段对半导体行业废水造成的污堵控制能力有限. 建议未来开发针对关键污染物的预处理技术与定制化的膜清洗方案;并结合半导体生产工序,提出针对污染物关键相互作用关系的废水收集与再生处理整体策略.
新型除镉吸附剂MPWS制备条件的优化与机理
孙永鹏, 王刚, 高微微, 徐敏, 蒋煜峰
2023, 36(3): 546-556. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.10.08
摘要(168) HTML (21) PDF(63)
摘要:
为了提高小麦秸秆(WS)对废水中Cd(Ⅱ)的吸附性能,采用氢氧化钠(NaOH)、L-半胱氨酸(L-Cys)、碳二亚胺盐酸盐(EDC·HCl)、N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)对WS进行化学改性,制备出新型吸附剂巯基丙酰化小麦秸秆(MPWS). 以含Cd(Ⅱ)水样为考察对象,利用Plackett-Burman试验、最陡爬坡试验和响应面法的中心复合设计(CCD)对MPWS的制备条件进行优化,借助表征方法探讨了MPWS的制备机理,考察了WS、化学预处理小麦秸秆(CWS)、MPWS对Cd(Ⅱ)的吸附性能. 结果表明:①由响应面法建立的二次项回归方程P值为0.0002,表明模型非常显著. ②当WS粒径为30目(0.60 mm)、化学预处理试剂NaOH溶液浓度为0.07 mol/L、n(EDC·HCl)∶n(L-Cys)为0.099∶1、m(NHS)∶m(EDC·HCl)为0.5∶1、m(L-Cys)∶m(CWS)为4∶1、反应介质pH为11、反应温度为40 ℃、反应时间为2.39 h时,该条件下制备的MPWS对水样中Cd(Ⅱ)去除性能最优,MPWS投加量为10 g/L对应Cd(Ⅱ)的去除率为84.55%,与模型预测值(84.80%)的相对偏差仅为−0.29%. ③MPWS制备机理为巯基丙酰基被接枝到WS结构中,发挥了其对Cd(Ⅱ)螯合吸附作用. ④秸秆对Cd(Ⅱ)的吸附性能表现为MPWS>CWS>WS,表明WS经化学预处理、接枝改性可提升吸附Cd(Ⅱ)的性能,当MPWS投加量为20 g/L时,Cd(Ⅱ)的去除率可达95.56%. 研究显示,通过响应面法优化MPWS制备条件的试验方法可行,经巯基丙酰基改性后可有效提升小麦秸秆对Cd(Ⅱ)的吸附性能.
生态环境
2000—2020年我国西南地区植被NEP时空变化及其驱动因素的相对贡献
徐勇, 黄雯婷, 郭振东, 郑志威, 李欣怡, 盘钰春, 戴强玉
2023, 36(3): 557-570. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.01
摘要(290) HTML (46) PDF(119)
摘要:
西南地区作为我国重要的生态安全屏障,探究其植被净生态系统生产力(net ecosystem productivity,NEP)的时空演变规律对该地区乃至我国的可持续发展都具有重要意义. 基于MODIS数据、气象数据、DEM数据和土地利用数据等,首先,利用改进的Carnegie Ames Stanford Approach (CASA)模型和土壤微生物呼吸方程,估算2000—2020年我国西南地区植被NEP;其次,结合Theil-Sen Median趋势分析、偏相关分析和复相关分析等方法,研究西南地区植被NEP时空变化及其对气候变化和土地利用变化的响应机制;最后,利用基于情境分析的相对贡献分析法,定量评估气候变化和土地利用变化对西南地区植被NEP变化的相对贡献. 结果表明:时间上,2000—2020年我国西南地区及其五省份(云南省、贵州省、四川省、重庆市和西藏自治区)生态系统植被NEP均表现为上升趋势,其中,西南地区植被NEP上升速率为4.74 g/(m2·a). 空间上,西南地区及其五省份植被NEP呈上升趋势的面积均大于呈下降趋势的面积,其中,西南地区植被NEP呈极显著上升的面积占45.41%,主要分布在云南省南部、贵州省西部、四川省东部和重庆市南部. 西南地区植被NEP与降水量的偏相关系数平均值为0.13,大于其与气温和太阳辐射的偏相关系数平均值,由此可知,降水量对西南地区植被NEP增长的促进作用大于气温和太阳辐射. 西南地区植被 NEP 变化受气候变化影响的区域中,受气温、降水量、太阳辐射弱驱动的区域最大,占研究区总面积的23.63%. 2000—2020年西南地区土地利用变化使得植被NEP总量增加了96.64 Tg,其中,草地转化为林地使得植被NEP增加的总量最大. 在碳汇区,各土地利用类型中土地利用变化对建设用地植被NEP变化的贡献率最大,为69.38%;在碳源区,各土地利用类型中气候变化对耕地的植被NEP变化的贡献率最大,为50.08%. 研究显示,2000—2020年我国西南地区及其五省份的生态系统整体均表现为碳汇,且碳汇功能呈增强趋势,气候变化和土地利用变化共同影响着西南地区的碳汇功能.
