环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (7): 1001-1011  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.02.46

引用本文  

黄晓虎, 韩秀秀, 李帅东, 等. 城市主要大气污染物时空分布特征及其相关性[J]. 环境科学研究, 2017, 30(7): 1001-1011.
HUANG Xiaohu, HAN Xiuxiu, LI Shuaidong, et al. Spatial and Temporal Variations and Relationships of Major Air Pollutants in Chinese Cities[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(7): 1001-1011.

基金项目

国家重点基础研究发展计划(973)项目(2014CB953802);国家自然科学基金青年科学基金项目(41503075);江苏省高校自然科学基金面上项目(16KJD170001)

责任作者

黄涛(1986-), 男, 湖南南县人, 讲师, 博士, 主要从事气态活性氮排放及其环境效应研究, huangtao198698@126.com

作者简介

黄晓虎(1992-), 男, 湖北襄阳人, 820725391@qq.com

文章历史

收稿日期:2016-07-13
修订日期:2017-04-26
城市主要大气污染物时空分布特征及其相关性
黄晓虎1,2,3 , 韩秀秀3 , 李帅东3 , 杨浩3 , 黄昌春1,2,3 , 黄涛1,2,3     
1. 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心, 江苏 南京 210023;
2. 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 江苏 南京 210023;
3. 南京师范大学地理科学学院, 江苏 南京 210023
摘要:为制订合理的大气污染物减排措施,利用中国环境监测总站公布的2015年1-12月299座城市实时发布的环境空气颗粒物(PM2.5和PM10)及气态污染物(CO、NO2和SO2)的质量浓度数据,对其进行了时空分布特征及其相关性研究.结果表明:① 2015年城市环境空气颗粒物污染严重,299座城市的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均值分别主要集中在25~60和40~110 μg/m3,年均值达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的城市所占比例分别仅为24%和38%.② 城市大气污染物浓度具有明显的季节性特征,基本呈冬季>春秋季>夏季的趋势,其中冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)分别为(73±27)(114±42)(1.49±0.61)(36±14)(42±33)μg/m3.③ 高ρ(PM2.5)和ρ(PM10)主要集中在华北平原,年均值分别为(70±16)(117±22)μg/m3;高ρ(CO)主要出现在山西省,年均值为(1.76±0.48)mg/m3;高ρ(NO2)主要分布在京津冀、山东省和长江三角洲,年均值分别为(42±6)(39±9)(34±8)μg/m3;高ρ(SO2)主要分布在山西、山东两省,年均值分别为(54±10)(41±16)μg/m3.④ Pearson相关系数研究表明,我国城市环境空气颗粒物与气态污染物具有较强的复合性,并且具有秋冬季明显强于春夏季的季节性特征.研究显示,我国城市大气污染具有较强的季节性、区域性与复合性,在降低环境空气颗粒物浓度的同时,对气态污染物的削减也不容忽视.
关键词环境空气颗粒物    气态污染物    时空分布    Pearson相关系数    
Spatial and Temporal Variations and Relationships of Major Air Pollutants in Chinese Cities
HUANG Xiaohu1,2,3 , HAN Xiuxiu3 , LI Shuaidong3 , YANG Hao3 , HUANG Changchun1,2,3 , HUANG Tao1,2,3     
1. Jiangsu Center for Collaborative Innovation in Geographical Information Resource Development and Application, Nanjing 210023, China;
2. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Materials Cycling and Pollution Control, Nanjing 210023, China;
3. College of Geography Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China
Abstract: In order to effectively mitigate air pollution, the temporal and spatial distribution of atmospheric particulate matters (i.e., PM2.5 and PM10) and gaseous pollutants (i.e., CO, NO2 and SO2) concentrations and their correlations in 299 cities in China between January 1 and December 31, 2015, were investigated by using hourly data released by the National Environmental Monitoring Center. The urban atmospheric particulate matter pollution was serious in 2015. The annual mean concentrations of PM2.5 and PM10 in 299 cities were mainly distributed between 25-60 μg/m3 and 40-110 μg/m3, respectively, with only 24% and 38% of cities meeting the Grade Ⅱ Chinese Ambient Air Quality Standards (35 and 70 μg/m3 for PM2.5 and PM10, respectively). There were obvious seasonal characteristics of gaseous pollutants, following the order:winter>spring and autumn>summer. The mean concentrations of PM2.5, PM10, CO, NO2 and SO2 in winter were (73±27), (114±42), (1.49±0.61), (36±14) and (42±33) μg/m3, respectively. Different gaseous pollutants had their own unique high pollution areas. The most polluted cities for PM2.5 and PM10 were mainly located in the North China Plain, where the annual mean concentrations were (70±16) and (117±22) μg/m3, respectively. The most polluted cities for CO were mainly located in Shanxi Province, where the annual mean concentrations were (1.76±0.48) mg/m3. The most polluted cities for NO2 were mainly located in the Beijing-Tianjin-Hebei region, Shandong Province and Yangtze River Delta, where the annual mean concentrations were (42±6) (39±9) and (34±8) μg/m3, respectively. The most polluted cities for SO2 were mainly located in Shanxi and Shandong provinces, where the annual mean concentrations were (54±10) and (41±16) μg/m3, respectively. The results of Pearson correlation analysis between urban atmospheric particulate matters and gaseous pollutants showed that there was strong complex between them, which was stronger in autumn and winter than spring and summer. Urban air pollution in China has strong seasonal, regional and complex characteristics. Therefore, gaseous pollutants should not be ignored while paying attention to urban particulate matter reduction.
Keywords: atmospheric particulate matters    gaseous pollutants    spatial and temporal distribution    Pearson correlation coefficients    

PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2等大气污染物会强烈刺激呼吸系统并通过呼吸系统进入人体循环系统而对人体全身造成严重危害,而暴露在空气中的人们往往同时受各种污染物的影响,会产生诸多疾病甚至死亡[1].作为GB 3095—2012《环境空气质量标准》的五项基本污染物,其质量浓度的高低决定着我国城市大气质量状况,影响着我国城市环境和居民的身心健康[2-3].

许多发展中国家都开始面临大气污染的难题,作为世界上最大的发展中国家,我国城市大气质量状况形势十分严峻[4].为了解大气污染的状况,国内外学者对我国城市环境空气颗粒物与气态污染物来源及时空分布做了详细研究[5-10].目前我国大气污染正由传统的煤烟型污染发展成多种污染物复合型污染[11],单一污染物的研究已不能完全解释我国城市大气污染状况,因而环境空气颗粒物与气态污染物之间的联系[12-15]及二次颗粒物的生成[16-20]等逐渐成为热点.

然而,我国城市大气污染状况的研究主要集中在一些典型的大城市以及经济发展较快的地区,而且一般只针对一种或几种污染物,缺少全国性的多种污染物的研究[5-6, 12-13].该研究将根据中国环境监测总站实时发布的2015年1—12月我国299座城市环境空气颗粒物(PM2.5和PM10)和气态污染物(CO、NO2和SO2)数据进行分析,更加全面地揭示我国目前城市大气污染物污染情况,以期为我国城市大气污染防治提供数据分析和技术支持.

1 数据来源与分析 1.1 数据来源

我国299个城市的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)的日均值数据均来自于天气后报网空气质量指数查询(http://www.tianqihoubao.com/aqi),该网站的空气质量指数数据来源于中国环境监测总站,数据接口为PM25.in(http://www.pm25.in).该研究统计了我国299个城市2015年1—12月的数据,具体城市监测站点的信息见表 1. 299座城市选址按照环境保护部发布的《关于实施 < 环境空气质量标准 > (GB 3095—2012) 的通知》进行.

表 1 我国299座城市大气监测站点信息 Table 1 The information of atmospheric monitoring stations in 299 cities of China

国家环境空气监测网在每个站点根据HJ 193—2013《环境空气气态污染物连续自动监测系统安装验收技术规范》和HJ 655—2013《环境空气颗粒物连续自动监测系统安装验收技术规范》分别对城市大气气态污染物(CO、NO2和SO2)和城市环境空气颗粒物(PM2.5和PM10)进行连续自动监测,该研究所使用的每个城市日平均数据是其城市下各监测站所得数据的算术平均值.

