环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (6): 825-834  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.01.01

引用本文  

石颖颖, 李莉, 陈勇航, 等. 基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验[J]. 环境科学研究, 2017, 30(6): 825-834.
SHI Yingying, LI Li, CHEN Yonghang, et al. Verification of NOx Emissions in the Yangtze River Delta Region based on OMI Data[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(6): 825-834.

基金项目

国家科技支撑计划项目(2014BAC22B03)

责任作者

李莉(1979-), 女, 山东德州人, 教授级高级工程师, 博士, 主要从事大气复合污染成因与控制研究, lili@saes.sh.cn 陈勇航(1965-), 女, 湖南衡南人, 教授, 博士, 主要从事大气环境与遥感研究, yonghangchen@126.com

作者简介

石颖颖(1991-), 女, 山东滨州人, 硕士, sysy11211@163.com

文章历史

收稿日期:2016-09-13
修订日期:2017-02-24
基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验
石颖颖1,2,3 , 李莉2,3 , 陈勇航1 , 安静宇2,3 , 刘琼1 , 严茹莎2,3 , 黄成2,3     
1. 东华大学环境科学与工程学院, 上海 201620;
2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
3. 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
摘要:近年来伴随着我国经济的持续增长,人为源氮氧化物排放居高不下,导致我国区域大气复合污染日趋严重. NOx排放清单对于大气复合污染研究具有极为重要的意义.为了降低NOx排放清单的不确定性,基于OMI卫星观测的对流层NO2柱浓度资料,结合WRF-CMAQ模型系统,对2014年长三角区域NOx排放清单进行了校验,对于该清单的不确定性进行了初步评估.结果表明,基于长三角地区2014年大气污染物排放清单,利用WRF-CMAQ系统模拟所获得的区域NO2柱浓度平均值(4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2)与OMI卫星数据(3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2)较为接近,并且相关性较好(平均R=0.65),归一化平均偏差(NMB)在-7.71%~33.52%之间,平均偏差(Bias)在0.06~0.28之间,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NOx排放总量基本能够反映区域NO2污染状况.对比分析了OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果,二者NO2柱浓度空间分布情况总体一致,然而,苏南、上海和浙北等工业较发达地区OMI卫星NO2柱浓度低于CMAQ模型模拟值,周边经济欠发达地区OMI卫星数据高于CMAQ模型模拟值,表明空间分布仍有进一步优化的空间.利用近地面卫星观测数据与CMAQ模型模拟结果对比,可得近地层观测ρ(NO2)高于模拟结果,说明仅仅利用地面观测数据验证模型模拟结果存在一定偏差.研究显示,NOx排放清单模型模拟结果在总量和时间变化方面与OMI卫星资料一致,在空间分配方面存在一定偏差.
关键词排放清单    清单校验    NOx    OMI    对流层    
Verification of NOx Emissions in the Yangtze River Delta Region based on OMI Data
SHI Yingying1,2,3 , LI Li2,3 , CHEN Yonghang1 , AN Jingyu2,3 , LIU Qiong1 , YAN Rusha2,3 , HUANG Cheng2,3     
1. School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China;
2. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai 200233, China
Abstract: In recent years, with the continuous growth of China's economy, anthropogenic emissions of nitrogen oxides remain high, causing regional air pollution. In order to investigate the uncertainty of the NOx emissions inventory, the NO2 tropospheric column data from OMI satellite, combined with the WRF-CMAQ modeling system were applied to verify the regional NOx emissions inventory in the Yangtze River Delta (YRD) region, and the uncertainty of the NOx emissions inventory was assessed. The results show that, based on the NOx emissions inventory of the Yangtze River Delta in 2014, the average value of the regional NO2 column density (4.66×1015-10.58×1015 mole/cm2) obtained from the WRF-CMAQ model and average OM INO2 tropospheric column density (3.49×1015-11.47×1015 mole/cm2) were close to each other. The correlation was good (average R=0.65), the normalized mean bias (NMB) was from -7.71% to 33.52%, and the bias was between 0.06 and 0.28. Generally, the total amount of NOx emissions in the YRD region in 2014 could basically reflect the regional NO2 pollution situation. The study showed that the simulation results of NOx emissions inventory were consistent with satellite data in total amount and spatial allocation. However, the satellite NO2 column densities were lower than those simulated from CMAQ in south of Jiangsu, Shanghai, north of Zhejiang and other industrial areas, though in the surrounding economically underdeveloped areas the result was the opposite. This shows that the spatial distributions still need further optimization. By comparing the observed data with the model predicted results, we determined that the NO2 concentrations of the near ground observation were higher than the model predicted data, which indicates that there would be some deviations in the results if only the ground observation data were used to verify the model results. The results show that the simulation results of NOx emission inventory are consistent with the satellite data in terms of total amount and time, but there are some deviations in the spatial distribution.
Keywords: emissions inventory    verification    NOx    OMI    troposphere    

