环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (5): 784-791  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.02.15

引用本文  

续鹏, 薛志钢, 杨巨生, 等. 燃煤电厂湿法脱硫对细颗粒物的脱除特性[J]. 环境科学研究, 2017, 30(5): 784-791.
XU Peng, XUE Zhigang, YANG Jusheng, et al. Removal Characteristics of Fine Particles from Coal-Fired Power Plants by Wet Flue Gas Desulphurization[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(5): 784-791.

基金项目

国家电网公司科技项目(52010115002P);国家环境保护公益性行业科研专项(201509010)

责任作者

薛志钢(1968-), 男, 山西古交人, 研究员, 博士, 主要从事大气污染源排放与控制对策研究, xuezg@craes.org.cn

作者简介

续鹏(1986-), 男, 山西朔州人, 6120425258@qq.com

文章历史

收稿日期:2016-10-17
修订日期:2016-12-11
燃煤电厂湿法脱硫对细颗粒物的脱除特性
续鹏1,2 , 薛志钢2 , 杨巨生1 , 杜谨宏2 , 马京华2 , 刘妍2 , 吴华成3     
1. 太原理工大学电气与动力工程学院, 山西 太原 030024;
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
3. 国网冀北电力科学研究院, 北京 100045
摘要:应用DGI承重撞击器对四台燃煤机组湿法脱硫前、后细颗粒物进行采集,分析细颗粒物的粒径分布、元素组成以及脱硫系统的脱除效率.结果表明:脱硫前细颗粒物粒径峰值出现在0.20~0.40 μm处,脱硫后峰值出现在0.20~0.30 μm处.经过湿法脱硫系统后ρ(PM2.5)、ρ(PM1)、ρ(PM0.5)、ρ(PM0.2)出现不同程度的增长,平均增长率分别为13.28%、19.57%、28.79%、33.51%.分粒径颗粒物中ρ(Si)、ρ(Al)在脱硫前、后均随着颗粒物粒径的减小呈递减趋势,并且脱硫后ρ(Si)、ρ(Al)均有不同程度的降低,ρ(Fe)随颗粒物粒径的减小呈增加趋势,表现出一定的富集特性;湿法脱硫后Ca在PM1中的质量浓度出现明显的增长,ρ(Ca)由18.86~51.47 μg/m3增至41.87~84.83 μg/m3. Si、Al是PM2.5中的主要元素,经过湿法脱硫后ρ(Si)、ρ(Al)由59%~72%降至43%~59%;而Ca在PM2.5中表现出相反的变化趋势,ρ(Ca)由8%~13%升至17%~26%.
关键词燃煤锅炉    PM2.5    粒径分布    元素    
Removal Characteristics of Fine Particles from Coal-Fired Power Plants by Wet Flue Gas Desulphurization
XU Peng1,2 , XUE Zhigang2 , YANG Jusheng1 , DU Jinhong2 , MA Jinghua2 , LIU Yan2 , WU Huacheng3     
1. Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. State Grid Hebei North Electric Power Science Research Institute, Beijing 100045, China
Abstract: Size-segregated fine particulate matters were sampled by Dekati Gravimetric Impacter (DGI) before and after wet flue gas desulfurization (WFGD) in four coal-fired units. The variations of mass concentration, size distribution and elemental composition of the fine particulate matters were analyzed. The results showed that peak values of fine particulate matters concentration was in the range of 0.20-0.40 μm before WFGD among the four units, while they decreased slightly to 0.20-0.30 μm after WFGD. After the process of wet desulfurization, the mass concentrations of PM2.5, PM1, PM0.5 and PM0.2 increased by 13.28%, 19.57%, 28.79% and 33.51%, respectively. The mass concentration of Si and Al reduced with the decrease of the particle size both before and after desulfurization, while Fe showed the opposite tendency, indicating its enriching property. After WFGD, the mass concentration of Si and Al decreased to varying degrees, while the mass concentration of Ca increased significantly from 18.86-51.47 μg/m3 to 41.87-84.83 μg/m3. After WFGD, the fraction of Si and Al, as the main elements in PM2.5, decreased from 59%-72% to 43%-59%, while Ca in PM2.5 showed the opposite trend, increasing from 8%-13% to 17%-26%.
Keywords: coal-fired boilers    PM2.5    particle size distribution    element    