1.2 数据分析

为保证数据的有效性,在统计处理全国各地城市监测数据时根据HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》和GB 3095—2012对不符合要求的数据进行了剔除.四季按照气候统计法划分:冬季为12月、1月、2月,春季为3月、4月、5月,夏季为6月、7月、8月,秋季为9月、10月、11月.各大气污染物日浓度值是每日城市下所有站点监测值的算术平均值,季均值(季平均浓度值)是各季节内每日浓度的算术平均值,年均值(年平均浓度值)是指一年内每日浓度的算术平均值.各大气污染物浓度季节分布利用ArcGIS 10.0空间分析中的克里金插值法(Ordinary Kriging Method, OKM)进行模拟.由于新疆和田市常年受沙尘影响,污染物浓度相比于其他城市相差太大,因此该研究对其未作考虑.数据处理和相关性分析借助Microsoft Excel 2010和SPSS 19.0完成,统计图借助Origin 8.0完成.

2 结果与讨论 2.1 城市环境空气颗粒物污染情况 2.1.1 ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分布特征

图 1可见,2015年我国299座城市的ρ(PM2.5)年均值在10~105 μg/m3之间,主要集中在25~60 μg/m3,年均值的平均值为(47±17)μg/m3.根据GB 3095—2012,299座城市中只有两座城市年均值达到一级标准(15 μg/m3),分别为西藏林芝(10 μg/m3)和云南丽江(15 μg/m3),所占比例仅为1%;71座城市年均值达到二级标准(35 μg/m3),所占比例为24%;31座城市污染十分严重,ρ(PM2.5)年均值超过二级标准的2倍,所占比例为10%(见图 2).

图 1 2015年我国299座城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均的值频数分布 Figure 1 The frequency distribution of annual mean concentrations of PM2.5 and PM10 in 299 cities of China in 2015

注:底图源自国家测绘地理信息局(http://www.sbsm.gov.cn/).审图号:GS(2008)1204号.香港、澳门特别行政区和台湾地区不在该研究范围内.下同. 图 2 2015年我国299座城市大气中ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均值分布 Figure 2 The distribution of annual mean concentrations of PM2.5 and PM10 in 299 cities of China in 2015

图 1可见,2015年我国299座城市ρ(PM10)年均值在10~350 μg/m3之间,主要集中在40~110 μg/m3,年均值的平均值为(83±33)μg/m3.根据GB 3095—2012,299座城市中仅有11座城市年均值达到一级标准(40 μg/m3),所占比例为4%,主要分布在海南、西藏、云南三省.有103座城市年均值达到二级标准(70 μg/m3),所占比例为35%.有12座城市ρ(PM10)年均值超过二级标准的2倍,所占比例为4%(见图 2).

2.1.2 ρ(PM2.5)和ρ(PM10)季均值及其空间分布

图 3可见,我国城市ρ(PM2.5)春季主要分布在30~60 μg/m3之间,季均值的平均值为(46±16)μg/m3;夏季主要分布在20~40 μg/m3之间,季均值的平均值为(34±14)μg/m3;秋季主要分布在30~60 μg/m3之间,季均值的平均值为(45±18)μg/m3;冬季基本都高于60 μg/m3,季均值的平均值为(73±27)μg/m3.对比四季ρ(PM2.5)可见,我国PM2.5污染情况在冬季异常严峻,其污染物浓度和污染面积远超其他三季,总体上我国ρ(PM2.5)污染程度呈冬季>春秋季>夏季趋势.

ρ(PM2.5)/(μg/m3):1—10~20;2—>20~30;3—>30~40;4—>40~50;5—>50~60;6—>60~70;7—>70~80;8—>80~90;9—>90~100;10—>100. 图 3 2015年我国环境空气中ρ(PM2.5)的季节性分布 Figure 3 Seasonal distribution of PM2.5 concentrations in China in 2015

图 4可见,我国城市ρ(PM10)春季主要分布在80~120 μg/m3之间,季均值的平均值为(89±41)μg/m3;夏季普遍低于80 μg/m3,季均值的平均值为(63±32)μg/m3;秋季主要分布在60~120 μg/m3之间,季均值的平均值为(76±28)μg/m3;冬季基本都高于100 μg/m3,季均值的平均值为(114±42)μg/m3.对比四季ρ(PM10)及其分布可见,我国春冬季ρ(PM10)污染程度明显高于夏秋季,总体上呈冬季>春季>秋季>夏季的趋势.

