环境科学研究

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2015—2022年我国华北地区冬季PM_2.5-O₃复合污染及特征分析

候杰, 李柯, 张丹瑜婷

2023, 36(6): 1061-1071. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.01.12

摘要(330) HTML (83) PDF(221)

摘要:
以往关于大气PM_2.5-O₃复合污染的研究主要集中在夏季，尚较缺乏对严峻的冬季复合污染问题的关注，为了解冬季大气PM_2.5-O₃复合污染过程，该文基于2015—2022年冬季(1—2月)空气质量地面监测、气象数据等资料，结合统计方法分析了我国华北地区冬季大气PM_2.5-O₃复合污染的特征及驱动因素. 结果表明：2015—2022年冬季，我国南方主要城市复合污染天数呈显著下降趋势(−0.8~−0.2 d/a)，这与我国采取一系列措施降低了PM_2.5浓度有关；但在我国北方地区，特别是华北地区冬季大气PM_2.5-O₃复合污染天数却呈现显著的上升趋势(0.2~0.7 d/a). 针对华北地区较为严峻的复合污染形势，挑选出19 d区域性的复合污染天进行重点分析. 在气象因素方面，复合污染发生时华北上空500 hPa高空存在反气旋环流异常、850 hPa高空存在偏南风异常，地面午后(10:00—18:00)平均温度(0.43~5.27 ℃)偏高、平均风速(−4.19~−0.22 m/s)偏小. 在化学过程方面，冬季华北地区发生复合污染的城市观测站点中PM_2.5与O₃浓度之间呈显著正相关(R=0.45，P<0.05)，而在非复合污染的城市观测站点则表现为负相关(R=−0.68，P<0.05). 进一步对比华北地区复合污染城市观测站点与非复合污染城市观测站点O_x(O_x=NO₂+O₃)和NO₂浓度的拟合斜率(分别为0.62、0.55)、PM_2.5与CO浓度的比值(分别为0.07、0.06)以及O_x的浓度(平均值分别为124.40、113.47 μg/m³)，定性地表明了华北地区冬季O₃浓度的升高与活跃的光化学反应有关，同时较高的O₃浓度也可能导致了更多的二次PM_2.5生成. 研究显示，我国华北地区复合污染呈现加剧的态势且往往伴随着活跃的光化学反应，亟需进一步深入研究厘清复合污染发生时的大气化学过程.

降低长三角地区O₃暴露风险的前体物减排路径优化研究

王逸豪, 张宇, 雷宇

2023, 36(6): 1072-1082. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.03

摘要(181) HTML (36) PDF(102)

摘要:
O₃污染的防治需要在分析O₃人群暴露风险特征的基础上，对前体物的减排路径进行优化. 长三角地区是我国O₃浓度高、暴露风险大、前体物排放集中的地区之一，其减排路径的优化分析对于全国而言具有借鉴意义. 本文以GB 3095—2012《环境空气质量标准》中O₃浓度二级标准限值(160 μg/m³)为目标，基于长三角地区的人群暴露风险探讨了不同减排路径下的O₃污染控制效果. 首先，运用WRF-CAMx模型，依据不同的NO_x和VOCs减排率模拟了121种减排情景作为基础数据集，引入响应曲面模型(RSM)来划分长三角地区不同城市的控制区类型，并结合人口暴露风险指数来评价O₃暴露的风险程度，将中高暴露风险地区与控制区耦合，设置HN区(NO_x控制区中的O₃暴露中高风险城市)和HV区(VOCs控制区中的O₃暴露中高风险城市)；其次，设置了7条不同的NO_x/VOCs (二者排放量之比，下同)减排路径，分析了不同路径的控制效率，给出了不同地区的最佳减排策略. 结果表明：①长三角地区中部城市主要是VOCs控制区，南部和北部城市以NO_x控制为主；O₃中高暴露风险的城市数约占城市总数的41%，主要集中在长三角中部和北部地区. ②考虑总体控制效率，NO_x单向减排和VOCs单向减排分别是HN区和HV区控制效率最高的路径；考虑单位步长的控制效率，随着NO_x减排量的增加，城市网格中O₃形成机制从VOCs控制逐渐过渡为NO_x控制. ③为保证VOCs控制型网格的平稳过渡及控制效率，HV区的最佳NO_x/VOCs设置为1/3~1/2；考虑到“NO_x不利”影响及控制效率，HN区的最佳NO_x/VOCs设置为1~2. 研究显示，长三角地区HV区的短期O₃防治应以控制VOCs为主，而长期O₃防治则要更聚焦控制NO_x；HN区的O₃防治需要更加侧重控制NO_x.