随着我国经济的飞速发展,能源消耗也在急剧增加,据统计2013年我国煤炭消费量占全球煤炭消费总量的50.3%[1].燃煤不仅产生SO2、NOx等气态污染物,而且还生成大量颗粒物,尤其是细颗粒物.这类细颗粒物比表面积大容易富集大量有毒元素[2-4],并且长期悬浮在大气中,会对人体心脏、肺和呼吸道造成严重损害,也会造成大气环境能见度降低[5-14].火力发电作为我国主要煤炭消费行业,因此,燃煤电厂是细颗粒物的重要排放源之一[15-17].

目前,国内燃煤电厂普遍在除尘后安装湿法脱硫系统,并且主要以石灰石-石膏湿法脱硫为主[18],湿法脱硫作为烟气处理的终端设备,由于工艺的特殊性,一方面浆液的喷淋洗涤作用可以协同脱除部分颗粒物,另一方面由于烟气夹带的浆液蒸干进入颗粒物使颗粒物的理化特征发生变化.王珲等[19]研究脱硫前后颗粒物的变化特性发现,脱硫系统对总颗粒物脱除效率为74.5%,但对2.5 μm以下颗粒物的脱除效率相对较差;经过湿法脱硫系统后细颗粒物中Ca、S的含量明显增加,并含有约7.9%的石膏颗粒和47.5%的石灰石颗粒. Meij等[20]研究发现,烟气经过静电除尘装置(ESP)进入WFGD(湿法脱硫)系统后,颗粒物质量浓度由WFGD入口处的约100 mg/m3降至出口的10 mg/m3(标准状态)以下,并且出口处颗粒物中含有石灰石和石膏成分.同样基于实验室研究[21-22]发现,经过湿法脱硫系统后细颗粒物中含有脱硫形成的CaSO4 ·2H2O晶粒及未反应的CaCO3颗粒等.上述研究表明,脱硫设施对烟气中大颗粒物具有一定的脱除作用,但是对于细颗粒物的脱除效率,至于脱硫浆液的夹带到底呈现何种变化规律有待进一步研究.

该研究选用四台比较典型的燃煤发电机组,脱硫系统均采用石灰石-石膏湿法脱硫.通过现场实测,分析脱硫设施对细颗粒物粒径分布的影响、脱除效率以及细颗粒物中元素的变化特征.

1 材料与方法 1.1 燃煤特性及试验工况

该试验选取我国单机容量320~1 000 MW范围内的四台燃煤机组作为研究对象,机组名称分别用A~D表示.检测机组的运行负荷及污染物控制措施如表 1所示.机组燃煤也是目前我国主流煤种,其煤质分析如表 2所示.试验期间燃料煤质相对稳定,机组负荷保证在90%以上并稳定运行,污染物控制措施正常运行.该研究主要对脱硫前后烟气中细颗粒物的粒径分布、分粒径颗粒物中的元素含量进行研究,获得脱硫系统对细颗粒物的脱除特性,以及脱硫前、后细颗粒物组分的变化特征.

表 1 机组运行负荷及污染物控制设施类型 Table 1 Operation load and the type of pollution control facilities of coal-fired units

表 2 试验期间的煤质分析 Table 2 Rsults of coal quality analysis
1.2 样品采集

细颗粒物采样点位于湿法脱硫系统前后,如图 1所示,采样条件符合固定污染源采样标准,PM2.5样品的采集采用稀释法采样.设备结构见图 2.烟气稀释分为两级:第一级稀释采用小孔稀释,稀释比和稀释温度可以通过计算机进行控制;第二级稀释是采用文丘里喷射稀释,一方面喷射稀释形成的负压使被一级稀释的烟气进入驻留室,另一方面使烟气冷却到大气环境温度,以模拟烟气排到大气环境中的稀释、冷却和凝结过程.根据调节第一、二级的稀释率来调节系统的稀释比,该方法可以模拟烟气排放到大气环境中的稀释、冷却和凝结过程.经过稀释系统的烟气由分粒径DGI撞击采样捕集,DGI共五级,前四级空气动力学直径(D50)为2.5、1、0.5和0.2 μm,最后一级为过滤滤膜.该试验为了满足不同组分分析需求,每个测试点位分别使用四组Teflon膜和三组石英膜进行现场采样.