ρ(PM10)/(μg/m3):1—20~40;2—>40~60;3—>60~80;4—>80~100;5—>100~120;6—>120~140;7—>140~160;8—>160~180;9—>180. 图 4 2015年我国环境空气中ρ(PM10)的季节性分布 Figure 4 Seasonal distribution of PM10 concentrations in China in 2015

图 34可见,不同季节下华北平原地区都是我国PM2.5和PM10污染最为严重的地区,ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值的平均值分别为(70±16) 和(117±22)μg/m3. ρ(PM2.5)高值区主要集中在我国中东部地区,并有以其为中心向四周辐射并向南扩展的特点,而ρ(PM10)高值区主要集中在我国中西部地区,并有以其为中心向四周辐射并向西北延伸的特点.此外,受沙尘天气和人们活动排放的影响,北方地区和西北地区春季ρ(PM10)污染较重,形成显著的两个高污染区.秋季东北地区由于较早进入冬季取暖期,ρ(PM2.5)较为严重.冬季PM2.5和PM10污染最为严重,并且PM2.5污染程度及污染面积远高于PM10.结果表明,我国城市大气PM2.5、PM10主要污染区分布较为一致,季节间存在一定差异.

2.2 ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)季均值及其空间分布

图 5可见,我国夏季ρ(CO)基本在1.00 mg/m3以下,季均值的平均值为(0.83±0.29) mg/m3;春秋季基本都在1.30 mg/m3以下,季均值的平均值分别为(1.02±0.39)(1.06±0.38) mg/m3;而冬季基本在1.30 mg/m3以上,季均值的平均值为(1.49±0.61) mg/m3.由图 6可见,我国夏季ρ(NO2)基本都在30 μg/m3以下,季均值的平均值为(21±9)μg/m3;春秋季大部分都在35 μg/m3以下,季均值的平均值分别为(27±11) (30±12) mg/m3;冬季大部分都在35 μg/m3以上,季均值的平均值为(36±14)μg/m3.

ρ(CO)/(mg/m3):1—0.4~0.7;2—>0.7~1.0;3—>1.0~1.3;4—>1.3~1.6;5—>1.6~1.9;6—>1.9~2.2;7—>2.2~2.5;8—>2.5. 图 5 2015年我国环境空气中ρ(CO)的季节性分布 Figure 5 Seasonal distribution of CO concentrations in China in 2015

ρ(NO2)/(μg/m3):1—10~15;2—>15~20;3—>20~25;4—>25~30;5—>30~35;6—>35~40;7—>40~45;8—>45~50;9—>50~55;10—>55. 图 6 2015年我国环境空气中ρ(NO2)的季节性分布 Figure 6 Seasonal distribution of NO2 concentrations in China in 2015

图 7可见,我国夏季ρ(SO2)基本都在25 μg/m3以下,季均值的平均值为(15±9)μg/m3;春秋季大部分都在30 μg/m3以下,季均值的平均值分别为(23±13) (22±13) μg/m3;冬季大部分都在30 μg/m3以上,季均值的平均值为(42±33)μg/m3.因此,我国ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的季节性分布总体上都呈冬季>春秋季>夏季,冬季其无论污染程度还是污染面积都远大于其他三季.

ρ(SO2)/(μg/m3):1—0~10;2—>10~15;3—>15~20;4—>20~25;5—>25~30;6—>30~40;7—>40~50;8—>50~70;9—>70~90;10—>90. 图 7 2015年我国环境空气中ρ(SO2)的季节性分布 Figure 7 Seasonal distribution of SO2 concentrations in China in 2015

我国城市大气中ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的主要高值区相对稳定集中,不同污染物其高污染区分布也不同. ρ(CO)高值区主要分布在山西省,年均值的平均值为(1.76±0.48) mg/m3ρ(NO2)高值区主要分布在京津冀、山东省和长江三角洲地区,年均值的平均值分别为(42±6)(39±9)(34±8)μg/m3ρ(SO2)高值区主要分布在山西、山东两省,年均值的平均值分别为(54±10)(41±16)μg/m3.

