环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (7): 1098-1104  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.02.36

引用本文  

王琳, 李雪, 王丽. 复合生物阴极型微生物燃料电池处理废水及同步产电性能[J]. 环境科学研究, 2017, 30(7): 1098-1104.
WANG Lin, LI Xue, WANG Li. Performance of a Hybrid Biocathode Microbial Fuel Cell for Wastewater Treatment and Electricity Generation[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(7): 1098-1104.

基金项目

国家留学基金管理委员会项目(201203070391)

责任作者

作者简介

王琳(1966-), 女, 黑龙江哈尔滨人, 教授, 博士, 主要从事污水处理与回用、污水处理实用技术、污泥减量、安全饮用水研究, lwangouc@126.com

文章历史

收稿日期:2016-08-31
修订日期:2017-04-11
复合生物阴极型微生物燃料电池处理废水及同步产电性能
王琳1 , 李雪1 , 王丽2     
1. 中国海洋大学环境科学与工程学院, 山东 青岛 266000;
2. 哈尔滨工业大学能源科学与工程学院, 黑龙江 哈尔滨 150001
摘要:为研究生物阴极在MFC(微生物燃料电池)中的应用,分别以粒径为2~4 mm的颗粒活性炭和粒径为2~4、4~8、8~12 mm的颗粒石墨为阴极基质材料,构建升流复合生物阴极型单室MFC,研究阴极基质材料的种类和粒径对MFC的产电性能和净水效能的影响.结果表明:当阳极基质材料为2~4 mm粒径的颗粒活性炭时,燃料电池中利用玻璃纤维取代离子交换膜,阴极基质材料为选用4~8 mm粒径颗粒石墨的反应柱产电量最大,为534 mV(外电阻为1 000 Ω),最大功率密度达到631.6 mW/m3,库伦效率为3.82%;阴极的pH越低越有利于阴极的产电反应;不同阴极基质材料的MFC对CODCr去除率均在80%左右,TN、NH4+-N及TP的去除率最高可分别达到79%、93%和34%.研究显示,阴极基质材料的种类和粒径对MFC的产电性影响较大,但对其净水效能的影响不大.
关键词微生物燃料电池    生物阴极    污水净化    产电    阴极基质材料    
Performance of a Hybrid Biocathode Microbial Fuel Cell for Wastewater Treatment and Electricity Generation
WANG Lin1 , LI Xue1 , WANG Li2     
1. School of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China;
2. School of Energy Science and Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China
Abstract: An up-flow single-chamber biocathode microbial fuel cell was applied to investigate the effect of cathode substrate material on power generation and wastewater treatment. Granular activated carbon (2-4 mm) was used as the anode substrate material, and granular graphite (2-4, 4-8, 8-12 mm) was used as the cathode substrate material. Glass fiber was used as separators between electrodes. When the granular graphite (4-8 mm) was used as the cathode substrate, the electricity generated was up to a voltage of 534 mV and a power density of 631.6 mW/m3. The maximum coulombic efficiency was 3.82%, and the external resistance was 1000 Ω. The high cathode hydrogen ion concentration could result in high cathode potential that was conducive to electricity production response in the cathode compartment. The removal efficiency of CODCr was on average 80% of MFCs with different cathode substrate material. Besides, the maximum removal efficiencies of the total nitrogen, ammonia nitrogen and total phosphorus were 79%, 93% and 34%, respectively. The results indicated that the material and particle size of cathode substrate had a great effect on electricity generation, but had little effect on the wastewater treatment.
Keywords: microbial fuel cell    biological cathode    wastewater treatment    electricity generation    cathode substrate material    

