河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

姑力巴努·艾尼; 郑怡; 高可心; 麦麦提·斯马义; 谢绍东; 祖力皮亚·艾尼

doi:10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.17

河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

doi: 10.13198/j.issn.1001-6929.2022.12.17

1.
新疆农业大学资源与环境学院，新疆乌鲁木齐　830052
2.
新疆农业大学草业学院，新疆乌鲁木齐　830052
3.
北京大学环境科学与工程学院，环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京　100871
4.
新疆生产建设兵团第三师气象站，新疆图木舒克　843900

基金项目: 大气重污染成因与治理攻关项目(No.DQGG202129)；中国博士后科学基金项目(No.2022MD713808)；环境模拟与污染控制国家重点联合实验室(北京大学)开放基金项目(No.22K02ESPCP)

详细信息

作者简介:
姑力巴努·艾尼（1992-），女（维吾尔族），新疆图木舒克人，Gulbanu905@126.com

通讯作者:
麦麦提·斯马义(1990-)，男(维吾尔族)，新疆图木舒克人，讲师，博士，主要从事区域大气污染成因及综合治理研究，mm-esmayil@pku.edu.cn

中图分类号: X511
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出版历程
- 收稿日期: 2022-10-02
- 修回日期: 2022-12-23

Identification of Key Anthropogenic VOCs and Their Sources in Henan Province

1.
College of Resources and Environment, Xinjiang Agricultural University, Urumqi 830052, China
2.
College of Grassland Science, Xinjiang Agricultural University, Urumqi 830052, China
3.
State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China
4.
Meteorological Station of the Third Division of Xinjiang Production and Construction Corps, Tumushuke 843900, China

Funds: National Research Program for Key Issues in Air Pollution Control, China (No.DQGG202129); China Postdoctoral Science Foundation (No.2022MD713808); Special Found of State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control (Peking University), China (No.22K02ESPCP)

摘要

摘要: 为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征，识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源，以五大类人为源活动水平数据为基础，采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单，并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP)，基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源. 结果表明：①河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t，其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%. ②空间分布显示，以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南，呈“一高三低”的空间分布特点，郑州市排放量最高，其排放量为27.7×10⁴ t，漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低，其排放量均小于5.0×10⁴ t. ③芳香烃是排放量最高的化学组分，其排放量为47.5×10⁴ t，其次为烷烃(46.3×10⁴ t)、OVOCs(40.3×10⁴ t)和烯烃(20.9×10⁴ t)，其中甲苯、乙烯、苯等排放量高的10个物种占排放总量的42.0%. ④河南省人为源VOCs的总OFP为664.0×10⁴ t，其中，芳香烃和烯烃对OFP的贡献最大，均占总OFP的32%，其次为OVOCs，占比为28.0%；本研究的OFP空间分布与国控点O₃浓度和PM_2.5-O₃大气复合污染空间分布规律高度一致. 研究显示，乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、丙烯和甲醛等对总OFP的贡献率为67.2%，其主要来源是生物质燃烧、小型客车、建筑涂装、汽车涂装、化学合成、涂料制造、建筑和农业机械等，因此这些VOCs物种和排放源是河南省O₃污染治理的关键.
- 人为源VOCs /
- 组分清单 /
- 臭氧生成潜势(OFP) /
- 关键物种和排放源
Abstract: In order to understand the characteristics of VOCs emissions from anthropogenic sources in Henan Province, and to identify key VOCs types and their emission sources for O₃ pollution control, the county-level anthropogenic speciated VOCs emission inventory was established using the emission factor methods in 2019. Furthermore, the ozone formation potentials (OFP) of VOCs were estimated by Maximum Incremental Reactivity (MIR), and the key species and emission sources were identified based on OFPs. The results showed that: (1) The total anthropogenic VOCs emissions in Henan Province in 2019 were 175.62×10⁴ t, of which industrial sources, mobile sources, biomass combustion sources, solvent utilization sources, and fossil fuel combustion sources contributed 28.6%, 25.2%, 20.8%, 19.1%, and 6.3% to the total VOCs emissions, respectively. (2) The spatial distribution showed that the emissions in northern Henan were much higher than those in southern Henan, and the spatial distribution of municipal emissions was characterized by ‘one high and three low’, with the highest emission of 27.6×10⁴ t in Zhengzhou City, the lowest emissions in Luohe, Sanmenxia, and less than 5.0×10⁴ t in Hebi. (3) Aromatic hydrocarbons were the highest emitted chemical component at 47.5×10⁴ t, followed by alkanes (46.3×10⁴ t), OVOCs (40.3×10⁴ t), and alkenes (20.9×10⁴ t), of which 10 species had high emissions, such as toluene, ethylene, and benzene accounted for 42.0% of the total emissions. (4) The total OFP of anthropogenic VOCs in Henan Province was 664.0×10⁴ t, among which aromatic hydrocarbons and alkenes contributed the most to OFP, each accounting for 32% of the total OFP, followed by OVOCs (28.0%). The spatial distribution of OFP in this study is highly consistent with the spatial distribution of O₃ concentration and PM_2.5-O₃ air compound pollution obtained from National Air Quality Monitoring Stations. In summary, ethylene, m/p-xylene, toluene, propylene, and formaldehyde contributed for 67.2% of the total OFP, and they mainly came from biomass combustion, passenger cars, architectural painting, car painting, chemical synthesis, paint manufacturing, construction and agricultural machinery. These species and emission sources are the focus of ozone pollution control in Henan.
- anthropogenic VOCs /
- speciated emission inventory /
- ozone formation potentials (OFP) /
- key species and sources