氮氧化物(包括二氧化氮和一氧化氮)主要是由人为源排放释放到大气中的污染物之一,是形成对流层大气中硝酸盐颗粒、酸雨以及臭氧和光化学污染的关键前体物.对流层中臭氧的增加以及NO2浓度达到一定程度会危害人体健康以及农作物的生长[1-3].对流层中NO2主要来自化石燃料燃烧、生物质燃烧、土壤、海洋排放及闪电过程[4],其中人为源排放占比较大[5-6].近年来,氮氧化物排放量的增长引起了国内外学者的广泛关注.如李令军等[7-8]基于地面监测及遥感反演数据分析发现,1999—2007年北京大气ρ(NO2)以升高为主,2005—2011年京津冀、长三角两大区域城市清洁区、区域背景站近地面ρ(NO2)上升; Richter等[9]研究发现,1996—2002年中国地区NO2柱浓度呈升高的趋势,并且年增长速度有所增加;高晋徽等[10]研究发现,中国地区对流层中NO2柱浓度高值主要出现在华北、长三角、珠三角以及四川盆地等地区,并且东部地区在2011年之前基本表现为增加;高诚等[11]利用OMI卫星遥感数据研究发现,2005—2013年长三角地区NO2柱浓度年均复合增长率为2.10%,年增长值为0.26×1015 mole/cm2.以上学者均基于OMI卫星遥感NO2柱浓度数据分析了我国氮氧化物的时空变化趋势,相对于基于地面监测站点的研究,OMI卫星遥感数据具有全球覆盖、多年连续的优势,可以更好地反映污染物的时空变化情况.

针对大气区域污染日益严重的问题,大气污染物排放清单的研究引起了国内外学者的高度关注.大气污染物排放清单估算了影响空气质量的前体物排放量,是了解各地区污染排放及其时空分布的重要资料[12],并且排放清单为大气复合污染成因的研究以及空气质量数值模拟和预警预报的开展提供了必要的数据基础[13],也是环境空气污染防治的基础工作. Streets等[14-16]对亚洲地区大气污染物的排放做了大量的研究;贺克斌等[17-19]对中国地区大气污染源排放清单开展了持续多年的连续研究;郑君瑜等[20-21]对珠三角地区大气污染源排放清单开展了持续研究;上海市环境科学研究院研究建立了长三角地区大气污染源排放清单[12, 22-23];曹国良等[24]对2007年中国大陆主要颗粒物及污染气体的排放量进行了估算;高新华等[25]估算了辽宁省1980—2003年NOx排放总量,并对不同行业和燃料类型的NOx排放特征做了研究;田贺忠等[26]估算分析了1995—1998年中国NOx排放清单及分布特征.这些研究对于了解我国大气污染物的成因及变化特征提供了重要科学依据.

由于全面而详实的大范围的活动水平数据以及排放因子等信息仍较难获取,我国现有的排放清单多以“自上而下”或者“自下而上”的方法,结合部分污染源排放实测建立,因此研究所建立的NOx排放清单仍然存在一定的不确定性[12, 27].针对排放清单的不确定性,TANG等[28]基于OMI遥感NO2柱浓度数据利用直接缩放[29]和卡尔曼滤波方程迭代的方法反演了德克萨斯州NOx排放量;ZHAO等[30]基于OMI反演的NO2数据估算了东亚化石燃料NOx的排放量;钟流举等[31]对火电厂点源排放清单不确定性进行了量化;WANG等[32-34]基于OMI卫星遥感数据对中国、韩国及东亚地区污染物排放清单进行了验证,研究表明, 采用OMI卫星观测的NO2柱浓度数据对NOx排放清单的排放量、时空分布特征进行校验,对于降低NOx排放清单的不确定性具有重要的现实意义.

该研究利用OMI卫星遥感所提供的对流层NO2柱浓度数据资料,基于该研究团队建立的长三角区域NOx排放清单,利用WRF-CMAQ模型系统,对长三角区域NOx排放清单结果进行验证,对清单的不确定性进行了评估,为调整排放清单提供依据,以期提高排放清单的准确性,更加准确地掌握污染物排放源的基本情况,为建立空气质量模型提供更为准确的基础数据,为污染物减排等政策措施的制订以及未来趋势的分析提供更加有力的依据.

1 研究方法 1.1 卫星数据

研究所采用的卫星产品OMNO2由搭载于NASA地球观测系统系列卫星Aura卫星上臭氧层观测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)提供. OMI传感器是通过观测地球大气和地表的后向散射辐射来获取信息,波段为270~500 nm,波谱分辨率约为0.5 nm,空间分辨率达13 km×24 km,视场大小为114°,扫描地面宽度为2 600 km,相比于GOME和SCIAMACHY传感器,OMI扫描全球只需1 d,并且空间分辨率也高于其他探测器.该传感器除监测大气中臭氧柱浓度和廓线、云、气溶胶和表面辐射外,还能够监测NO2、SO2和HCHO等痕量气体[35].