其中冬季ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)高值区分布最广.除华北平原地区外,新疆ρ(CO)偏高;除华北地区、长江三角洲外,东北地区、珠江三角洲NO2污染也异常严重;ρ(SO2)高值区则遍布我国北方及西北地区.

2.3 城市环境空气颗粒物与气态污染物相关性研究 2.3.1 城市环境空气颗粒物与气态污染物相关性分布特征

我国城市环境空气颗粒物与气态污染物的Pearson相关系数分布情况见图 8,在所统计的1 794个Pearson相关系数中,有67个达不到显著要求,还有11个在P < 0.05(双侧)水平上显著,其余均在P < 0.01(双侧)水平上显著.

图 8(a)(b)(c)可见,ρ(PM2.5)与ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相关系数高于0.500的城市所占比例分别为88%、81%、65%,表明我国城市ρ(PM2.5)与ρ(CO)、ρ(NO2)有很强的正相关性,与ρ(SO2)有较强的正相关性,其中华北地区、华东地区、东北地区、四川盆地及珠江三角洲的相关性最为显著.从图 8(d)(e)(f)可见,ρ(PM10)与ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相关系数高于0.500的城市所占比例分别为64%、74%、60%,表明我国城市ρ(PM10)与ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)有较强的正相关性,其中华北地区、华东地区、东北地区、四川盆地及珠江三角洲的相关性最为显著.相比之下,我国城市大气ρ(PM2.5)与ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相关性明显强于ρ(PM10)与ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相关性,并且ρ(PM2.5)与ρ(CO)、ρ(NO2)的相关性最强.

相关系数:1—>0.8;2—>0.7~0.8;3—>0.6~0.7;4—>0.5~0.6;5—>0.4~0.5;6—>0.3~0.4;7—0~0.3. 图 8 2015年城市环境空气颗粒物与气态污染物的Pearson相关系数分布 Figure 8 Distribution of the Pearson correlation coefficients between atmospheric particulate matters and gaseous pollutants
2.3.2 环境空气颗粒物与气体污染物相关性季节特征

以全国299座城市为整体,不同季节下环境空气颗粒物与气体污染物相关性如表 2所示.从表 2可见,我国城市环境空气颗粒物质量浓度与气体污染物质量浓度的相关性季节性特征明显,秋冬季强于春夏季.此外,不同季节下的相关性也各有侧重,颗粒物质量浓度与ρ(NO2)的相关性在不同季节下均高于ρ(CO)、ρ(SO2);而春夏季颗粒物质量浓度与ρ(SO2)的相关性强于其与ρ(CO)的相关性,秋冬季则相反.

表 2 不同季节下颗粒物质量浓度与气态污染物质量浓度的相关系数 Table 2 Seasonal variation of Pearson correlation coefficients between PMs and gaseous pollutants in China
2.4 讨论 2.4.1 我国城市大气污染物季节分布差异

我国城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)的季节性差异明显,均呈冬季>春秋季>夏季的趋势.污染源一般可分为自然源和人为源,城市大气污染物主要来源于人为源,不同季节下人类的生产生活活动强度不同,导致污染物输入有季节差异[21-22].而大气污染物的输出主要依赖于气象条件,其中大气层稳定性和降雨对大气污染物输出有重要影响[23-24].对比污染程度差异显著的夏、冬两季,由于我国北方在冬季有明显的采暖期,生物质和煤炭燃烧会增加大气污染物的输入[6, 10].此外,我国大部分处于季风气候区,夏季大气层活动强烈,降雨量大,降雨频率高,有利于大气污染物扩散与清除[25-27]. ZHANG等[26]研究表明,夏季季风是影响我国东部环境空气颗粒物季节变化的主要因素,而季风带来的降雨对大气污染物起到了重要的湿清除作用.王振波等[27]通过ρ(PM2.5)逐月空间分布研究发现,ρ(PM2.5)高值范围缩小的月份正值我国季风气候期.而冬季常出现静稳天气甚至形成逆温层,不利于大气污染物的扩散与清除[25, 28-29]. LI等[28]通过对流层不同季节的温度垂直分布发现,对流层中部的逆温现象主要在冬季出现而在夏季消失.而ZHAO等[29]研究发现,冬季雾霾天气主要是由于垂直逆温与地表弱风速天气造成污染物大量积累.笔者研究结果表明,冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)分别比夏季高出113%、80%、80%、70%和178%,ρ(PM2.5)和ρ(SO2)增长异常显著.因此,冬季的大气污染物输入量大和输出条件较差是导致我国城市冬季污染程度远高于夏季的主要原因,由于影响大气污染物输入与输出的气象条件我们暂时无法控制,在大气扩散能力较差的冬季,需加强节能减排的力度.