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图 1 河南省区域划分和国控点位置示意

Figure 1. Regional division of Henan Province and position of national air quality monitoring stations

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图 2 河南省2019年人为源VOCs排放源贡献比例

注：柱状图是一级五大类排放源排放量及其在总排放量中的占比，柱状图上或下的圆环图是对应的一级排放源中各类子排放源的排放量占比.

Figure 2. Contribution of different sources to the total anthropogenic VOCs emissions in Henan Province in 2019

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图 3 河南省2019年人为源VOCs排放量空间分布

Figure 3. Spatial distribution of anthropogenic VOCs emissions in Henan Province in 2019

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图 4 河南省2019年对OFP贡献高的前20位VOCs组分

Figure 4. Top 20 VOCs species with high contribution to OFP in Henan Province in 2019

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图 5 河南省2019年不同VOCs组分的来源组成和各城市的OFP

Figure 5. Source composition of different VOCs and OFP of each city in Henan Province in 2019

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图 6 河南省2019年OFP县级空间分布和国控点MDA8-90浓度的空间分布

Figure 6. Spatial distribution of county-level OFP and MDA8-90 concentration from the national air quality monitoring stations in Henan Province in 2019

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表 1 市级排放量分配到县级的替代变量

Table 1. Substitute variables for allocating city-level emissions to the county-level

替代变量	排放源
机动车保有量、GDP	移动源、溶剂使用源
建筑竣工面积	建筑喷涂、建筑机械源
工业产值	工艺过程源
人口、城镇人口比例	居民散煤燃烧源
工业产值	工业散煤燃烧源
土地利用类型、播种面积、火点数	生物质露天焚烧、农药使用源
农业机械总动力	农业机械源

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表 2 源分类及其排放因子^[36-37]

Table 2. Source classification and emission factors^[36-37]