土壤与固废
杂交稻和常规稻对复合污染稻田土壤砷镉提取效果差异研究
吴珂萌, 严露, 柳赛花, 纪雄辉, 王欣, 李翔鸿, 杨京民, 戴宏博, 彭渤
2023, 36(3): 571-580. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.08
摘要(163) HTML (29) PDF(65)
摘要:
为实现对稻田土壤砷(As)、镉(Cd)污染的同步移除,利用根箱试验,选取代表性杂交稻(HR)和常规稻(CR)品种作为修复材料进行提取. 为了评估种植HR和CR对土壤As、Cd的提取效果,以未种植水稻土壤作为对照(CK),利用孔隙水采集器在其全生育期内采集并监测土壤水溶态As、Cd浓度的变化;分别在水稻分蘖期、成熟期采用梯度扩散薄膜技术(diffusive gradients in thin-films,DGT)原位实时测定根际土壤剖面有效态As、Cd浓度;收获时利用分级提取法分析土壤As、Cd赋存形态及总量变化,并分析植株各部位的As、Cd累积量. 结果表明:水稻生长能够有效消耗土壤中生物有效态As、Cd,且HR较CR表现出更高效的As、Cd同步富集能力. 水稻成熟期,种植HR的土壤中DGT-As(扩散梯度薄膜提取态As)浓度较种植CR和CK处理分别下降69%和71%,DGT-Cd(扩散梯度薄膜提取态Cd)浓度分别降低35%和58%;HR和CR收获后土壤总As含量分别减少8%和1%,总Cd含量分别减少31%和14%;HR对土壤As、Cd的单株去除量分别为CR的1.2和4.5倍;每年种植两季HR对土壤As、Cd的移除率分别为CR的1.2和4.3倍. 研究显示,种植HR对As、Cd具有更高效的提取能力,可优先作为修复材料对稻田土壤生物有效态As、Cd进行专性提取减量,为As、Cd复合污染稻田土壤清洁提供了一条有益路径;但还需结合水分优化管理、施加促溶剂等方式形成修复链,进一步提高修复效率,缩短修复年限.
新鲜和老化生物炭对土壤氮淋失及油菜氮吸收的影响
周咏春, 郭思伯, 李丹阳, 李正龙, 陈志敏, 吴柳林, 赵研
2023, 36(3): 581-589. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.07
摘要(143) HTML (41) PDF(59)
摘要:
粮食需求日益增加,为了实现增产,大量氮肥被施入土壤,而氮肥利用率较低导致土壤氮淋失严重,造成水体污染. 生物炭施入土壤被认为是减少土壤氮淋失的有效措施. 本文通过室内土柱模拟淋溶试验,共设置5个处理——对照(仅施氮肥,B0)、氮肥+1%新鲜生物炭(B1)、氮肥+4%新鲜生物炭(B4)、氮肥+1%老化生物炭(Ba1)、氮肥+4%老化生物炭(Ba4). 在植物-土壤-淋溶液系统内探究不同施加量的新鲜和老化生物炭对土壤氮淋失和油菜氮吸收的影响,并通过物质守恒定律来探究其对气态氮损失的影响. 结果表明:与对照相比,添加1%和4%新鲜生物炭时土壤氮素含量分别提高4.63%和9.68%,淋溶液氮素含量分别降低33.91%和61.18%,油菜氮素含量分别增加40.70%和129.65%;添加1%和4%老化生物炭时土壤氮素含量分别提高7.46%和13.30%,淋溶液氮素含量分别降低53.68%和72.05%,油菜氮素含量分别增加78.20%和185.76%;气态损失的氮量随生物炭老化和施加量的增加而减少. 研究显示,土壤中施加生物炭对于提高土壤氮素固持能力、减少氮素淋失、促进油菜氮吸收和减少气态氮损失均具有显著效果,且施加老化生物炭的促进效果优于新鲜生物炭,证明生物炭减少土壤氮淋失的效应具有长期性.