OMI数据产品以HDF-EOS5格式进行存储,存储信息包含NO2总柱浓度(TotNO2)和NO2对流层柱浓度(TropNO2)数据.利用IDL编程对下载的原文件数据进行提取,得到长三角地区(116.25°E~123.125°E、27.625°N~34.375°N)每天14:00前后的NO2对流层柱浓度数据及其所对应的经纬度信息,分辨率为0.125°×0.125°,处理得到月均网格化柱浓度数据.根据Celarier等[36]的研究,数据的不确定性约为15%,由于云的存在对于OMI卫星数据存在较大干扰, 造成数据不准确.为确保数据的准确性,在网格化的过程中只保留云比例系数(Cloud Fraction)小于0.3的情况[30, 32].

1.2 空气质量模型

研究所使用空气质量模型为美国第三代空气质量模型CMAQ5.0,气象场由WRFv3.4.1提供,CMAQ模型参数设置及清单制作由该研究团队提供[12, 22]. Han等[34, 37]在研究模型系统不确定性时得到相关系数在0.71~0.96之间,Xing等[38]得到NMB(归一化平均偏差)在-15%~15%之间,影响模型不确定性的主要因素包括排放源清单、气象场和化学机制,此外,模型所选取的初始场和边界场也会对模拟结果产生一定影响.

该研究中NOx排放清单的编制主要基于“自下而上”和“自上而下”相结合的方法,污染源活动水平资料主要来自于污染源普查资料及环境统计数据,基于污染源类型的分布特点,点源根据其经纬度进行定位落地,面源根据土地利用类型、人口密度、活动水平、交通路网及GDP分布数据对区域NOx排放量进行落地,得到网格化排放清单;时间分配主要依据重点排放源年、月、日及小时排放量变化规律统计数据进行分配.

将长三角地区NOx网格化排放清单输入CMAQ模型,获得网格化φ(NO2)数据,网格分辨率为4 km×4 km,提取与OMI卫星数据相对应的14层模型数据,求得长三角地区月均网格φ(NO2)数据.

1.3 研究方法

CMAQ模型模拟的φ(NO2)数据单位为×10-9,OMI卫星资料NO2对流层柱浓度数据单位为mole/cm2,为了便于比较,需对数据进行单位统一,由下式进行转换:

$C = \sum\limits_{i=1}^n x_i \rho_i H_i$ (1)
$\rho_i = \frac{N_{\rm{A}} P_i}{RT_i}$ (2)

式中:C为NO2柱浓度,mole/cm2xφ(NO2),10-9ρ为空气密度,mole/cm3Hi为模型每一层所对应的高度(见表 1),cm;n为模型总层数14;NA为阿伏伽德罗常数,6.02×1023 mole/mol;Pi为模型每一层所对应的压强,Pa;Ti为每一层所对应的温度,K.

表 1 CMAQ空气质量模型的高度设置 Table 1 Layers and related heights within the CMAQ air quality model

利用GIS技术将网格化模型数据(4 km×4 km)与网格化OMI卫星数据(12 km×12 km)进行网格匹配,得到12 km×12 km网格化模型数据.分别取2014年1月、4月、7月和10月作为2014年冬、春、夏、秋四季的代表月,对相应月份模拟结果与OMI卫星遥感月均NO2柱浓度进行统计验证,并利用克里金差值法对模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度空间分布情况进行对比研究.

2 结果与讨论 2.1 CMAQ模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度对比

表 2所示为2014年1月、4月、7月和10月4个月CMAQ模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度的统计参数,比较2014年4个月的统计验证参数可以看出,模拟NO2柱浓度网格平均值(4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2)与OMI卫星数据(3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2)接近,NMB在-7.71%~33.52%之间,NME(标准平均误差)在62.88%左右,Bias(平均偏差)在0.06~0.28之间,网格平均值除1月模拟值小于OMI卫星值外,其他3个月模拟值均大于OMI卫星值,这与Matthias[39]得到的CMAQ模型对于冬季污染较严重过程容易出现低估的结论相一致,模拟结果与OMI卫星数据在网格-网格对比中平均浓度接近,NOx排放清单CMAQ模型模拟后所得的NO2柱浓度与OMI卫星数据较为一致,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NOx排放总量基本能够反映区域NO2污染状况.

表 2 2014年1月、4月、7月、10月CMAQ模型模拟NO2柱浓度与OMI卫星NO2柱浓度统计验证结果 Table 2 Statistical data of model predicted and satellite observed NO2 column densities in January, April, July and October, 2014

图 1分别为2014年1月、4月、7月和10月4个月CMAQ模型模拟NO2柱浓度与OMI卫星NO2柱浓度的相关性,将模拟NO2柱浓度和对应网格的OMI卫星数据做相关性研究.由图 1可见,4个月模拟NO2柱浓度与OMI卫星数据的相关性均较好(平均R=0.65),其中1月的相关性较低,为0.55,4月(R=0.69)、7月(R=0.66) 和10月(R=0.70) 数据的相关性较好,由此看来,春、夏、秋三季的数据相关性较好,冬季温度低,NOx寿命较长,传输距离相对较远[33],导致网格-网格数据的相关性较差.