一级源	二级源	三级源	排放因子	一级源	二级源	三级源	排放因子
固定化石燃料燃烧源	工商业	原煤	0.39 g/kg	工艺过程源	石油工业	原油开采	1.4175 g/kg
		燃料油	0.35 g/kg			天然气开采	0.1 g/kg
		液化石油气	0.19 g/kg			石油精炼	1.82 g/kg
		天然气	0.088 g/m³		基础化学原料生产	乙烯	0.6 g/kg
	火力发电	原煤	0.15 g/kg			丙烯	0.111 g/kg
		燃料油	0.35 g/kg			丙烯腈	0.99 g/kg
		液化石油气	0.19 g/kg			苯	0.55 g/kg
		天然气	0.088 g/m³			乙苯	0.1 g/kg
	供热	原煤	0.39 g/kg			丁二烯	11.6 g/kg
		燃料油	0.35 g/kg			苯乙烯	0.223 g/kg
		液化石油气	0.19 g/kg			药品原料药	300 g/kg
		天然气	0.088 g/m³			农药原料药	131.5 g/kg
	居民生活	原煤	3.34 g/kg		化肥生产	合成氨	4.72 g/kg
		燃料油	0.35 g/kg		化肥生产	尿素	0.01 g/kg
		液化石油气	0.19 g/kg		涂料等生产	油墨	60 g/kg
		天然气	0.13 g/m³			涂料	42 g/kg
	散煤消费	工业	3.34 g/kg			黑炭	52 g/kg
	散煤消费	居民	5.12 g/kg		合成树脂生产	聚氯乙烯	0.7448 g/kg
生物质燃烧源	露天焚烧	水稻	8.45 g/kg			聚苯乙烯	5.4 g/kg
生物质燃烧源	露天焚烧	小麦	7.48 g/kg			聚丙烯	4 g/kg

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续表 2
一级源	二级源	三级源	排放因子	一级源	二级源	三级源	排放因子
生物质燃烧源	露天焚烧	玉米	10.4 g/kg	工艺过程源	合成树脂生产	高密度聚乙烯	5.7 g/kg
	露天焚烧	其他	8.45 g/kg			低密度聚乙烯	10 g/kg
	燃料燃烧	秸秆燃烧	7.97 g/kg			ABS	1.4 g/kg
	燃料燃烧	新柴燃烧	3.13 g/kg		化学纤维生产	合成纤维单体	1 g/kg
溶剂使用源	农药使用	杀虫剂	567 g/kg			尼龙	3.75 g/kg
		除草剂	316 g/kg			涤纶	0.7 g/kg
		除菌剂	475 g/kg			腈纶	37.1 g/kg
		其他农药	470 g/kg			丙纶	37.1 g/kg
	印染	出版印刷	4095 kg/厂			维纶	7.7 g/kg
		纸质包装	5325 kg/厂			锦纶	7.7 g/kg
		塑料包装	51728 kg/厂			氨纶	7.7 g/kg
		饮料罐涂装	1 g/kg			胶黏纤维	14.5 g/kg
		印染布	81.4 g/kg		橡胶、塑料生产	合成橡胶	7.17 g/kg
	沥青使用		30 g/kg			轮胎	0.28 g/条
	建筑涂装	内墙	100 g/kg			人造革	163.46 g/kg
	建筑涂装	外墙溶剂涂料	430 g/kg			泡沫塑料	120.0 g/kg
		外墙水性涂料	40 g/kg		其他工业	炼铁	0.053 g/kg
	家具制造	水性涂料	0.14 g/个			炼焦	1.75 g/kg
	家具制造	溶剂型涂料	1.16 g/个			人造板制造	0.3 g/m³
	车辆制造	轿车	3.92 kg/辆			制浆造纸	3.1 g/kg
		卡车	10 kg/辆			固废处理	0.74 g/kg
		公交车	60 kg/辆			污水处理	0.015 g/m³
		摩托车	1.8 kg/辆			采煤和洗煤	0.196 g/kg
		自行车	0.3 kg/辆		建筑材料制造	水泥	0.177 g/kg
	其他工业溶剂使用	家电喷漆	0.2 g/个			陶瓷	0.177 g/kg
		集成电路	0.234 4 kg/m²			石油沥青	0.432 g/kg
		漆包线	11 g/kg			平板玻璃	220 g/重量箱
		机床制造	0.66 g/个			玻璃纤维	3.15 g/kg
		打印机	0.2 g/个		食品加工	植物油提炼	9 g/kg
		皮革鞋¹⁾	70.56 g/kg			制糖	10 g/kg
		其他办公用品	0.2 g/个			面包	3 g/kg
	居民生活消费	烹饪	0.6 kg/(人·a)			饼干	1 g/kg
		化妆品	0.16 kg/(人·a)			白酒	0.035 kg/L
		非工业黏合剂	0.032 5 kg/(人·a)			啤酒	0.000 35 kg/L
		干洗	0.205 kg/(人·a)		加油站	汽油	3.096 g/kg
		洗涤剂	0.01 kg/(人·a)		加油站	柴油	0.8 g/kg
		家居用品	0.43 kg/(人·a)		油品运输	原油	0.54 g/kg
移动源²⁾	非道路移动源	飞机	1.95 kg/LTO³⁾			汽油	1.5 g/kg
		轮船	6.12 g/kg⁴⁾			柴油	1.0 g/kg
		铁路	6.14 g/kg⁴⁾		油品储存	原油	0.045 g/kg
		农业机械	18.3 g/kg⁴⁾			汽油	0.295 g/kg
		建筑机械	18.3 g/kg⁴⁾			柴油	0.175 g/kg
注：1) 假设一双鞋子相当于1 kg；2) 由于不同排量和排放标准的汽车的排放因子不同，数据量大，因此表中未列出其排放因子；3) LTO为飞机起飞着陆循环次数；4）以柴油计.