城市尺度高空间分辨率VOCs组分排放清单构建方法与应用

舒秦, 宋立来, 贺靖贻, 毕晓辉, 李森, 熊海伦, 冯银厂

2023, 36(6): 1083-1094. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.04

摘要(238) HTML (53) PDF(96)

摘要:
挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物，来源众多且化学组成差异较大. 为满足城市尺度VOCs精准管控需求，本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料，并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合，采用排放因子法构建了城市尺度高空间分辨率VOCs组分清单的编制方法，并以河南省驻马店市为研究区域开展应用. 结果表明：①本文构建的清单编制方法能够获取城市尺度高空间分辨率的VOCs组分排放清单，根据现阶段可获取的活动水平分辨率，清单分辨率可在1 km×1 km及以上. ②驻马店市烯烃组分排放量最高，其次是烷烃和含氧VOCs (OVOCs)，其中排放量较高的物种为异戊二烯、苯乙烯和乙酸乙酯等；对于臭氧生成潜势(OFP)，烯烃和OVOCs是主要贡献者，OFP贡献较高的物种为异戊二烯、乙烯、乙醛和甲醛等；在空间分布上，研究区域VOCs排放空间分布呈明显差异，林地茂密、工业企业密集、人口和路网密度较大的区域VOCs排放量较高. ③将清单结果与受体模型解析结果对比发现，二者在主要源类的识别上基本一致，印证了所构建清单的可靠性. 对比PMF解析因子谱和清单参考源谱发现，清单参考源谱中燃烧源以及工艺过程和溶剂使用源适用性较好，移动源谱适用性较低. 研究显示，驻马店市VOCs总量及组分排放空间特征明显，高空间分辨率清单可为城市差异化管理提供基础.

北京大气中醛酮化合物污染特征与来源分析

丁萌萌, 周健楠, 常淼, 刘保献, 杨梦, 蔡美全, 沈秀娥

2023, 36(6): 1095-1106. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.08

摘要(179) HTML (44) PDF(83)

摘要:
为研究北京大气中醛酮化合物的污染特征，利用2,4-二硝基苯肼采样管采样-高效液相色谱仪分析的方法，于2020年1月—12月以及2020年5月26—29日对北京城区评价点(车公庄)大气中的13种醛酮化合物开展常规和加密监测分析，于2020年9月17—21日对北京城区评价点和北京东南边界点(永乐店)开展同步监测分析，并对醛酮化合物的来源进行了初步分析. 结果表明：①2020年北京城区大气中醛酮化合物总浓度为(25.1±8.5)μg/m³，其中丙酮、甲醛和乙醛的贡献率分别为43.1%、30.7%和15.6%. 臭氧生成潜势呈甲醛>乙醛>丙酮的特征，其中甲醛和乙醛对臭氧生成潜势的贡献率分别为66.5%和23.0%. ②醛酮化合物总浓度呈夏季>春季>秋季>冬季的特征，甲醛和乙醛浓度日变化均呈“双峰”特征，均在12:00—15:00达第1个峰值，在17:00—19:00达第2个峰值. ③同步监测期间，车公庄和永乐店的醛酮化合物总浓度分别为(24.4±7.8)(24.1±7.5) μg/m³，车公庄丙酮、甲醛的贡献率分别较永乐店高1.3%和1.6%，乙醛、正丁醛、甲基丙烯醛的贡献率分别较永乐店低0.7%、2.0%和2.0%. ④春季、夏季、秋季、冬季北京城区大气中甲醛和乙醛浓度之比(C1/C2)分别为1.9、2.4、1.7和1.2，乙醛和丙醛浓度之比(C2/C3)分别为10.6、12.4、8.3和8.3；车公庄甲醛浓度与乙醛浓度以及甲醛浓度与2-丁酮浓度均呈显著相关，而丙酮浓度与各化合物浓度的相关性较弱，永乐店乙醛浓度与丙醛浓度、乙醛浓度与甲基丙烯醛浓度以及甲醛浓度与正丁醛浓度均显著相关. 研究显示，车公庄醛酮化合物浓度主要受机动车、光化学反应和溶剂使用影响较大，永乐店同时还受工业排放和柴油车尾气影响.

民用燃煤污染物排放因子的本地化与减排分析：以辽宁省为例

陈宗娇, 由焕, 高成康, 吴凡, 孟祥禹, 王铎, 白璐

2023, 36(6): 1107-1114. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.03.11

摘要(118) HTML (33) PDF(40)