图 1 2014年1月、4月、7月、10月CMAQ模型模拟NO2柱浓度与OMI卫星NO2柱浓度的相关性 Figure 1 Correlation of model predicted and satellite observed NO2 column densities in January, April, July and October, 2014
2.2 CMAQ模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度空间分布对比

图 2(a)分别为长三角地区1月、4月、7月和10月的CMAQ模型模拟NO2柱浓度空间分布变化图,图 2(b)分别为长三角地区1月、4月、7月和10月的OMI卫星遥感NO2柱浓度空间分布变化图.由图 2可以看出,CMAQ模型模拟NO2柱浓度和OMI卫星数据的空间分布一致,浓度高值均出现在苏南、上海和浙北地区,这与高诚等[11]研究的2005—2013年长三角地区对流层NO2时空变化特征结果一致,其中沿长江流域NO2柱浓度高值尤为显著,与该区域有较多的电厂等NOx排放源分布有关[12];模拟结果显示,4个季节的NO2柱浓度水平依次为冬季(10.58×1015 mole/cm2)>春季(6.81×1015 mole/cm2)>秋季(6.09×1015 mole/cm2)>夏季(4.66×1015 mole/cm2);OMI卫星数据结果显示,4个季节的NO2柱浓度水平依次为冬季(11.47×1015 mole/cm2)>春季(5.25×1015 mole/cm2)>秋季(5.15×1015 mole/cm2)>夏季(3.49×1015 mole/cm2).这二组数据NO2柱浓度均在冬季出现高值、夏季出现低值,该结果与HE等[40]的研究结果一致,也与Richter等[9]研究发现NOx排放在冬季达到高值一致. NO2柱浓度模拟结果的最大值比OMI卫星数据要高,模拟结果最大可达70×1015 mole/cm2以上,而卫星数据最大值在30×1015 mole/cm2左右,因为在该区域人口分布较集中、经济较发达,NOx排放清单在进行空间分配时分配系数较大[12],使得模拟结果NO2柱浓度偏高;从4个月NO2柱浓度分布整体对比来看,模拟结果小于OMI卫星数据的地区处于长三角相对边远地区,这些地区农业源(如秸秆燃烧)比重较大,并且分散,统计数据较难获取,在编制排放清单时容易存在低估,并且7月和10月的NO2柱浓度空间分布该区域会相对变大,与夏、秋季农业源排放增加相一致;但是从4个月的NO2柱浓度平均值来看,每个月的模拟结果和OMI卫星数据相接近.综上所述,NO2柱浓度模拟结果和OMI卫星数据结果分布情况一致,在高值和低值上会出现偏差,这可能是因为在NOx排放量较大和较小的地区,排放清单编制会存在一定偏差引起的.

注:底图自国家测绘局(http://219.238.166.215 /mcp/index.asp)下载.原始图件名称:中华人民共和国地图(政区版).审图号:GS 2008(1361).下同. 图 2 2014年长三角CMAQ模型模拟NO2柱浓度与OMI卫星NO2柱浓度空间分布 Figure 2 Spatial distribution of model predicted and satellite observed NO2 column densities in the YRD region in 2014
2.3 CMAQ模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度比值空间分布

根据比值=卫星(NO2)/模型(NO2)得到OMI卫星NO2柱浓度与CMAQ模型模拟NO2柱浓度的比值(下称NO2柱浓度比值). 图 3分别为2014年1月、4月、7月和10月NO2柱浓度比值的空间分布情况.由图 3可见,1月NO2柱浓度比值总体呈中间低四周高的分布,即上海、苏南、浙北地区较低,比值小于1,大部分介于0.5~1之间;西边内陆地区比值较高,分别在江西、安徽出现高值,最高值达4.6;东边海域比值普遍高于内陆地区,最高值达12.4;说明上海、苏南、浙北地区OMI卫星数据低于CMAQ模型模拟值,西边内陆地区以及江苏北部、浙江南部地区OMI卫星数据高于模拟结果,OMI卫星数据最高值达到模拟结果的4.6倍.据此可以得出,长三角周边欠发达地区NOx排放清单模拟结果得到的NO2柱浓度偏低,东边海域OMI卫星数据普遍高于模拟结果,是因为NOx主要是由人为源排放,在编制排放清单时未考虑海域的NOx排放情况.