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表 3 本研究涉及的主要VOCs源成分谱

Table 3. Source composition spectrum of VOCs involved in this study

二级源	三级源	VOCs物种数/个	数据来源	二级源	三级源	VOCs物种数/个	数据来源
固定化石燃料燃烧	原煤	92	文献[13]	石油工业	原油开采	14	文献[27]
	燃料油	54	文献[13]		天然气开采	14	文献[27]
	液化石油气	59	文献[13]		石油精炼	97	文献[38]
	天然气	15	文献[13]	基础化学原料		98	文献[13]
生物质露天焚烧	水稻	92	文献[13]	药品生产		14	文献[13]
	小麦	92	文献[13]	农药生产		66	文献[36]
	玉米	92	文献[13]	塑料、橡胶	合成橡胶	91	文献[13]
	其他	92	文献[13]		轮胎	87	文献[13]
生物质燃料燃烧	秸秆燃料	79	文献[13]		人造革	98	文献[13]
	新柴	59	文献[13]		泡沫塑料	99	文献[36]
	天然气	15	文献[13]	合成纤维		6	文献[13]
农药使用		20	文献[13]	合成树脂		98	文献[13]
印染	出版印刷	86	文献[35]	涂料等生产	油墨	77	文献[36]
	纸质包装	86	文献[35]		涂料	74	文献[36]
	塑料包装	38	文献[35]		黑炭	70	文献[13]
	饮料罐涂装	41	文献[13]	化肥生产	合成氨	55	文献[13]
	印染布	81	文献[13]	化肥生产	尿素	55	文献[13]
沥青使用		43	文献[13]	其他工业	炼铁	58	文献[13]
建筑涂装		48	文献[13]		炼焦	67	文献[37]
家具喷涂		40	文献[35]		人造板制造	36	文献[39]
汽车制造		72	文献[27]		制浆造纸	30	文献[13]
船舶制造		49	文献[27]		固废处理	44	文献[13]
其他表面涂装		37	文献[35]		污水处理	55	文献[13]
制鞋		21	文献[27]		采煤和洗煤	15	文献[13]
居民生活消费	烹饪	10	文献[13]		建筑材料	75	文献[13]
	化妆品	10	文献[13]	食品加工	植物油提炼	73	文献[27]
	非工业黏合剂	33	文献[13]		制糖	5	文献[13]
	家居用品	10	文献[13]		面包	5	文献[13]
	洗涤剂	31	文献[13]		饼干	5	文献[13]
非道路移动源	飞机	36	文献[13]		白酒	4	文献[13]
	轮船	25	文献[13]		啤酒	73	文献[13]
	铁路	69	文献[13]	加油站	汽油	54	文献[13]
	农业机械	60¹⁾/69²⁾	文献[13]	加油站	柴油	54	文献[13]
	建筑机械	60¹⁾/69²⁾	文献[13]	油品运输	原油	15	文献[13]
道路移动源	小型客车	27³⁾/108¹⁾	文献[13]		汽油	57	文献[13]
	大型客车	108	文献[13]		柴油	57	文献[13]
	轻型货车	108	文献[13]	油品储存	原油	15	文献[13]
	大型货车	109	文献[13]		汽油	57	文献[13]
	摩托车	83	文献[13]		柴油	57	文献[13]
注：1) 汽油机；2) 柴油机；3) 天然气机.