图 1 燃煤电厂采样点位 Figure 1 Coal-fired power plant and the sampling points

图 2 稀释采样系统 Figure 2 The dilution sampling system
1.3 分析方法

颗粒物中元素分析采用ICP-MS进行分析,为了消除石英膜中Si元素的干扰,元素分析均使用Teflon膜,采集的膜样品共五级,前四级空气动力学直径为2.5、1、0.5和0.2 μm,最后一级为过滤滤膜.进行ICP-MS分析时由于前四级膜均为47 mm膜,最后一级为70 mm膜,因此分析时将空气动力学直径为2.5和1 μm的两张膜一起分析,将0.5和0.2 μm的两张膜一起分析,最后一级单独分析.

元素分析前首先对膜进行微波消解,然后稀释定容,使用ICP-MS进行分析.具体步骤:将滤膜小心地剪碎,放入消解罐后依次加入5 mL的HNO3溶液、1 mL HF溶液,擦拭掉消解罐周围的水分,拧紧消解罐后按序号放入微波消解仪.设定程序,使其在120 ℃时加热5 min,160 ℃时加热8 min、180 ℃时加热15 min.待消解仪温度降至50 ℃以下后,将消解罐取出,按编号置于架子上;用去离子水将样品稀释至50 mL样品瓶中,并记录所对应的膜号,然后利用ICP-MS进行分析.

ρ(PMi)的计算方法:

$ \begin{array}{l} {\rm{P}}{{\rm{M}}_i} = \sum\limits_{i = 1}^n {\Delta {M_i}/{V_{\rm{N}}}} \\ \end{array} $

式中,PMi为空气动力学直径i以下的颗粒物质量浓度,$\sum\limits_{i = 1}^n {\Delta {M_i}} $表示膜上该粒径以下颗粒物质量的累计,VN为测试时间段内标准状况下的烟气量.对所采集的7组样品中有效数据求平均值获得空气动力学直径i以下的颗粒物质量浓度.

2 结果与讨论 2.1 脱硫前后颗粒物的粒径分布

脱硫前、后细颗粒物的粒径分布见图 3.由图 3可知,脱硫前细颗粒物粒径呈单峰分布且峰值出现在0.20~0.40 μm处,大部分颗粒主要集中在0.1~1 μm之间.导致这种现象的主要原因是电除尘在捕集颗粒物的过程中受多种作用力,颗粒物的粒径、种类和大小不同,所受的作用力也不同,颗粒物的动力学行为也不同.对于大于1 μm的颗粒物,粒径越大受惯性碰撞、重力作用、电场荷电越明显,相反,小于0.1 μm的颗粒物扩散荷电占主导,从而除尘效率相对较大.但是粒径在0.1~1 μm内的颗粒物受多种作用力的共同影响,一般脱除效率相对较低[23-24],从而导致脱硫前在细颗粒物粒径为中0.1~1 μm的颗粒物含量相对较大.经过湿法脱硫系统后细颗粒物的粒径仍然呈单峰分布,但是峰值略微向前移动,出现在0.20~0.30 μm处.同样有研究发现了湿法脱硫前、后细颗粒物呈单峰分布且峰值出现在0.1~1 μm粒径段[25].由图 3还可以看出,湿法脱硫后不同粒径段的颗粒物质量浓度出现不同程度的增长,尤其是粒径为1 μm以下的颗粒物呈明显增长.王东歌等[26]研究脱硫前后颗粒物的变化特性发现,经过湿法脱硫后ρ(PM1)出现增长[26].