摘要:
为探究辽宁省民用燃煤的污染物排放情况，本文选用常见的散煤与型煤为研究对象在农户家中进行燃烧试验，定量评估了不同煤型和不同炉具的排放因子，并比较了不同取暖方式的经济成本. 结果表明：①不同类型燃煤的污染物排放因子差异较大，与烟煤Ⅰ(劣质散煤)相比，洁净煤球的NO_x、CO、VOCs和PM排放因子分别降低了39.8%、44.2%、42.1%和57.9%；与烟煤Ⅱ(优质散煤)相比，洁净煤球的CO、VOCs排放因子分别降低了14.9%和27.8%. ②炉具类型对民用燃煤污染物排放因子的影响较大，与站炉相比，烟煤Ⅰ在环保炉中燃烧产生的SO₂、PM和CO排放因子分别降低了72.8%、35.1%和39.5%. ③2020年辽宁省民用燃煤的SO₂、NO_x、CO、VOCs和PM排放量分别为0.473×10⁴、1.207×10⁴、86.295×10⁴、0.642×10⁴和1.474×10⁴ t，其中散煤的污染物排放量大于型煤. ④取暖方式的费用是居民考虑的重要因素，在政府补贴下型煤+环保炉具取暖方式费用为每年1 073.99元，较散煤+环保炉具取暖方式减少了35%. ⑤用经济成本较低的型煤+环保炉具取暖方式替代辽宁省现有的散煤取暖方式，VOCs、PM和CO约分别减排79.9%、85.3%和42.6%. 研究显示，在保证型煤品质的前提下，型煤+环保炉具取暖方式在排放量和经济成本上均优于散煤+传统炉具，政府可以在经济水平较差的农村地区推广使用.

燃煤电厂石灰石-石膏湿法脱硫系统中痕量元素的迁移分布规律

水玉蝶, 王润芳, 金琳琳, 马大卫, 陈剑, 朱仁斌, 杨娴

2023, 36(6): 1115-1124. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.09

摘要(97) HTML (27) PDF(33)

摘要:
燃煤电厂是煤炭消耗的主力军，煤炭在燃烧过程中，大量痕量元素随烟气排出. 随着我国环保要求的不断提高，燃煤电厂的痕量元素排放受到广泛关注. 石灰石-石膏湿法烟气脱硫(WFGD)系统不仅能高效吸收烟气中的SO₂，同时影响痕量元素的迁移分布. 本研究对安徽省3个超低排放燃煤电厂的WFGD系统中进/出口烟尘、石灰石、工业水、污泥、石膏和脱硫废水等环境样品进行了采集，研究了Cr、As、Cd、Pb和Hg等痕量元素的迁移分布特征. 结果表明：①WFGD系统对烟尘中痕量元素的去除率在95%以上，脱硫污泥中Cr、As和Hg浓度分别为29.9~52.2、12.5~36.7和2.2~6.5 mg/kg，约为石膏中Cr、As和Hg浓度的7~9倍. ②元素质量平衡分析表明，痕量元素主要来源于烟气和石灰石，主要输出为污泥和石膏，废水中仅富集少量Cd. 研究显示，脱硫石膏和污泥的处置及再利用过程中需着重关注痕量元素的环境影响.

基于流域水环境模型评估重金属面源污染负荷

丁杰, 胡兆平, 刘湛, 张青梅, 刘伟, 韩峰, 郑一

2023, 36(6): 1125-1134. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.15

摘要(135) HTML (32) PDF(59)

摘要:
为定量评估重金属面源污染负荷，以分布式流域水环境模型SWAT模型为基础，借鉴输出系数模型，考虑溶出率影响，发展了一个重金属面源污染模型—SWAT-MT模型. SWAT-MT模型模拟重金属在流域内的大气沉降、地表径流冲刷、土壤和河道中的运移过程，结构较为简单，兼具机理模型和输出系数模型的优点. 本文应用SWAT-MT模型评估了湘江株洲段一个子流域的铅面源负荷，并通过敏感性分析和蒙特卡洛模拟识别了铅面源模拟的敏感参数，量化了模型输出中的不确定性. 结果表明：①研究区铅的面源侵蚀量为2.09 t/a，侵蚀强度为5.27 kg/(km²·a). 铅侵蚀强度时空差异明显，汛期(4—7月)雨水集中，铅的侵蚀量大. 侵蚀强度高的地方集中在流域下游，城镇用地的侵蚀强度约为流域平均水平的2倍. ②流域出口的铅负荷为0.79 t/a，约60%的铅侵蚀量滞留在河道，说明沉降是河道运移的主要过程. ③蒙特卡洛模拟结果显示，模型输出存在显著的不确定性， 95%置信区间下，铅的面源侵蚀量为1.62～2.59 t/a，流域出口负荷为0.50～1.16 t/a；为降低模拟不确定性并提高模型可靠性，应重点关注城市地表积尘的铅浓度、铅溶出率和河道铅沉降速率等敏感参数的取值. 研究显示，通过合理的参数赋值，SWAT-MT模型能够提供较为可靠的重金属面源负荷估算结果，为重金属污染综合防治工作提供科学工具.