MFC(microbial fuel cell,微生物燃料电池)可以利用微生物降解污水中的有机污染物,同时将有机污染物中的化学能转变为电能,在净化有机污染物的同时回收电能,同步解决能源与环境问题[1-3].从MFC的组成来看,阳极肩负着微生物附着及传递电子的作用,是决定MFC产电性能的重要因素,因此阳极氧化产生电子的过程一直是研究热点[4-6],但阴极作为MFC的重要组成部分,是阳极传递的电子与电子受体进行还原反应的重要场所,同样是制约MFC产电的重要因素之一,因此也越来越受到重视[7-9].早期的MFC常常在阴极加入金属催化剂以提高产电性能,但由于高效催化剂的价格高昂,增加了运行成本,不利于MFC的规模化应用[10-12].谢珊等[13]提出生物阴极取代化学阴极是MFC的发展方向.利用微生物作为阴极催化剂,在降低MFC运行成本的同时增强了MFC运行的稳定性,还可以利用阴极微生物的代谢作用提高废水中污染物的去除效率,因此,近年来生物阴极型MFC成为研究的热点[14-16].

目前对阴极的研究主要集中在阴极材料的优化和修饰[17-18]. LIU等[19]分别以不锈钢网(stainless steel mesh,SSM)、碳布(carbon cloth,CC)及颗粒活性炭(granular activated carbon,GAC)为材料构建生物阴极型MFC,研究显示,GAC-SSM生物阴极获得最高功率密度,为55.05 mW/m2.许多研究表明颗粒活性炭和颗粒石墨是很好的阴极材料,其不仅具有很好的导电性能,同时其多孔结构也为生物膜的附着生长构建复合生物阴极提供有利条件[20-22],但关于颗粒粒径对MFC性能影响的研究甚少.小颗粒填充材料有利于提高电极的比表面积,增加电极表面活性位的份额,但当颗粒过小时易出现基质堵塞、板结;大颗粒有利于底物及气体在基质间扩散,但颗粒过大又会降低电极的比表面积.因此,阴极基质材料只有在具备合理的尺寸分布时才能形成结构合理的生物膜,才有利于生物膜对电子的传递,并使底物和溶解氧顺利扩散到生物膜内部,减少生物膜死亡脱落造成电极表面活性位堵塞和失活.

该研究构建复合生物阴极型单室微生物燃料电池,阳极基质材料选用颗粒活性炭,阴极基质材料分别选用不同规格的颗粒活性炭和颗粒石墨,利用污水进行调试挂膜形成复合生物阴极,研究阴极基质材料的种类和粒径对MFC净化及产电性能的影响;同时,利用玻璃纤维代替离子交换膜形成水力质子输送,提高质子传递效率,试图有效降低MFC内阻,为分隔材料对MFC性能的影响提供理论支持.

1 材料和方法 1.1 试验装置及材料

MFC系统由内径为18 cm的有机玻璃圆筒制成,总高52 cm,分别在18、28、38 cm处设采样口(见图 1),共4个反应柱.每个反应柱总容积为13.20 L,有效储水容量为7.30 L;阳极区总容积为2.54 L,有效储水容量为1.35 L.从下往上沿筒身分别为砾石层、火山岩层(粒径2~5 mm,厚度14 cm)、MFC阳极电极层(厚度为10 cm)、玻璃纤维层(厚度为1 cm)、MFC阴极电极层(厚度为10 cm)和火山岩层(粒径2~5 mm,厚度14 cm).其中砾石层起承托作用,火山岩层起过滤及吸附作用. 4个反应柱的阳极基质材料均为颗粒活性炭,粒径为2~4 mm,比表面积为1 000~1 500 m2/g;反应柱1的阴极基质材料为2~4 mm粒径的颗粒活性炭,反应柱2、3和4的阴极基质材料分别为2~4、4~8、8~12 mm粒径的颗粒石墨.颗粒活性炭和颗粒石墨用蒸馏水至少洗涤3次后,用1 mol/L HCl浸泡24 h,然后再用蒸馏水洗涤5次以上[23].每个反应柱的阳极和阴极区域分别插入3根石墨棒(直径1 cm,长16 cm)作为电极,由铜导线(直径为1 mm)接出连接1 000 Ω的电阻形成闭路,并采用环氧树脂将暴露于溶液中的金属部分密封,防止金属与溶液接触发生反应.另外,4个反应柱均在高35 cm处进行曝气,曝气量为0.05 m3/h.试验装置用黑色塑料袋包裹防止藻类大量繁殖造成堵塞[24],运行环境温度为20~25 ℃.