图 3 长三角地区1月、4月、7月、10月OMI卫星与CMAQ模型模拟NO2柱浓度比值空间分布 Figure 3 Spatial distribution of the ratio between model predicted and satellite observed NO2 column densities in YRD January, April, July and October, 2014

图 3可见,4月NO2柱浓度比值空间分布与1月相差不大,呈中间低四周高的分布,但该比值小于1的地区范围有所扩大;上海、苏南以及浙北地区NO2柱浓度比值在0~1之间,大部分地区小于0.5,安徽大部分地区处于0.5~1之间,相比于1月模拟结果高于OMI卫星数据的范围有所扩大;江苏北部、浙江南部以及安徽小部分地区NO2柱浓度比值在1以上,浙江南部出现最高值(2.4),说明这些地区模拟结果低于OMI卫星数据.

7月NO2柱浓度比值分布较为均匀,除少数网格该比值较大外,其他地区均在2以下,并且依旧呈中间低四周高的分布,除青浦、南汇大于1外,上海地区均在0.5左右,显示上海地区NOx排放清单模拟结果偏高,江苏南部、浙江北部地区同样高于OMI卫星数据;除上述地区外,长三角其他地区比值均在1以上,并且安徽、浙江南部少数网格大于4,表明这些地区NOx排放清单模拟结果偏低.

10月上海、苏南及浙北地区NO2柱浓度比值处于0~0.5之间的网格比7月少,但相较于1月和4月较多,OMI卫星数据低于模拟结果的地区比7月的范围小但比1月和4月范围大;浙江地区NO2柱浓度比值呈由北向南递增的趋势,NOx排放清单模拟结果在浙北偏高,向南逐渐减小;安徽大部分地区NO2柱浓度比值在1~2之间,OMI卫星数据高于模拟结果.

2.4 地面观测、OMI卫星遥感及CMAQ模型模拟结果对比站点变化情况

图 4为长三角地区代表站点地面观测、OMI卫星遥感数据及CMAQ模型模拟结果对比情况.分别取上海十五厂(121.48°E、31.20°N)、徐汇上师大(121.41°E、31.17°N)、杨浦四漂(121.54°E、31.27°N)3个站点,江苏相城区(121.64°E、31.37°N)、扬州监测站(119.40°E、32.41°N)、盐城监测站(120.16°E、33.39°N)3个站点,浙江朝晖五区(120.16°E、30.29°N)、万里学院(121.56°E、29.82°N)、城西水厂(120.07°E、30.82°N)3个站点,以及安徽三里街(117.31°E、31.88°N)、滨湖新区(117.28°E、31.74°N)2个站点作为城区站点的代表;取青浦淀山湖(120.98°E、31.09°N)、千岛湖(119.03°E、29.64°N)、上方山(120.56°E、31.25°N)和南郊(120.91°E、31.96°N)4个站点作为长三角地区郊区站点代表,将15个站点的4个月NO2观测数据与CMAQ模型模拟得到的第一层的数据作比,并与OMI卫星遥感数据与CMAQ模型模拟数据的比值比较.由图 4可以得出,所选15个站点观测数据与CMAQ模型模拟数据的比值均比OMI卫星数据与CMAQ模型模拟数据的比值大,并且OMI卫星数据与CMAQ模型模拟数据比值大都小于1,只有7月千岛湖站点比值为2,说明15个站点所在网格OMI卫星遥感提供对流层NO2柱浓度小于或接近排放清单CMAQ模型模拟浓度;从近地面观测数据与模拟结果比值来看,比值基本大于1,说明近地层观测ρ(NO2)高于排放清单模拟所得ρ(NO2),由前人研究成果来看[41-42],在用CMAQ空气质量模型对NO2进行模拟时,会出现近地层观测ρ(NO2)高于排放清单模拟结果的情况,与OMI卫星遥感提供的对流层NO2柱浓度小于排放清单模拟浓度结论相反,由此说明在NOx污染源的垂直分层方面也存在进一步优化的空间.

图 4 长三角地区站点地面观测、OMI卫星遥感及CMAQ模型模拟结果对比 Figure 4 Comparison of ground observation, satellite observed and model predicted NO2 in the YRD

大气中NOx的主要人为源为燃料燃烧时排放的NO和NO2[43],但排放到大气中的NO是一种极其活泼的物质,遇到氧气可以极快地转化为NO2,NO、NO2和O3在特定气象条件下达到光化学平衡[33];环境空气中的NO2在NOx中占比很高,而NO浓度水平相对较低;NO2在对流层中的浓度与其排放量之间具有较好的相关性[9, 44-45].该研究基于OMI卫星14:00的NO2对流层柱浓度数据对长三角地区NOx排放清单模拟结果进行校验,光化学转化速率相对更高,一定程度上可以反映本地NOx的排放情况. OMI卫星数据与模拟结果之间存在一定差异,主要可能来源于三个方面:① OMI卫星反演NO2数据本身所存在的不确定性,其不确定性主要来自于对流层大气质量因子(AMF)[46]的不确定性;② 空气质量模型本身在NO2模拟时的不确定性,主要来自于气象模型的不确定性和化学机制的不完善,此外模型所选取的初始场和边界场也会对模拟结果产生一定影响;③ 排放清单的不确定性.针对前二者的不确定性,在该研究背景下,基于OMI卫星遥感数据对NOx排放清单模拟结果进行校验,并结合校验结果讨论了排放清单可能存在的问题,以期为调整清单起到一定的指示作用.