基于注意力机制优化的LSTM河流溶解氧预测模型研究

周泉, 胡轩铭, 王东昆, 张武才, 陈中颖, 王金鹏, 汪澎洋, 任秀文

2023, 36(6): 1135-1146. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.18

摘要(115) HTML (49) PDF(35)

摘要:
溶解氧(DO)是水体中的重要水质指标，构建数据驱动模型，实现对溶解氧的准确预测，将为水环境管理提供科学有效的技术手段. 考虑到溶解氧序列数据非线性强、非平稳性突出的特点，提出一种基于双阶段注意力权重优化机制的长短时记忆网络(long short-term memory, LSTM)的河流溶解氧预测模型(DAIW-LSTM模型)，该模型的编码器包含双阶段权重优化的空间注意力机制，而解码器包含双阶段权重优化的时间注意力机制. 将该模型应用于流溪河流域白云李溪坝、流溪河山庄、从化街口等水质监测站溶解氧日均值预测的研究，开展了该模型与DA-LSTM、LSTM、Bi-LSTM等基线模型的预测效果对比分析，探讨了特征权重优化机制及上游站点水质数据输入对模型预测性能的影响. 结果表明：①通过与基线模型的预测效果对比，验证了DAIW-LSTM模型的精准性，其对白云李溪坝站溶解氧预测的对称平均绝对百分比误差(SMAPE)、平均绝对误差(MAE)、均方误差(MSE)分别为0.075、0.611、0.712，在所有模型中最优. ②对于新的注意力权重优化机制，第二阶段会对第一阶段的初步权重进行优化修正；针对pH、电导率、水温、气温等影响溶解氧预测的重要特征，DAIW-LSTM模型会自适应调整其权重在时间序列上的分布，从而提高该模型的预测精度. ③加入上游水质特征的输入影响，通过9个组合试验对比可知，DAIW-LSTM模型仍然为表现最佳的模型，该系列组合试验也证明上游站点及其特征变量选取的重要性. 研究显示，注意力权重优化机制的引入使得该模型相较其他基线模型展现出更好的适用性和精准性，可为地表水水质预测研究提供新思路.

土地利用/覆盖对华南地区感潮河流碳分布格局的影响

徐娟, 李秋艳, 林巧云, 闫雨, 何姿莹, 陈仲晗

2023, 36(6): 1147-1155. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.07

摘要(111) HTML (27) PDF(35)

摘要:
河流是陆海碳输送的主要通道，在全球碳循环中发挥着重要作用. 随着城市化进程的加快，河流碳分布格局将会改变. 本研究于2019年11月(枯水期)和2020年7月(丰水期)对珠江三角洲地区潭江流域干支流开展有机碳、无机碳等水质指标监测，基于土地利用数据划定流域分区和沿河岸不同距离(500、1 000、1 500、2 000和2 500 m)缓冲区，采用差异性分析、Spearman相关性分析、冗余分析(RDA)等手段，分析土地利用格局对华南地区感潮河流碳浓度分布格局的影响. 结果表明：①水体TOC(总有机碳)、TIC(总无机碳)平均值分别为(3.50±0.92)(2.61±2.10) mg/L，区域TOC、TIC浓度存在时空分布差异，丰水期TOC、TIC浓度均显著高于枯水期，感潮区TOC浓度显著高于非感潮区，建设用地占比高、林地占比低的核心城市生态区河流的TOC浓度较高. ②1 500 m缓冲区是流域内景观格局对碳浓度变化作用最强的河岸带宽度，对碳的总解释率为20.03%；城市区域的排放对有机物浓度影响严重，耕地、林地的拦截吸附作用使得河流中的有机碳浓度相对较低，连片坑塘、养殖池等对河流中营养盐浓度的影响较大. ③水体中碳、氮、磷等的正相关关系表明，水体污染与生活污水排放、养殖生产活动和农业面源污染等有关. 因此，加强缓冲区坑塘、养殖池等的污染控制以及建成区与河流间绿化建设，是控制潭江等华南地区感潮河流中碳浓度以及入海碳通量的关键管理手段.

填埋场地下水溶解性有机物时空分布特征分析：以四川红层区某生活垃圾填埋场为例

冯诗杰, 韩智勇, 费勇强, 刘磊, 何山, 金玲玲

2023, 36(6): 1156-1165. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.06

摘要(99) HTML (18) PDF(36)