注:1—砾石; 2—火山岩; 3—活性炭颗粒; 4—出水口; 5—石墨棒; 6—玻璃纤维; 7—电阻; 8—石墨颗粒(2~4 mm); 9—石墨颗粒(4~8 mm); 10—石墨颗粒(8~12 mm); 11—曝气管.图中数值单位为mm. 图 1 MFC试验装置 Figure 1 Diagram of MFC reactor
1.2 废水和接种污泥

试验采用人工配制污水,其组成见表 1.污水的ρ(CODCr)为(200±20) mg/L,pH为7.4±1.0.污水通过蠕动泵(BT100-1L)连续输送至MFC反应器,自下往上流,进水流量为2.5 mL/min,水力停留时间2 d.

表 1 人工配制污水组成[25] Table 1 The composition of synthetic wastewater

接种污泥取自青岛市团岛污水处理厂的二沉池回流污泥,ρ(MLSS)为20 g/L.填充反应柱时,分别向每个反应柱的阳极及阴极区域均匀接入1.5 L污泥用于系统的挂膜.

1.3 测试与计算方法

输出电压(U)通过数据采集卡进行在线记录,记录时间间隔为30 s.电路中的电流(I)根据用欧姆定律计算:

$I=U/R$ (1)

式中:I为电流,A;U为数据采集卡采集到的输出电压,V;R为反应柱的外电阻,Ω.

电流密度的计算:

$j=I/V$ (2)

式中:j为电流密度,A/m3V为反应柱阳极区有效容积,m3.

反应器的功率输出(P,W)及单位体积功率密度(PA,W/m3):

$P=U^2 /R$ (3)
$P_{\rm{A}}=P/V$ (4)

极化曲线采用稳态放电法测量,内阻采用极化曲线法测定,用欧姆极化区的数值拟合得到的直线斜率即为MFC的表观内阻.库伦效率(CE)的计算:

$\text{CE}=\frac{MI}{Fqb(\text{COD}_{\rm{in}} - \text{COD}_{\rm{out}})}$ (5)

式中:F为法拉第常数,96 485 C/mol;b为氧化1 mol有机物转移电子数(以氧气为电子受体计算),4e-;CODin和CODout分别为进水和出水的ρ(CODCr),g/L;M为相对摩尔质量(以氧气为电子受体计算),32 g/mol;q为系统进水流量,L/s.

ρ(CODCr)采用重铬酸钾氧化法测定;ρ(TN)采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度计法测定;ρ(NH4+-N)采用纳氏试剂法测定;ρ(TP)采用钼酸铵分光光度法测定;pH利用Orion 410A+ pH计(美国热电奥利龙)测定;ρ(DO)利用HI9143溶氧仪(意大利哈纳HANNA公司)测定.

2 结果与讨论 2.1 MFC产电性能分析 2.1.1 MFC的产电测定

单室微生物燃料电池以二沉池回流污泥为接种体,以葡萄糖为底物连续进水,待获得可重复的稳定的输出电压时表明启动成功.反应柱1、2、3经过40 d启动成功,反应柱4在15 d时启动成功,总运行时长为70 d.电压随时间的变化规律率如图 2所示.当负载电阻为1 000 Ω时,反应柱3的输出电压最大,达480 mV左右,其次为反应柱2,输出电压为440 mV左右,反应柱1和反应柱4的输出电压较小,分别为61和65 mV.

图 2 电压随时间的变化 Figure 2 Variation of voltage with time
2.1.2 MFC功率密度及极化曲线

在电压稳定后,通过改变外电阻(5~105 Ω)得到微生物燃料电池的功率密度曲线和极化曲线[26],结果如图 3所示.由图 3可见,反应柱2和反应柱3的电压及功率密度明显高于反应柱1和反应柱4.反应柱3的开路电压(534 mV)为4个系统中最大,反应柱2(523 mV)次之;反应柱1和反应柱4的开路电压分别为70和72 mV;4个反应柱的最大功率密度均在外电阻为100 Ω时获得,分别为7.0、508.5、631.6和7.8 mW/m3.