3 结论

a)利用OMI卫星遥感反演对流层NO2柱浓度与CMAQ模拟NO2柱浓度进行统计验证得模拟NO2柱浓度网格平均值(4.66×1015~11.58×1015 mole/cm2)与OMI卫星数据(3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2)接近,NMB在-7.71%~33.52%之间,NME在62.88%左右,Bias在0.06~0.28之间.研究表明,OMI卫星遥感资料与NOx排放清单模拟结果相关性较好,并且平均浓度接近,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NOx排放总量基本能够反映区域NO2污染状况.

b)将CMAQ模型模拟结果与OMI卫星遥感NO2柱浓度进行空间分布对比,得到NOx排放清单模拟结果和OMI卫星数据的NO2柱浓度时空分布情况总体一致,在高值和低值的数值上会出现偏差,CMAQ模型模拟值最大可达70×1015 mole/cm2以上,而OMI遥感数据最大值在30×1015 mole/cm2左右,这可能是因为在氮氧化物排放量较大和较小的地区,NOx排放清单在空间分摊过程中存在一定偏差引起的.

c)通过OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果对比分析,比值小于1,即OMI卫星数据低于CMAQ模型模拟NO2柱浓度的地区出现在苏南、上海和浙北地区,该地区经济发达,工业较密集,是导致NOx排放清单模拟结果偏高的主要原因;在周围地区OMI卫星结果明显高于模型结果,主要是由于在经济发展欠发达地区人为排放较少,农业源(如秸秆燃烧)比重较大且分散,在NOx排放清单网格分配过程中容易导致低估,使得模拟结果中NO2浓度值偏低.基于OMI卫星遥感资料对NOx排放清单模拟结果进行对比验证,为调整清单起一定的指示作用,但CMAQ模型模拟和OMI卫星遥感都存在一定的不确定性,因此,要对排放清单进行调整还需更加深入系统的研究.

d)从近地面观测数据与CMAQ模型模拟结果比值来看,比值基本大于1,说明近地层观测ρ(NO2)高于CMAQ模型模拟所得ρ(NO2),而OMI卫星遥感提供的对流层NO2柱浓度小于排放清单模拟结果,说明在NOx污染源的垂直分层方面也存在进一步优化的空间.