摘要:
溶解性有机物(DOM)是生活垃圾填埋场地下水的主要污染物之一，但红层区填埋场地下水中DOM的特征尚不明晰. 因此，为了探究红层区填埋场地下水中DOM组成及时空分布特征，本文运用三维荧光光谱技术，对我国典型红层区某生活垃圾填埋场地下水进行现场调研，结果表明：①调查区域地下水导排层监测井(DP17)、污染扩散监测井(KS2~KS6)和水产源监测井(SC8)地下水中COD_Mn的P_si(表示i评价指标相对于GB/T 14848—2017《地下水质量标准》Ⅲ类值的污染指数)介于1.323~5.392之间，水产源监测井(SC8)地下水中Mn²⁺的P_si为1.140，所有监测井地下水中TN、TP、Fe、Cd、Hg和Cr的P_si介于0.001~0.587之间，其浓度均未超过GB/T 14848—2017《地下水质量标准》Ⅲ类标准限值；但相对于背景井(BJ1)，各污染物的P_bi(表示i评价指标相对于背景值的污染指数)均介于0.703～142.991之间，说明调查区已受到不同污染源的影响. ②填埋场渗滤液及附近地下水中DOM包括类胡敏酸(C1)和类富里酸(C2)等腐殖质类物质，以及类色氨酸(C3)蛋白质类物质. ③填埋场地下水中DOM污染主要集中在填埋场附近，对周围地下水无明显影响. ④地下水中DOM的腐殖化程度在丰水期〔平均HIX(腐殖化指数)为3.99〕和枯水期(平均HIX为10.69)具有显著性差异. ⑤地下水导排层监测井中类胡敏酸(C1)和类富里酸(C2)的荧光强度分别是其他污染源的3.1~11.9倍和1.9~8.3倍，可作为填埋场地下水DOM污染的指示性指标. 研究显示，调查区填埋场渗滤液及地下水有机质腐殖化程度高，对地下水的影响只局限在填埋场附近，对周围地下水未造成严重影响，填埋场趋于稳定.

不同{021}/{110}晶面暴露比针铁矿对As(Ⅴ)吸附特性的研究

宋超凡, 王晓睿, 杨昆仑, 韩杰, 缪恒锋

2023, 36(6): 1166-1177. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.17

摘要(84) HTML (10) PDF(11)

摘要:
为探究针铁矿不同晶面对As(Ⅴ)的吸附能力，该研究制备两种具有不同比例{021}/{110}晶面的针铁矿，利用XRD、FTIR、N₂吸附脱附等温线、SEM、TEM等技术表征材料的晶体结构、比表面积和表面形貌等情况. 通过等温吸附和吸附动力学试验，研究不同初始As(Ⅴ)浓度、pH和竞争阴离子影响下，两种针铁矿吸附As(Ⅴ)的差异性. 结果表明：①制备的针铁矿Goe-A和Goe-B均为高纯针铁矿，Goe-A和Goe-B的比表面积分别为92.76和46.78 m²/g. ②As(Ⅴ)在针铁矿表面的吸附更符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型，表明吸附是以多层吸附和化学吸附为主；经比表面积归一化后，发现含有更高比例{021}/{110}晶面的Goe-B表面拥有更好的吸附性能，在pH=4时吸附量达到0.304 mg/m²，是Goe-A的1.57倍. ③pH会影响针铁矿的吸附，吸附量随着pH的增加而降低，而在碱性条件下Goe-B表现出更强的吸附能力. 随As(Ⅴ)浓度的增加，大量配体吸附引起的点位竞争效应大于pH变化引起的静电力作用. ④吸附前后XRD的变化表明，As(Ⅴ)主要吸附在针铁矿表面，而不是结合到针铁矿的晶体结构中；而FTIR和XPS分析发现，As(Ⅴ)通过与Fe—OH配体交换形成了新的络合物(Fe—O—As)吸附在针铁矿表面. 研究显示，含有更高比例{021}/{110}晶面的针铁矿表现出更强的吸附性能，是修复环境砷污染的理想吸附剂.

水铁矿对不同品种水稻吸收砷镉的调控效果

于运萍, 曾红远, 喻惠玲, 杨京民, 吴珂萌, 陈荟林, 王欣, 彭渤

2023, 36(6): 1178-1186. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.05

摘要(54) HTML (3) PDF(21)

摘要:
为探究水铁矿(Fh)对不同品种水稻吸收砷(As)和镉(Cd)的调控效果，以常规稻黄华占(H)和杂交稻Y两优9918(Y)为供试水稻进行盆栽试验，根据是否施加Fh设置两组处理，一组为对照土壤，分别种植常规稻黄华占(H-CK)和杂交稻Y两优9918(Y-CK)；另一组施加质量分数为1%的Fh，分别种植常规稻黄华占(H-Fh)和杂交稻Y两优9918(Y-Fh). 结果表明：在水稻整个生育期内Fh较稳定，不易被还原溶解，且能有效吸附孔隙水As、Cd；H-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较H-CK处理分别降低了76.3%和31.0%，Y-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较Y-CK处理分别降低了73.7%和57.8%. 施用Fh可促使水稻根际土壤As、Cd由非稳态向稳定态转化，且Fh对常规稻黄华占根际土壤As和Cd的稳定化效果更显著. H-Fh处理非稳态(非专性吸附态、专性吸附态和弱结晶铁氧化物结合态)As含量较H-CK处理分别降低了100.0%、30.8%、14.7%，结晶型铁氧化物结合态As含量升高了36.7%，Y-Fh处理非稳态As含量较Y-CK处理分别降低了9.9%、18.2%、14.9%，结晶型铁氧化物结合态As含量升高了29.2%；与H-CK相比，H-Fh处理可交换态Cd含量显著降低了31.5%，而Y-Fh与Y-CK处理相比，所有Cd形态的含量均无显著变化. 施加 Fh使常规稻黄华占精米As含量较其CK显著降低了44.6%，但对杂交稻Y两优9918精米As积累没有产生明显抑制，且Fh对两个水稻品种精米Cd含量均无显著影响. 因此，在对As、Cd复合污染稻田进行安全利用过程中，Fh可作为减控水稻As积累的有效投入品，但作用效果随不同水稻品种根际As有效性变化出现明显差异.