图 3 MFC系统的极化曲线和功率密度 Figure 3 Polarization curve and power density-current curve

由于4个反应柱除阴极基质材料外其他材料及运行条件完全相同,因此,阴极基质材料的不同是导致产电量差异的最主要原因.反应柱1和反应柱2的阴极基质材料粒径相同,但选用颗粒石墨的产电量约高出选用颗粒活性炭时产电量的10倍,这可能是由于采用不同的阴极基质材料,阴极微生物的生长和分布状态有差异.反应柱2、3、4的阴极基质材料均选用颗粒石墨但粒径不同,粒径为4~8 mm时产电性能最佳,其产电量是粒径为2~4 mm时的1.06倍,二者差距不大;粒径为8~12 mm时产电性能最差,粒径为4~8 mm时产电量是其7.65倍. Srivastava等[27]构建的MFC,阴、阳极均采用2~5 mm粒径颗粒活性炭,最大功率密度达0.044 W/m3,比该研究中相应粒径的反应柱高很多.这可能是由于该试验反应柱体积小且进水ρ(CODCr)低所致,还与接种污泥及微生物的生长状况有关.

由极化曲线的线性区域估算系统的内阻[28],4个反应柱的内阻分别为120、89、78和114 Ω,其中反应柱3的内阻最小,反应柱1的内阻最大.目前已报道的使用分隔材料的微生物燃料电池的内阻一般在102~103 Ω甚至更高,与其他研究相比该试验的内阻较小,这主要是因为该试验在阳极和阴极之间采用玻璃纤维代替离子交换膜.离子交换膜是MFC中常用的阻隔材料,但其基本只允许离子通过,当上升的污水到达离子交换膜时会产生很大的跨膜内阻,而玻璃纤维多孔、污水容易穿过因此跨膜内阻大大降低;并且玻璃纤维比离子交换膜的价格低,还可以降低MFC的造价.另外,该试验采用连续上升流模式,LIU等[19, 29]研究表明,上升流运行模式下顶部的阴极区溶解氧不会扩散到底部阳极,这一方面保证了阳极的厌氧条件,不影响阳极氧化产生质子的过程;另一方面使得阴极中作为电子受体的氧气不致减少,因此电池的传质损失与其他进水模式相比要小.

库仑效率也是衡量MFC产电性能的一个重要指标.基质在降解过程中产生的电子只有一部分通过负载到达阴极并被利用,另外一部分可能被用来还原其他物质(如硝酸盐、硫酸盐等).由于库仑效率表示的是产电量与降解有机物理论电量的比值,受产电量和有机物去除量二者共同影响.该试验4个反应柱的库伦效率分别为0.41%、3.78%、3.82%和0.42%.库伦效率较低的原因是部分有机物通过非产电菌(如产酸菌、产甲烷菌)的呼吸作用被降解而未用于产电.此外,电极体积占反应柱体积的比例太小,除电极外还有很多位置可供细菌附着和生长,这些细菌氧化有机物产生的电子不能被阳极捕获,也造成电子的损失.因此,适当增大电极体积的比例也有利于库伦效率的升高.考虑到各种因素的影响,库伦效率在0.7%~8.1%范围内比较普遍[24].

2.1.3 pH的变化及其对产电的影响

HE等[30]指出,pH会影响阳极微生物活性及阴极反应,因此也是影响MFC性能的一个重要因素.其中阳极最适pH为中性,而阴极pH在8.0~10.0时最佳.