除受人为源影响外,我国北方及西北地区春季受沙尘天气影响显著,甚至会波及到南方地区[30],而沙尘会显著增加环境空气颗粒物浓度[31]. XIE等[15]对北京4月沙尘暴天气下空气质量的研究表明,ρ(PM10)可为非沙尘天气下的5~10倍,持续时间可达14 h,而沙尘天气下的大风对SO2、NOx有清除作用而处于较低水平.因此,受沙尘天气影响是春季我国环境空气颗粒物浓度较高的不可忽视的原因之一,应加强植被保护,植树造林.例如我国三北防护林的建设在改善了生态环境的同时,也减弱了沙尘天气的强度[32].

2.4.2 我国城市大气污染物空间分布差异

图 34可见,我国城市大气污染物ρ(PM2.5)、ρ(PM10)高值区分布相似,集中在华北平原地区、长江三角洲以及东北地区.从图 5~7可知,我国不同气态污染物同一季节主要分布区不同. CO主要来源于燃料的不完全燃烧[8, 31],而我国北方地区是我国煤炭使用量较大的地区之一[33],因此是ρ(CO)的高值区. SO2主要来源是煤炭燃烧[6, 10],因而山西省也是ρ(SO2)的高值区,而冬季取暖对煤炭的使用造成了北方及西北地区面临严重的SO2污染.此外,ρ(SO2)在山东省西部也形成了明显的高污染区,表明该地区煤炭使用量大. NO2来源除了化石燃料的利用外,工业和汽车尾气的排放是重要的污染源[7].因此,我国除了由燃煤造成的NO2污染区外,汽车保有量大的长三角和珠三角地区的NO2污染也比较严重.因此,能源使用问题仍然是造成我国大气污染的主要原因,针对不同污染物的高污染分布区应优先投入科学研究与治理,探明污染成因,为其他城市的污染防治提供参考.

此外,郑海涛等[35]利用中国科学院大气物理研究所自主研发的NAQPMS模式对河南省ρ(PM2.5)的区域输送进行了研究,结果表明,其本地平均贡献率为50.6%,省外平均输送贡献率高达49.4%.程真等[36]利用CALPUFF空气质量模型对长三角地区1月和7月城市间污染物ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NOx)的传输进行模拟测算结果表明,上海、南京、杭州等城市以本地污染贡献为主,本地源贡献率一般超过60%,而舟山、镇江、南通等城市以外来源为主,外来影响的总比例一般可超过50%.这些研究表明我国城市大气污染物受本地源影响的同时,大气运动导致的污染物区域传输不容忽视.因此,我国城市大气污染,单靠某个城市自身的努力远远不够,需要区域性的协同控制.如在奥运会期间为保障空气质量,政府对北京市及其周边省市都出台了高标准的相关政策,才使得奥运时段华北区域空气质量明显改善,ρ(NOx)、ρ(SO2)、ρ(O3)和ρ(PM2.5)平均值较奥运时段前后的平均值分别降低了29.0%、46.9%、18.6%和36.5%[37].