废弃鲜烟叶田间就地堆肥促生长机制研究

柳榭阳, 邸慧慧, 黄占斌, 孙越, 赵子千, 何小松

2023, 36(6): 1187-1198. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.03.07

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摘要:
烟草种植过程中产生的废弃鲜烟叶同时含有有机质、钾及病原菌，田间就地堆肥可以低成本实现其无害化处理与资源化利用. 为明确废弃鲜烟叶堆肥产品中溶解性腐殖质的含量与功能，研发出废弃鲜烟叶野外强化堆肥模式进行高效返田，开展了废弃烟叶田间直接就地堆肥、废弃烟叶接种有机肥堆肥、废弃烟叶接种土壤堆肥以及废弃烟叶接种土壤和复合肥堆肥，将4种堆肥模式下获得的产品用于烟草盆栽试验，研究了其在添加与不添加化肥复合肥下对土壤肥力、土壤酶活、特征功能基因、病原菌及作物生长的影响. 结果表明：①施加烟叶有机肥能显著增加土壤中溶解性腐殖质的含量，抑制微生物的硝化和反硝化过程，促进全氮保存和碱解氮供给，同时有机肥中的溶解性腐殖质组分还可提升土壤速效钾和有效磷的含量. ②施用烟叶有机肥能增加土壤过氧化氢酶活性，抑制土壤青枯病. ③有机肥施用后，土壤中增加的溶解性腐殖质促进了碱解氮供给，引起了盆栽作物的株高、茎围、叶片数、最大叶长、最大叶宽增加. ④与不添加有机肥的对照组相比，施用废弃烟叶接种土壤和复合肥堆肥得到的产品，在盆栽过程的团棵期(37 d)时株高、茎围、叶片数、最大叶长、最大叶宽分别提高了78.7%、23.1%、26.8%、45.5%、49.6%；在旺长期(56 d)时最大叶长、最大叶宽分别提高了18.5%和16.5%，在成熟期(100 d)时分别提高了11.6%和19.7%. 研究显示，废弃鲜烟叶+土壤+化肥复合肥堆肥工艺制备的有机肥能显著增加土壤溶解性腐殖质，提升土壤固氮、释磷、促钾的能力，改善烟叶的农艺性状.

硅酸钾及其与锰硫配施防控水稻复合重金属污染的效果

何纪强, 程艳, 蒋宏伟, 李哲泳, 王章伟, 涂书新

2023, 36(6): 1199-1209. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.08

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摘要:
由于不同重金属的土壤化学性质迥异，同步钝化土壤复合重金属成为土壤污染修复亟待解决的瓶颈问题. 采用土壤盆栽试验，以自然Cd、Pb、Cu、As复合污染土壤为研究材料，设置空白对照(CK)和调理剂对照(石灰石)两个对照，研究了3种硅基调理剂〔(硅酸钾、锰-硅酸钾(氯化锰10%+硅酸钾90%)、硫-硅酸钾(硫氢化钠2.5%配施+硅酸钾97.5%)〕对土壤重金属形态转化，水稻吸收Cd、Pb、Cu、As和养分元素，以及水稻生长和抗氧化胁迫反应的影响. 结果表明：3种硅基土壤调理剂的降Cd效果均显著高于调理剂对照(石灰石). 与空白对照(CK)相比，硅酸钾、锰-硅酸钾和硫-硅酸钾3种硅基调理剂糙米Cd含量分别显著(P<0.05)降低30.0%、45.5%和35.7%，糙米Pb含量分别显著(P<0.05)降低56.6%、62.6%和37.1%，其中锰-硅酸钾配施降Cd、降Pb效果最佳，但3种调理剂降Cu和降As效果不显著. 各调理剂均能促进水稻的生长、养分吸收和抗氧化能力，提高土壤pH，降低土壤可交换态Cd、Pb比例. 研究显示，硅酸钾及与锰、硫配施均能显著降低糙米中的Cd、Pb含量并促进作物生长，可用于水稻Cd、Pb复合污染防控.