离子型稀土浸矿崩塌堆积体地表产流和残留氨氮迁移特征
张雅妮, 李瑞, 李宇, 陈果, 曹龙熹
2023, 36(3): 590-598. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.02
摘要(183) HTML (26) PDF(63)
摘要:
离子型稀土是我国重要的战略资源,其开采过程中产生的残留氨氮污染是亟待解决的环境问题. 为了揭示稀土浸矿崩塌堆积体地表产流和残留氨氮迁移特征,从而为离子型稀土矿区氨氮污染治理提供科学依据,在我国赣南稀土矿区典型浸矿崩塌堆积体建设3个自然坡面径流小区,在此基础上开展降雨径流监测,分析崩塌堆积体地表产流和氨氮迁移特征. 结果表明:矿区崩塌堆积体径流系数变化范围为0.01~0.30,地表径流深和径流系数可用降雨特征因子的线性函数拟合,且复合降雨因子的拟合精度优于单因子,其中以降雨量×最大10 min雨强的拟合效果最优(最大R2=0.97);监测得到的地表径流平均氨氮浓度在1.58~5.99 mg/L之间,高于《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)Ⅴ类水环境标准;径流氨氮浓度与降雨量、降雨历时均呈负相关,与其他降雨因子均呈正相关,其中最大30 min雨强线性方程对氨氮浓度的拟合精度最优(最大R2=0.83). 研究显示,研究区稀土浸矿崩塌堆积体地表径流存在氨氮污染风险,而崩壁是残留氨氮由浸矿山体向地表迁移的关键部位,基于最大30 min雨强指标构建的拟合方程可用于地表径流氨氮预测. 以上研究结果有助于我国赣南离子型稀土矿区残留氨氮污染风险评估和水土环境治理措施优化.
基于原位PXRF数据的土壤锰、锌污染分布协同克里金插值与高分地图绘制
赵曼颖, 赵玉鑫, 沈铁志, 李淑, 姚光远, 陈曾思澈, 刘玉强, 徐亚
2023, 36(3): 599-609. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.22
摘要(217) HTML (44) PDF(86)
摘要:
高分辨率土壤重金属污染绘图(HRMMs)有助于准确识别需要进行风险管控或修复的区域. 传统HRMMs基于网格模式土壤采样,开展化学分析并采用地质统计插值方法绘制污染分布地图,成本高、速度慢,且不适合高度异质性污染场地. 该研究提出了一种通过多元非线性回归改善便携式X射线荧光分析(PXRF)数据,采用改进的PXRF数据进行协同克里金插值,以及HRMMs地图绘制和重金属污染分布预测的新方法. 为了支持模型的建立和验证,选择我国西北某锰、锌污染场地开展研究. 结果表明:①引入PXRF数据作为协同克里金插值的辅助变量能有效提高插值精度,而校正的PXRF数据可进一步提高空间刻画精度. 重金属Mn和Zn的校正PXRF协同克里金插值较原始PXRF协同克里金插值的平均误差分别降低了4.5%和78.2%. ②主变量点位密度的变化会改变校正后PXRF协同克里金插值的精度. 以Zn为例,当主变量点位密度大于4个/(104 m2)时,校正后的PXRF协同克里金插值的精度显著降低. ③增加辅助变量点位密度可显著提高协同克里金插值精度. 当辅助变量点位密度增至7个/(104 m2)时,校正后PXRF协同克里金插值的平均误差与均方根误差分别降低了92.4%和34.7%. 研究显示,通过对PXRF数据的校正可有效提高污染物协同克里金插值的精度,同时协同克里金插值需要满足一定量的主变量点位密度要求,且辅助变量点位密度越高,协同克里金插值的精度越高.