图 3 脱硫前后细颗粒物的粒径分布 Figure 3 Fine particle size distribution before and after desulfurization
2.2 脱硫设施对不同粒径颗粒物的脱除效率

四台机组脱硫前、后不同粒径颗粒物的排放因子及控制效率见表 3.由表 3可知,A~D机组经过湿法脱硫系统后ρ(PM2.5)增长率为8.00%~19.33%,平均增长率为13.28%;ρ(PM1)的增长率为14.06%~27.02%,平均增长率为19.57%;ρ(PM0.5)的增长率为18.97%~44.18%,平均增长率为28.79%;ρ(PM0.2)的增长率为22.36%~53.53%,平均增长率为33.51%.可明显看出,经过湿法脱硫系统后,细颗粒物随着粒径的减小增长的比例越大.同样由脱硫前、后PM1/PM2.5〔即ρ(PM1)/ρ(PM2.5),下同〕可知,经过湿法脱硫后PM1/PM2.5由79.12%~86.85%增至85.78%~91.72%,说明脱硫后细颗粒物中主要以亚微米级颗粒为主.由于脱硫系统大幅地增加了亚微米级颗粒的排放从而引起PM2.5扰动,导致PM2.5增长.从2.1节的分粒径细颗粒物质量浓度也可以看出,脱硫后不同粒径的颗粒物质量浓度大于脱硫前.导致这种现象的主要原因可能是:① 脱硫浆液在与烟气传质传热的过程中,脱硫浆液的雾化夹带以及脱硫反应的物化过程均可增加PM2.5的排放;② 由于烟气温度降低,少量由SO3转化而来的硫酸气溶胶穿过除雾器以后被采样器捕集,从而使得脱硫后细颗粒物有所增加.周科等[27]通过现场实测发现,脱硫后亚微米级颗粒物有所增加. Nielsen等[28]也通过现场测试发现,湿法脱硫工艺使亚微米级颗粒质量浓度增加了20%~100%.因此,湿法脱硫系统后细颗粒物出现不同程度的增长.

表 3 脱硫前、后细颗粒物排放因子及脱除效率 Table 3 Fine particulate emission factor and the removal efficiency before and after desulfurization
2.3 脱硫前后细颗粒物中的元素分析 2.3.1 分粒径颗粒物中的元素分布

为了进一步了解脱硫前、后颗粒物的变化特性,对比分析A~D四台机组脱硫前、后不同粒径颗粒物中元素的分布特征,结果见图 4.由图 4可知,脱硫前、后不同粒径颗粒物中Al和Si为主要元素,并且随着粒径的减小其质量浓度呈递减趋势.脱硫前ρ(Al)在PM2.5~1、PM1~0.2、PM0.2中分别为17.31~111.67、12.94~53.45和3.80~25.93 μg/m3;脱硫后ρ(Al)有所降低,分别为12.89~42.27、10.97~35.82和2.94~15.19 μg/m3. Si与Al特征相似,脱硫前ρ(Si)在PM2.5~1、PM1~0.2、PM0.2中分别为52.20~125.89、25.42~80.67和14.00~28.90 μg/m3,通过湿法脱硫后ρ(Si)降至38.69~89.57、21.35~79.84和11.98~20.28 μg/m3.究其原因,主要是Al、Si化合物属于难熔物质,它们只有少部分通过气化-凝结机理形成亚微米级颗粒物,大部分以破碎机理形成大于1 μm的颗粒物[29].ρ(Na)、ρ(Mg)在脱硫前、后在不同粒径的颗粒物中有一定的波动,但在PM1中的量大于PM2.5~1中,可能是由于Na、Mg属于易挥发性元素容易在亚微米级颗粒物中富集[30].脱硫前、后ρ(Fe)随着颗粒物粒径的减小呈增加趋势,脱硫前ρ(Fe)在PM2.5~1、PM1~0.2、PM0.2中分别为7.65~15.36、8.35~20.92、16.91~27.20 μg/m3;脱硫后ρ(Fe)有所降低,分别为5.89~10.04、2.56~15.31、14.81~23.03 μg/m3.这主要是由于Fe的氧化物具有一定的气化特性[31-32],因此容易富集在亚微米级颗粒物上.湿法脱硫后ρ(Ca)在PM1中出现明显的增长,由18.86~51.47 μg/m3增至41.87~84.83 μg/m3,这可能是烟气携带脱硫石膏和脱硫浆液穿过除雾器进入烟气细颗粒物中.王珲等[19]研究表明,脱硫出口颗粒物中除飞灰颗粒外,还有约7.9%的石膏颗粒和47.5%的石灰石.脱硫前、后ρ(K)在PM0.2中的变化较小,但是在PM2.5~0.2ρ(K)随颗粒物粒径的降低而减小,由于K本身属于易挥发性元素,但是在煤中以硅酸盐形式存在[33],这就限制了其挥发性,结果在颗粒物中有类似Al、Si的特性.