甘氨酸法生产草甘膦过程中母液产排节点与治理分析

郝雅琼, 黄泽春, 黄启飞, 杨玉飞

2023, 36(6): 1210-1217. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.03.09

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摘要:
甘氨酸法生产草甘膦过程中产生大量的母液，该母液属于《国家危险废物名录》中的危险废物，成分复杂，含有较高含量的难降解有机物、盐、草甘膦、COD和总磷等污染物，对生态环境和人体的潜在危害大. 膜处理/高温催化氧化、多效蒸发/定向转化两种组合工艺对母液都可以进行较好地处理，能够去除母液中的大部分污染物，然而处理过程中会向环境排放废气和废水，也会产生磷酸氢二钠、焦磷酸钠、氯化钠等废盐. 母液处理产生的废盐的危险废物属性不明，使得对其的管理混乱，且废盐综合利用和处置的环境风险都很大；由于缺乏甘氨酸法草甘膦废盐污染控制标准，阻碍了其综合利用；母液处理产生的废水的污染物排放标准缺失，致使废水的环境风险无法得到有效管控. 针对母液产生和处理现状以及处理过程中存在的问题，建议从优化生产工艺实现母液减量化、利用组合的母液处理工艺、《国家危险废物名录》中增加母液处理产生的废盐、制定甘氨酸法草甘膦废盐污染控制标准和农药工业水污染物排放标准5个方面全面提升母液的环境风险防治水平.

以三元锂电池回收的末端废渣为原料制备的高效核壳结构催化剂性能及机理研究

张珂嘉, 杨晶晶, 赵青, 张雪娇, 吴丰昌

2023, 36(6): 1218-1226. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.06

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摘要:
随着新能源汽车的推广和普及，锂离子电池的装机量呈爆发式增长，随之而来的是大量锂电池的报废，亟待回收处理. 已有锂电池回收技术提取锂、镍、钴、锰等金属后仍残留有一定量过渡金属的末端废渣，若不加以处理处置直接丢弃到环境中会造成重金属的环境污染风险. 本研究提出一种以锂电池回收的末端废渣为原料，与三聚氰胺固体粉末混合后热解的方法，制备出具有核壳结构的高性能催化剂，用于催化过硫酸盐氧化剂氧化去除有机污染物，实现其高值化再利用. 结果表明：①新制备的催化剂具有明显的核壳结构，核为镍钴氮化物和锰氧化物，壳为厚度约5.7~13.1 nm的石墨化碳层. ②以单过硫酸盐(PMS)为氧化剂，对新制备催化剂(NCM1)的催化性能进行了测试，发现其可高效催化PMS降解苯甲酸、苯酚等一系列难降解有机污染物，当NCM1的投加量为0.03 g/L时，浓度为0.05 mmol/L的难降解有机物—2,4-二氯苯酚，在吸附后2 h内降解完全. NCM1/PMS降解体系受环境条件的影响较纯自由基体系小. ③循环试验的结果表明，该材料可实现多次循环利用且催化效率基本保持稳定. ④对降解完成后体系中的金属离子进行测定发现，新制备的催化剂在催化降解过程中，金属离子仅有微量溶出，而原始废渣则大量溶出金属离子，说明与三聚氰胺混合热解可有效固定废渣中的金属. ⑤经淬灭试验、D₂O替换和EPR测试等一系列试验，证明新催化剂催化单过硫酸盐降解有机污染物体系中硫酸根自由基和单线态氧均具有一定贡献，但还存在其他未被探明的机理. 研究显示，新制备的NCM1具有高PMS催化活性以及良好的稳定性和环境友好性，展现出巨大的应用潜力，对锂电池回收废渣的处理处置具有参考意义.

低温热处理生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的降解机理

李唯实, 李丽, 文卓钰, 闫大海, 刘美佳, 黄启飞, 朱占恒

2023, 36(6): 1227-1235. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.07

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摘要:
生活垃圾焚烧飞灰中二噁英类污染物会对人体健康和环境造成严重的危害，有必要了解固相中二噁英的降解机理从而帮助其降解至环境可接受的水平. 本研究将理论和试验相结合探究低温热处理法降解飞灰中二噁英的机理. 以八氯代二苯并对二噁英（OCDD）作为目标污染物附着在模拟飞灰〔m_CaO∶m_Ca(OH)₂=3∶1〕上，利用密度泛函理论（DFT）对固相中OCDD的低温热处理降解机理进行分析，并进行模拟飞灰降解试验. 首先对降解前的模拟飞灰进行热重（TG）分析，然后采用红外光谱（FTIR）和透射电子显微镜（TEM）测试对固体产物进行表征，并对反应气相进行收集和检测从而验证反应机理. 结果表明：①从室温到400 ℃模拟飞灰共有三段失重过程，失重率为9.61%. ②—OH是低温热处理降解OCDD的关键官能团. ③结合FTIR和TEM分析结果可知，当多个—OH取代OCDD上的Cl后会氧化OCDD生成大量CO₃²⁻，这是OCDD转化的主要路径. OCDD转化的次要路径是在降解过程中会形成小部分C—O—结构，该结构可能与其他降解后的OCDD分子相结合形成大分子有机物. ④结合气相检测可知，Cl转化的主要路径是整个—OH完全取代Cl，取代后的Cl会脱离出反应体系形成Cl₂. 次要路径是仅—OH上的—O—会取代Cl形成C—O—，该结构由于自由基未完全配对而不稳定，Cl和H相结合生成HCl脱离反应体系. CO₂平均含量仅有0.008 5%，说明几乎没有碳酸盐分解或与HCl发生反应. 研究显示，低温热处理降解生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的关键基团为—OH，二噁英的主要物质归趋为碳酸盐，Cl的主要物质归趋为Cl₂.