图 4可以看出,进水pH控制在7.4左右,4个反应柱的阳极pH均低于进水pH且大致保持中性,这有利于阳极微生物的生长与繁殖.随着试验的进行,阳极pH呈微小的上升趋势,与阳极产电反应释放氢离子的机制所导致的结果相反,这可能是由于在产电微生物驯化、富集和产电的过程中,非产电厌氧微生物发生了厌氧反应(如产甲烷反应等),这些反应在降解COD的同时也消耗了氢离子,使pH升高.而根据能斯特方程以及阳极产电反应机理,阳极较低的氢离子浓度即较高的pH,使得阳极的电极电势较低,有利于产电性能的提高,得到更多的电能输出[31].

图 4 MFC启动及运行阶段pH随时间的变化 Figure 4 Variation of pH with time in the startup and operation period

图 4还表明,4个反应柱的阴极pH均从8.0左右逐渐升至8.5,这是因为阴极电极反应消耗氢离子使得pH升高.根据能斯特方程和阴极电极反应机理,阴极较高的氢离子浓度即较低的pH,使得阴极的电极电势较高,有利于阴极的产电反应[31].从图 4可见,反应柱2的阴极pH最小,反应柱4的阴极pH最大,这与反应柱产电量的对比基本一致.

2.2 MFC对污水的净化

表 2可见,4个反应柱对污水的处理效果相近,CODCr去除率均在80%左右,其中反应柱2的去除率最差,为74%;TN及NH4+-N的去除率均较高,分别达75%和85%左右,其中反应柱4对TN的去除率最低,为61%;TP的去除率较低,为25%左右,其中反应柱1的去除率最高,为34%.

表 2 MFC污水处理性能 Table 2 Wastewater treatment performance of MFC

CODCr去除率随装置高度的变化如图 5所示.从图 5可见,下部火山岩层及阳极区对CODCr去除率贡献达90%左右.这与项文力[32]的研究结果相似,其构建的MFC中下部碎石层和阳极区对CODCr的去除贡献率为85%.对于该研究,污染物进入反应柱后首先发生沉淀、吸附及过滤,然后被基质截留,进而被基质及电极上的微生物利用以实现污染物的去除.阳极生物膜表面的优势菌群未必都是产电菌,其中包含一部分发酵细菌、产酸细菌等,这些非产电菌与产电菌一同作用实现水中有机物的降解.另外,该试验所用火山岩的表面亲水性强,粗糙多孔,附着生物膜速度快且量多,带有正电荷,有利于生物膜生长,是生物膜很好的载体,对所固定的微生物元素无抑制性作用,不影响微生物的活性.因此,选用火山岩作为承托材料可以提高污染物的去除率.当污水从底部流到阴极时,有机物浓度已经较低,ρ(CODCr)降幅很小甚至有所升高,这可能是由于测量时阴极部分微生物处于衰亡期,生物膜从滤料表面脱落,随阴极出水流出,使得阴极出水的ρ(CODCr)升高.试验结果表明,阴极基质材料的差异对反应柱处理污水性能的影响小,这主要是由于阴极对CODCr的去除贡献率低.

图 5 CODCr去除率随装置高度的变化 Figure 5 Variation of CODCr with the height of reaction unit
3 结论

a) 单室MFC阴极基质材料的种类和粒径对产电性能有较大影响.当阳极为2~4 mm粒径颗粒活性炭时,阴极采用4~8 mm粒径颗粒石墨产电性能最好,其最大产电功率密度为631.8 mW/m3;其次为2~4 mm粒径颗粒石墨;采用颗粒活性炭时产电性能最差.

b) 在MFC运行期间,4个反应柱的阳极pH大致保持中性且均有微小的上升趋势,这有利于产电性能的提高;4个反应柱的阴极pH均从8.0左右逐渐升至8.5,然而阴极的pH越低越有利于阴极的产电反应,该试验中反应柱2的阴极pH最小而产电量最大,反应柱4的阴极pH最大而产电量较小.

c) 阻隔材料选用玻璃纤维代替离子交换膜,可以有效减小跨膜内阻从而使电池内阻降低.

d) 单室MFC阴极基质材料对净水性能影响不大,4个反应柱CODCr去除率均在80%左右. TN、NH4+-N及TP的去除率最高分别达79%、93%和34%.

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