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表 4 河南省2019年人为源VOCs组分排放量及其OFP

Table 4. Anthropogenic speciated VOCs emissions and their OFPs in Henan Province in 2019

组分	排放量/(10⁴ t)	对VOCs总排放量的贡献率/%	OFP/(10⁴ t)	对总OFP 的贡献率/%
烷烃	46.3	26.4	48.1	7.2
烯烃	20.8	11.8	211.4	31.8
炔烃	3.9	2.2	3.7	0.6
芳香烃	47.5	27.1	213.4	32.1
卤代烃	6.0	3.4	0.7	0.1
OVOCs	40.3	22.9	185.8	28.0
其他组分	10.8	6.2	0.8	0.1

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表 5 河南省2019年不同排放源的VOCs排放量、OFP以及关键物种

Table 5. VOCs emissions, OFPs, and key VOCs species from different emission sources in Henan Province in 2019

源类	子排放源	VOCs排放量/(10⁴ t)	对VOCs总排放量的贡献率/%	OFP/(10⁴ t)	对总OFP的贡献率/%	VOCs排放量的关键物种	OFP的关键物种
固定化石燃料燃烧	散煤燃烧	3.93	2.2	16.72	2.5	乙烯(17.0%)、苯(15.6%)、乙烷(14.1%)、丙烯(7.7%)、甲苯(6.8%)、乙炔(6.2%)、丙烷(5.1%)、间/对-二甲苯(2.7%)、1-丁烯(2.2%)、正丁烷(2.2%)	乙烯(37.1%)、丙烯(21.8%)、甲苯(6.6%)、间/对-二甲苯(5.0%)、1-丁烯(4.4%)、顺-2-丁烯(3.0%)、苯(2.7%)、反-2-丁烯(2.7%)、1,2,4-三甲基苯(2.6%)、1,3-丁二烯(2.5%)
	工商业燃烧	3.9	2.2	15.77	2.4
	供电供暖燃烧	2.11	1.2	8.53	1.3
	居民燃烧	1.04	0.6	4.40	0.7
	小计	10.97	6.2	45.43	6.8
移动源	小型汽车	26.53	15.1	109.79	16.5	甲苯(6.3%)、乙烯(5.7%)、甲醛(4.7%)、间/对-二甲苯(4.0%)、苯(3.9%)、异戊烷(3.6%)、乙醛(3.5%)、乙炔(3.2%)、丙烯(3.1%)、乙烷(3.0%)	乙烯(12.1%)、甲醛(10.5%)、丙烯(7.8%)、间/对-二甲苯(7.4%)、甲苯(6.0%)、1,2,4-三甲基苯(5.5%)、乙醛(5.0%)、邻-二甲苯(3.4%)、顺-2-丁烯(3.1%)、1-丁烯(3.0%)
	载货车	2.19	1.2	10.26	1.5
	公交车	0.50	0.3	2.27	0.3
	摩托车	1.90	1.1	7.04	1.1
	建筑机械	7.42	4.2	32.58	4.9
	农业机械	4.92	2.8	21.59	3.3
	其他	0.86	0.5	3.69	0.6
	小计	44.33	25.2	187.22	28.2
工艺过程	石油开采和精炼	2.88	1.6	7.98	1.2	苯乙烯(8.2%)、乙醇(6.9%)、丙酮(5.6%)、甲苯(5.2%)、乙烷(4.6%)、乙酸乙酯(4.3%)、丙烷(3.9%)、甲醇(3.1%)、正己烷(2.8%)、1,2,4-三甲基苯(2.6%)	丙烯(10.0%)、1,2,4-三甲基苯(9.5%)、甲苯(8.6%)、苯乙烯(5.9%)、间/对-二甲苯(5.1%)、间乙基甲苯(4.3%)、乙醇(4.3%)、乙烯(4.2%)、1-丁烯(3.4%)、1,2,3-三甲基苯(3.1%)