我国流域铜的长期水质基准预测模型研究——MLR vs. BLM

邵美晨, 杨晓玲, 王梦晓, 穆云松, 白英臣, 吴丰昌

2023, 36(6): 1236-1244. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.02.05

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摘要:
铜在实际水环境中的毒性效应受多种环境理化要素影响，识别典型环境因子进而建立生物有效性模型是获得“原位”水质基准的基础. 国际上广泛应用的生物配位体模型(biotic ligand model, BLM)在实际使用过程中有局限性. 本研究旨在BLM模型的基础上，探究更适用于铜的“原位”毒性校正方法，以更少的环境因子降低环境监管过程的经济和技术成本，为“因地制宜”确定金属水质基准提供理论依据和技术支撑. 同时基于4门22种水生生物的慢性毒性数据，以影响铜生物有效性的关键水化学参数为自变量，即硬度(hardness，H)、pH和溶解有机碳(dissolved organic carbon，DOC)，采用带有交互项的3种逐步多元线性回归(Multiple Linear Regression，MLR)方法建模，从9个模型中筛选出最佳预测模型〔R²=0.553 1，F=61.23，P<0.000 1，AIC(赤池信息准则，Akaike information criterion)=0.9457，BIC(贝叶斯信息准则，Bayesian information criterion)=23.43〕. 并参考我国典型流域水环境特征，正交设计216组水环境条件，对所有物种的慢性毒性值(chronic toxicity value，CTV)进行模型校正. 结果表明：①以预测准确率(RF_x,2.0)为评价指标，MLR模型较BLM模型提升了20%，MLR模型残差分析的等级评分也优于BLM模型. ②确定最佳模型为Sigmoidal-Weibull函数(R²=0.986 1，F=1 609，P<0.001)，构建的三环境因子耦合的基准预测模型准确度高(R²=0.990 2，RMSE=0.041 06，F=7 238，P<0.001). ③主要环境因子(H、pH和DOC)只使得SSD曲线水平移动〔与中心(X_c)有关〕，曲线形状无影响〔振幅(A)、指数(d)和协同系数(k)恒定〕. ④在模型的适用范围内，我国流域水体中铜的长期水质基准为4.619~53.75 µg/L. 研究显示，基于BLM模型框架的新MLR模型，具有高稳健性和准确性，有助于体现流域水生态管理的区域性差异.

国家级经济技术开发区发展绩效及时空演变分析

高洋, 桑晶, 臧娜, 钱依森, 万梅, 田金平, 陈吕军

2023, 36(6): 1245-1254. doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2023.03.10

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摘要:
国家级经济技术开发区(简称“经开区”)是我国改革开放的排头兵，历经近40年发展，已成为我国经济发展和落实区域高质量发展战略的重要支撑. 本文构建了涵盖经开区整体和个体的绩效评价体系，以资源产出率、污染物排放强度和生态效率指标表征发展绩效，定量分析了经开区发展绩效时序变化和生态效率的空间分异. 结果表明：①2007—2017年，经开区新鲜水耗、4种常规污染物(COD、NH₃-N、SO₂、NO_x)排放均与经济发展呈相对脱钩. 2017年经开区能源和水资源产出率分别是全国工业能源和水资源产出率的1.2和3.5倍，COD、SO₂、NO_x排放强度是全国工业排放强度的72%、53%、52%. ②经开区绝对经济规模两极分化程度不断缓解，对地区经济影响力整体上升. 空间分布上，经开区绝对经济规模大的城市从东部沿海进一步拓展到长江流域的中西部地区. ③运用数据包络法分析190家经开区的生态效率并识别出典型的投入冗余和产出不足，为经开区精准施策奠定基础. 全国仅10%的经开区生态效率为1，污染物排放、温室气体排放、工业能耗冗余是影响生态效率的主要原因. 东部地区经开区生态效率平均值为0.35，大于中部地区(0.28)和西部地区(0.26). 研究显示，不同地区经开区GDP差异较大，未来要加强不同地区经开区协作提高内生动力；为进一步提高经开区生态效率，需结合研究识别出影响生态效率的关键因素，开展针对性提质增效工作. 在经开区实施能耗、水耗以及碳排放总量和强度的“双控”行动；同时，在稳定末端治理成效基础上着力强化全过程和系统优化，深化源头降碳减污.

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2023年第36卷第6期

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