参考文献
[1]
秦瑜, 赵春生. 大气化学基础[J]. 气象, 2004(4): 64. DOI:10.7519/j.issn.1000-0526.2004.04.020 (0)
[2]
YANG Chunxue, YANG Haibin, GUO Shu, et al. Alternative ozone metrics and daily mortality in Suzhou:the China Air Pollution and Health Effects Study (CAPES)[J]. Science of the Total Environment, 2012, 426(2): 83-89. (0)
[3]
NUVOLONE D, BALZI D, PEPE P, et al. Ozone short-term exposure and acute coronary events:a multicities study in Tuscany (Italy)[J]. Environmental Research, 2013, 126(10): 17-23. (0)
[4]
BRADSHAW J, DAVIS D, GRODZINSKY G, et al. Observed distributions of nitrogen oxides in the remote free troposphere from the NASA Global Tropospheric Experiment programs[J]. Reviews of Geophysics, 2000, 38(1): 61-116. DOI:10.1029/1999RG900015 (0)
[5]
VANDERA R J, ESKES H J, BOERAMA K F, et al. Trends, seasonal variability and dominant NOx source derived from a ten year record of NO2 measured from space[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008, 113: D04302. (0)
[6]
BEIRLE S, PLATT U, WENIG M, et al. Weekly cycle of NO2 by GOME measurements:a signature of anthropogenic sources[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2003, 3(6): 2225-2232. (0)
[7]
李令军, 王英. 基于卫星遥感与地面监测分析北京大气NO2污染特征[J]. 环境科学学报, 2011, 31(12): 2762-2768.
LI Lingjun, WANG Ying. The characterization of NO2 pollution in Beijing based on satellite and conventional observation data[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2011, 31(12): 2762-2768. (0)
[8]
王英, 李令军, 刘阳. 京津冀与长三角区域大气NO2污染特征[J]. 环境科学, 2012, 33(11): 3685-3692.
WANG Ying, LI Lingjun, LIU Yang. Characteristics of Atmospheric NO2 in the Beijing-Tianjin-Hebei Region and the Yangtze River Delta Analyzed by Satellite and Ground Observations[J]. Environmental Science, 2012, 33(11): 3685-3692. (0)
[9]
RICHTER A, BURROWS J P, NUSS H, et al. Increase in tropospheric nitrogen dioxide over China observed from space[J]. Nature, 2005, 437(7055): 129-132. DOI:10.1038/nature04092 (0)
[10]
高晋徽, 朱彬, 王言哲, 等. 2005-2013年中国地区对流层二氧化氮分布及变化趋势[J]. 中国环境科学, 2015, 35(8): 2307-2318.
GAO Jinhui, ZHU Bin, WANG Yanzhe, et al. Distribution and longterm variation of tropospheric NO2 over China during 2005 to 2013[J]. China Environmental Science, 2015, 35(8): 2307-2318. (0)
[11]
高诚, 张超, 余树全. 2005-2013年长江三角洲地区对流层二氧化氮时空变化特征[J]. 浙江农林大学学报, 2015, 32(5): 691-700.
GAO Cheng, ZHANG Chao, YU Shuquan. Temporal and spatial variation for vertical column density of tropospheric NO2 over the Yangtze River Delta from 2005 to 2013[J]. Journal of Zhejiang A & F University, 2015, 32(5): 691-700. DOI:10.11833/j.issn.2095-0756.2015.05.006 (0)
[12]
黄成, 陈长虹, 李莉, 等. 长江三角洲地区人为源大气污染物排放特征研究[J]. 环境科学学报, 2011, 31(9): 1858-1871.
HUANG Cheng, CHEN Changhong, LI Li, et al. Anthropogenic air pollutant emission characteristics in the Yangtze River Delta region, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2011, 31(9): 1858-1871. (0)
[13]
刘娟. 长三角区域环境空气质量预测预警体系建设的思考[J]. 中国环境监测, 2012, 28(4): 135-140.
LIU Juan. Discussions on the system of regional air quality forecasting and early warning in Yangtze Delta Area[J]. Environmental Monitoring in China, 2012, 28(4): 135-140. (0)
[14]
STREETS D G, BOND T C, CARMICHAEL G R, et al. An inventory of gaseous and primary aerosol emissions in Asia in the year 2000[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2003, 108(D21): GTE 30-1. (0)
[15]
AKIMOTO H, NARITA H. Distribution of SO2, NOx and CO2 emissions from fuel combustion and industrial activities in Asia with 1×1 resolution[J]. Atmospheric Environment, 1994, 28(2): 213-225. DOI:10.1016/1352-2310(94)90096-5 (0)
[16]
OHARA T, AKIMOTO H, KUROKAWA J, et al. An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980-2020[J]. Atmospheric Chemistry & Physics & Discussions, 2007, 7(16): 6843-6902. (0)
[17]
ZHANG Qiang, STREETS D G, CARMICHAEL G R, et al. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission[J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2009, 9(14): 5131-5153. (0)
[18]
LIU F, ZHANG Qiang, TONG D, et al. High-resolution inventory of technologies, activities, and emissions of coal-fired power plants in China from 1990 to 2010[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2015, 15(13): 18787-18837. (0)
[19]
ZHENG B, HUO H, ZHANG Qiang, et al. High-resolution mapping of vehicle emissions in China in 2008[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2014, 14(18): 9787-9805. (0)
[20]
ZHENG Junyu, HE Min, SHEN Xingling, et al. High resolution of black carbon and organic carbon emissions in the Pearl River Delta region, China[J]. Science of the Total Environment, 2012, 438C(3): 189-200. (0)
[21]
郑君瑜, 张礼俊, 钟流举, 等. 珠江三角洲大气面源排放清单及空间分布特征[J]. 中国环境科学, 2009, 29(5): 455-460.
ZHENG Junyu, ZHANG Lijun, ZHONG Liuju, et al. Area source emission inventory of air pollutant and its spatial distribution characteristics in Pearl River Delta[J]. China Environmental Science, 2009, 29(5): 455-460. (0)
[22]
LI Li, CHEN Changhong, FU J S, et al. Air quality and emissions in the Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2011, 10(10): 1621-1639. (0)
[23]
HUANG Cheng, CHEN Changhong, LI Li, et al. Emission inventory of anthropogenic air pollutants and VOC species in the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2011, 11(9): 4105-4120. (0)