	油品储运过程	3.65	2.1	13.89	2.1
	化学合成	9.72	5.5	22.78	3.4
	化学原料制造	10.08	5.7	23.27	3.5
	煤化工	5.68	3.2	20.97	3.2
	食品加工	4.60	2.6	7.63	1.1
	涂料制造	5.37	3.1	29.18	4.4
	其他工艺	8.19	4.7	10.27	1.5
	小计	50.16	28.6	135.97	20.5
溶剂使用	建筑喷涂	7.96	4.5	34.89	5.3	正己烷(10.7%)、甲苯(9.0%)、间/对-二甲苯(8.6%)、苯乙烯(5.0%)、乙苯(4.9%)、邻二甲苯(4.1%)、环己烷(3.8%)、4-甲基-2-戊酮(3.4%)、乙醛(3.0%)、乙醇(3.0%)	间/对-二甲苯(20.1%)、甲苯(10.8%)、邻二甲苯(9.3%)、乙醛(5.7%)、乙苯(4.5%)、甲醛(4.0%)、正己烷(4.0%)、4-甲基-2-戊酮(3.9%)、丁烯醛(3.8%)、乙二醛(2.6%)
	家具喷涂	5.48	3.1	18.86	2.8
	汽车喷涂	2.74	1.6	23.93	3.6
	农药使用	5.12	2.9	7.58	1.1
	包装印刷	2.71	1.5	7.97	1.2
	生活溶剂使用	8.61	4.9	27.12	4.1
	沥青铺路	0.96	0.6	2.61	0.4
	小计	33.59	19.1	122.96	18.5
生物质燃烧	生物质露天焚烧	24.11	13.7	125.29	18.9	乙醛(12.5%)、甲醛(12.2%)、乙烯(10.9%)、苯(8.9%)、乙炔(4.8%)、丙烯4.5%)、乙烷(3.8%)、甲苯(3.6%)、丙烷(2.5%)、丙醛(2.4%)	甲醛(21.4%)、乙烯(18.2%)、乙醛(15.2%)、丙烯(9.8%)、丙醛(3.1%)、1-丁烯(3.0%)、异戊二烯(2.7%)、丁烯醛(2.1%)、丙烯醛(2.0%)、反-2-丁烯(2.0%)
	生物燃料燃烧	12.47	7.1	47.07	7.1
	小计	36.58	20.8	172.36	26.0
总计		175.63	100	663.93	100
注：括号中的数值为占比.

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表 6 河南省2019年人为源VOCs排放清单不确定性分析

Table 6. Uncertainty assessment of VOCs emission inventory in Henan for the year 2019

排放源	VOCs排放量/ (10⁴ t)	95%置信区间/ (10⁴ t)	相对误差
固定化石燃料燃烧源	10.97	[9.02, 11.51]	[−25.3%, 29.5%]
移动源	44.33	[36.56, 53.45]	[−38.1%, 43.9%]
工艺过程源	50.16	[41.13, 63.52]	[−39.2%, 55.7%]
溶剂使用源	33.59	[24.47, 44.26]	[−41.9%, 59.8%]
生物质燃烧源	36.58	[29.97,45.84]	[−35.4%, 46.6%]
合计	175.63	[159.97,245.84]	[−36.5%, 49.7%]

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