图 4 脱硫前后分粒径颗粒物中的元素分布 Figure 4 The distribution of elements concentration of different size particles before and after desulfurization
2.3.2 脱硫前后PM2.5颗粒物中的元素分析

对比分析了四台燃煤锅炉脱硫前、后PM2.5中的元素含量,结果见图 5.由图 5可知,脱硫前、后PM2.5中元素主要以Al、Si为主,脱硫前ρ(Al)、ρ(Si)分别为34.05~165.79、101.55~215.45 μg/m3,二者占元素总质量浓度的59%~72%;湿法脱硫后ρ(Al)、ρ(Si)略有降低,分别为28.07~93.28、74.02~176.81 μg/m3,二者占元素总质量浓度的43%~59%,与王超等[33]飞灰中主要以Al2O3、SiO2为主的研究结论类似.相反,经过湿法脱硫后ρ(Ca)在PM2.5中有明显的增长,ρ(Ca)所占比例由8%~13%升至17%~26%.这主要是由于脱硫产物的结晶析出、脱硫浆液的雾化夹带,以及各种气-液、气-液-固脱硫反应等物化过程,都可能形成PM2.5,从而使烟气PM2.5ρ(Ca)增加.脱硫后ρ(Fe)有不同程度的下降,这主要是由于脱硫浆液喷淋洗涤的作用协同脱除了部分PM2.5.脱硫后ρ(Mg)相对增加,这可能是由于Mg容易汽化,脱硫后由于烟气温度降低,气态Mg的化合物通过均相成核或者异相凝结形成细颗粒物[34].脱硫前后ρ(K)、ρ(Na)的变化不稳定.

图 5 脱硫前后PM2.5中的元素质量浓度 Figure 5 Elements concentrations in PM2.5 before and after desulfurization
3 结论

a) 脱硫系统前、后细颗粒物均呈单峰分布,脱硫前峰值出现在0.20~0.40 μm处,脱硫后峰值略微向前移动出现在0.20~0.30 μm处,脱硫后不同粒径段细颗粒物的质量浓度呈现不同比例的增长,ρ(PM2.5)、ρ(PM1)、ρ(PM0.5)、ρ(PM0.2)平均增长率分别为13.28%、19.57%、28.79%、33.51%,并且随着颗粒物粒径的减小其增长比例也增加.

b) 脱硫前、后颗粒物中ρ(Si)、ρ(Al)随着粒径的减小呈递减的趋势,ρ(Fe)随着颗粒物粒径的减小则呈增加的趋势,湿法脱硫后ρ(Ca)在PM1中出现明显的增长,ρ(Ca)由18.86~51.47 μg/m3增至41.87~ 84.83 μg/m3.

c) 脱硫前、后PM2.5中元素主要以Al、Si为主,脱硫前ρ(Al)、ρ(Si)分别为34.05~165.79、101.55~215.45 μg/m3,二者占元素总质量浓度的59%~72%;湿法脱硫后ρ(Al)、ρ(Si)略有降低,分别为28.07~93.28、74.02~176.81 μg/m3,二者占元素总质量浓度的比例降至43%~59%.经过湿法脱硫后ρ(Ca)在PM2.5中所占比例由8%~13%升至17%~26%.

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