[24]
曹国良, 张小曳, 龚山陵, 等. 中国区域主要颗粒物及污染气体的排放源清单[J]. 科学通报, 2011, 56(3): 261-268.
CAO Guoliang, ZHANG Xiaoye, GONG Sunling, et al. Emission inventories of primary particles and pollutant gases for China[J]. Chinese Science Bulletin, 2011, 56(3): 261-268. (0)
[25]
高新华, 汪莉, 曹云者, 等. 辽宁省1980-2003年氮氧化物排放清单初步研究[J]. 环境科学研究, 2006, 19(6): 35-39.
GAO Xinhua, WANG Li, CAO Yunzhe, et al. Preliminary study on nitrogen oxides emission inventory of Liaoning Province from 1980 to 2003[J]. Research of Environmental Sciences, 2006, 19(6): 35-39. (0)
[26]
田贺忠, 郝吉明, 陆永琪, 等. 中国氮氧化物排放清单及分布特征[J]. 中国环境科学, 2001, 21(6): 493-497.
TIAN Hezhong, HAO Jiming, LU Yongqi, et al. , Inventories and distribution characteristics of NOx emissions in China[J]. China Environmental Science, 2001, 21(6): 493-497. (0)
[27]
LIU Xiaohuan, ZHANG Yang, CHENG Shuhui, et al. Understanding of regional air pollution over China using CMAQ:Part Ⅰ. performance evaluation and seasonal variation[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(20): 2415-2426. DOI:10.1016/j.atmosenv.2010.03.035 (0)
[28]
TANG W, COHAN D S, LAMSAL L N, et al. Inverse modeling of Texas NOx emissions using space-based and ground-based NO2 observations[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2013, 13(21): 11005-11018. (0)
[29]
MARTIN R V, JACOB D J, CHANCE K, et al. Global inventory of nitrogen oxide emissions constrained by space-based observations of NO2, columns[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2003, 108(D17): 1-12. (0)
[30]
ZHAO Chun, WANG Yuhang. Assimilated inversion of NOx emissions over east Asia using OMI NO2 column measurements[J]. Geophysical Research Letters, 2009, 36(6): 150-164. (0)
[31]
钟流举, 郑君瑜, 雷国强, 等. 大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究[J]. 环境科学研究, 2007, 20(4): 15-20.
ZHONG Liuju, ZHENG Junyu, LEI Guoqiang, et al. Quantitative uncertainty analysis in air pollutant emission inventories methodology and case study[J]. Research of Environmental Sciences, 2007, 20(4): 15-20. (0)
[32]
WANG Shuxiao, XING Jia, CHATANI S, et al. Verification of anthropogenic emissions of China by satellite and ground observations[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(35): 6347-6358. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.08.054 (0)
[33]
NA K K, YONG P K, YU M, et al. Verification of NOx, emission inventory over South Korea using sectoral activity data and satellite observation of NO2, vertical column densities[J]. Atmospheric Environment, 2013, 77(7): 496-508. (0)
[34]
HAN K M, LEE S, CHANG L S, et al. A comparison study between CMAQ-simulated and OMI-retrieved NO2 columns over East Asia for evaluation of NOx emission fluxes of INTEX-B, CAPSS, and REAS inventories[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2015, 15(4): 1913-1938. (0)
[35]
姜杰. 基于OMI卫星数据和数值模拟的中国大气SO2浓度监测与排放量估算[D]. 南京: 南京师范大学, 2012. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10319-1013106116.htm (0)
[36]
CELARIER E A, BRINKSMA E J, GLEASON J F, et al. Validation of ozone monitoring instrument nitrogen dioxide columns[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008, 113(D15). (0)
[37]
SHI C, FERNANDO H J S, Wang Z, et al. Tropospheric NO2 columns over East Central China:comparisons between SCIAMACHY measurements and nested CMAQ simulations[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(30): 7165-7173. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.05.046 (0)
[38]
XING J, MATHUR R, PLEIM J, et al. Observations and modeling of air quality trends over 1990-2010 across the Northern Hemisphere:China, the United States and Europe[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2015, 15(5): 2723-2747. (0)
[39]
MATTHIAS V. The aerosol distribution in Europe derived with the Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model:comparison to near surface in situ and sunphotometer measurements[J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2008, 8(1): 5077-5097. (0)
[40]
HE Youjiang, UNO I, WANG Z, et al. Variations of the increasing trend of tropospheric NO2 over central east China during the past decade[J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(23): 4865-4876. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.02.009 (0)
[41]
李莉, 安静宇, 卢清. 清洁空气行动计划实施对长三角地区PM2.5污染改善效果模拟评估[J]. 环境科学研究, 2015, 28(11): 1653-1661.
LI Li, AN Jingyu, LU Qing. Modeling assessment of PM2.5 concentrations under implementation of clean air action plan in the Yangtze River Delta region[J]. Research of Environmental Sciences, 2015, 28(11): 1653-1661. (0)
[42]
张礼俊. 基于Model-3/CMAQ的珠江三角洲区域空气质量模拟与校验研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2010. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10561-2010228191.htm (0)
[43]
唐孝炎, 张远航, 邵敏. 大气环境化学[M]. 高等教育出版社, 2006. (0)
[44]
ZHANG Qiang, GENG Guannan, WANG Siwen. Satellite remote sensing of changes in NOx emissions over China during 1996-2010[J]. Science Bulletin, 2012, 19(22): 7190-7212. (0)
[45]
王斯文. 卫星遥感定量分析燃煤电厂二氧化硫和氮氧化物排放[D]. 北京: 清华大学, 2014. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10003-1015038644.htm (0)
[46]
BOERSMA K F, ESKES H J, VEEFKIND J P, et al. Near-real time retrieval of tropospheric NO2 from OMI[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2007, 6(6): 2103-2118. (0)