2.4.3 我国城市环境空气颗粒物与污染气体之间的联系

城市环境空气颗粒物主要来源于人类的生产生活活动,如煤炭燃烧、机动车排放等,而这些大气污染源在排放环境空气颗粒物的同时,也会随之产生大量的气态污染物,因此,城市大气污染往往是环境空气颗粒物和气态污染物的复合型污染[11-17].雾霾天气往往是多种污染物积累后相互作用的结果[11, 14-15].根据我国城市环境空气颗粒物与气态污染物相关性分析可得,我国大部分城市环境空气颗粒物与气态污染物复合性较强,而且ρ(PM2.5)与气态污染物的复合性强于ρ(PM10)与气态污染物的复合性,其一方面是由于PM10容易沉降而清除,另一方面PM2.5相对较轻,容易像气态污染物一样在大气中积累[38].此外,气态污染物CO、NO2和SO2在大气中作为前体物质,在太阳辐射的作用下与O3、VOCs发生复杂的光化学反应而完成气-粒转化过程,生成一系列二次颗粒物. HUANG等[18]对深圳市区二次气溶胶的估算表明,二次硫酸盐、二次硝酸盐的生成对PM2.5总质量分别贡献了30%和9%,二次有机气溶胶年均浓度占PM2.5中有机物质总量的57%. TAO等[19]对成都市区的研究表明,二次无机气溶胶对ρ(PM2.5)的年均贡献为37%±18%.我国气态污染物浓度较高,大气二次颗粒物的生成潜力不容忽视[17-20].因此,多种污染物共同控制,不仅会直接降低环境空气颗粒物与气态污染物的浓度,而且还会进一步减少大气二次颗粒物的产生,是治理我国城市大气复合型污染的有效途径之一.

我国城市环境空气颗粒物与气态污染物相关性强弱具有明显的季节特征,这主要是由于不同季节的大气污染物一次来源不同和二次来源所占比例不同以及气象条件不同所导致. XIE等[15]对北京沙尘天气下空气质量浓度变化的研究表明,沙尘天气下ρ(PM10)会急剧增加,ρ(SO2)、ρ(NOx)和ρ(O3)由于强风影响而处于较低水平.王英等[39]通过对北京市ρ(PM10)与ρ(CO)线性关系的研究发现,受沙尘影响较大的春季ρ(PM10)与ρ(CO)相关性较差,自然源贡献较少的秋冬季节则相关性较好.许亚宣等[11]对邯郸市大气复合污染特征的研究也表明,夏季光化学反应会消耗NO2、SO2而生成二次颗粒物,从而造成ρ(PM2.5)与ρ(NO2)、ρ(SO2)相关关系较冬季差.此外,在我国青藏高原的大气二次有机气溶胶季节变化的研究[20]表明,夏季二次有机气溶胶的生成量最大,而冬季处于较低水平.春季受自然源影响较大,夏季二次颗粒物生成量较大使环境空气颗粒物与气态污染物浓度发生不一致的变化,因而使环境空气颗粒物与气态污染物的复合性较差.此外,春夏季节大气层活动相对强烈,大风、降水、清洁气团替代污染气团都会使气态污染物和环境空气颗粒物浓度下降;而秋季的静稳天气以及冬季的逆温层都会使气态污染物和环境空气颗物浓度同时升高[25-29].因此,我国城市环境空气颗粒物与气态污染物的复合性在秋冬季较强于春夏季,秋冬季更易出现雾霾天气.

3 结论

a) 2015年,我国299座城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)主要集中在25~60、40~110 μg/m3之间,年均值达到GB 3095—2012二级标准的城市所占比例分别仅为24%和38%,城市环境空气颗粒物污染严重..

b) 我国城市大气污染物浓度基本都呈现冬季>春秋季>夏季的趋势,季节性差异的形成除春季受沙尘影响较大外,主要受人类活动输入量和大气污染物输出条件的影响.不同季节大气污染治理的重点与力度应不同,在重视节能减排的同时,生态环境建设不容忽视

c) 高ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分布区主要集中在华北平原地区,高ρ(CO)分布区主要集中在山西省,高ρ(NO2)分布区主要集中在京津冀、山东省、长江三角洲地区,高ρ(SO2)分布区主要集中在山西、山东两省.高污染分布区应重点关注,并开展区域性联合治理.

d) 我国城市环境空气颗粒物与气态污染物复合性较强,并且秋冬季的复合性强于春夏季.多种污染物共同控制是治理城市大气污染的有效措施之一.

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