有机污染土壤堆式热脱附过程中热湿迁移试验及数值模拟
姜泓杰, 盛王超, 詹明秀, 李绍华, 岳勇, 顾海林, 王进卿, 徐旭, 焦文涛
2023, 36(3): 610-618. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.21
摘要(218) HTML (41) PDF(70)
摘要:
堆式燃气热脱附技术因具有二次污染小、污染物去除率高和处理周期短等优势而得到快速发展. 土壤中的水分是影响堆体热修复过程中土壤升温的关键因素,然而其热湿迁移机理尚不明晰,工程设计主要依赖于实践经验. 该研究以山东省某污染场地的砂质壤土开展堆体热湿迁移试验,结合COMSOL仿真模拟,系统分析加热过程中土壤温度和湿度在竖直及水平方向上的变化规律. 结果表明:热源附近土壤水分呈逐渐升高并出现短暂峰值(高于初始值10.9%)后再下降的趋势,水分峰值随温度提高而升高;热源温度越高,土壤中水汽的对流和扩散作用愈加明显,当热源温度由50.0 ℃升至100 ℃时,监测点体积含水量下降率由4.50%升至27.2%,且水汽的浓度扩散机制在水分迁移过程中占主导作用;对于相同热源作用下,初始体积含水量较高的土壤具有相对较高的温度变化,温升过程中对流传热以及热传导的作用更显著,当初始体积含水量由0.0700 m3/m3升至0.160 m3/m3时,监测点的温度由37.1 ℃升至40.0 ℃,其中多孔基体间的热传导作用占主导. 研究显示,堆体热脱附过程中土壤水分迁移规律与土壤体积含水量、距热源的距离、热源温度有关,且多孔基体间的热传导是引起土壤升温的主要机制.
芬顿污泥制备磁性生物炭回用于对硝基苯酚的去除及机制
王雨婷, 叶正芳, 陈艳玲, 徐振佳, 王鹏, 施展, 白雪
2023, 36(3): 619-627. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.23
摘要(143) HTML (35) PDF(74)
摘要:
芬顿/絮凝组合工艺在处理难降解有机物废水时会产生大量的芬顿污泥,会提高废水处理成本,同时也会对环境构成威胁,迫切需要开发一种绿色可持续的方法实现芬顿污泥资源化利用. 该研究通过将处理PNP(对硝基苯酚)废水产生的芬顿污泥和污水厂生化污泥共热解,原位制备具有高催化活性的MBC(磁性生物炭),并作为多相芬顿催化剂用于去除PNP,实现“以废治废”. 结果表明:当芬顿污泥和生化污泥质量比为1∶1、热解温度为800 ℃时,制备得到的MBC-800-3催化性能最佳;合适的混合比例可有效避免颗粒聚集,高温形成缺陷结构和多种铁相,为MBC-800-3提供了丰富的反应活性位点;当废水初始pH为3、H2O2浓度为60 mmol/L、MBC-800-3投加量为0.4 g/L时,PNP和TOC(总有机碳)的去除率均最高,在催化反应100 min时分别达到98%和62%;酸性条件下,MBC活化H2O2产生·OH和·O2催化降解废水的有机物,其中,·OH作为主要活性物种,其来源包括均相芬顿反应和非均芬顿相反应. 研究显示,MBC-800-3具有高催化活性以及良好的稳定性和再生性,展现出较好的应用潜力,对芬顿污泥资源化利用具有参考意义.
环境经济与管理
基于物质代谢分析的高铝煤炭循环利用全产业链评估研究
曹馨, 王彦超, 程淇, 温宗国
2023, 36(3): 628-636. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.11.20
摘要(159) HTML (33) PDF(72)
摘要:
高铝煤炭广泛分布于我国内蒙古自治区中西部煤田,富含丰富的铝、硅、锂、镓等有价元素,对其进行资源协同开发,有望大幅提升我国铝资源供给体系韧性并提高固废利用率,以及改善燃煤电厂的飞灰堆存等环境污染问题. 本研究以大唐国际托电园区的高铝粉煤灰示范生产线为案例,解析了高铝煤炭中各类无机资源的分布规律,并在全面梳理“原料—工艺—技术—产品/副产品”匹配机制的基础上,构建了集成“高铝煤炭清洁燃烧工艺-多级预脱硅工艺-氧化铝低能耗提取工艺”于一体的高铝煤炭循环利用全产业链;采用物质代谢分析方法,研究高铝煤炭循环利用全过程中有价元素的迁移转化规律,建立了高铝煤炭伴生有价元素的走向与分配模型,识别了该产业链中物质代谢优化调控的关键环节;此外,以传统铝土矿炼铝产业和木浆造纸产业为参考基准,核算了该产业链推广应用的经济、环境效益. 结果表明,高铝煤炭循环利用全产业链中有价元素总体循环回收利用率超过80.0%,在内蒙古自治区推广应用该产业链,每年可生产1 303.0×104 t氧化铝,联产964.0×104 t活性硅酸钙和3 192.0×104 t硅钙渣,创造年收入401.2×108元,节约3 505.0×104 t铝土矿,保护11.5 km2植被. 研究显示,高铝煤炭循环利用全产业链的有价元素回收率高,具有良好的环境和经济效益.