环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (8): 1174-1183  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.02.42

引用本文  

武亚凤, 陈建华, 蒋靖坤, 等. 燃煤电厂细颗粒物排放粒径分布特征[J]. 环境科学研究, 2017, 30(8): 1174-1183.
WU Yafeng, CHEN Jianhua, JIANG Jingkun, et al. Size Distribution Characteristics of Fine Particles from a Coal-Fired Power Plant[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(8): 1174-1183.

基金项目

国家环境保护公益性行业科研专项(201309046);国家自然科学基金项目(21277132);北京市环境保护科学研究院院基金项目(2013-B-02)

责任作者

陈建华(1970-), 女, 北京人, 研究员, 博士, 主要从事大气环境化学和环境标准研究, chenjh@craes.org.com

作者简介

武亚凤(1991-), 女, 山西大同人, 1135936652@qq.com

文章历史

收稿日期:2017-02-15
修订日期:2017-04-05
燃煤电厂细颗粒物排放粒径分布特征
武亚凤1 , 陈建华1 , 蒋靖坤2 , 邓建国2 , 马子珍2 , 钟连红3     
1. 中国环境科学研究院环境标准研究所, 北京 100012;
2. 清华大学环境学院, 北京 100084;
3. 北京市环境保护科学研究院, 北京 100037
摘要:目前细颗粒物区域污染已成为普遍现象,控制燃煤电厂细颗粒物的排放是控制大气中细颗粒物的重要途径之一,而了解燃煤电厂细颗粒物的排放粒径分布及其形成的可能原因和影响因素显得尤为重要.针对浙江某电厂660 MW燃煤机组,在120、100、90和85℃四种不同运行工况下,采用Dekati ELPI+对电除尘器入口和出口以及烟囱60 m横断面处烟尘进行多平台同步采样测试,以研究该电厂所排放细颗粒物的粒径分布特征、不同工况下细颗粒物的排放浓度及其变化规律.结果表明:① 不同工况下,电除尘器出口和烟囱60 m横断面处颗粒物数浓度都主要集中在亚微米态(粒径 < 1 μm),并随粒径增大而数浓度快速减小.② 随着烟冷器出口烟气温度的降低,烟气经过除尘装置后,无论是颗粒数浓度还是质量浓度均有一定程度的下降,但当烟气温度降至90℃时,继续降温对电除尘器除尘效果的影响基本趋于恒定.③ 无论燃用设计煤还是校验煤,当烟冷器出口烟气温度相对较低时,经脱硫后积聚模态颗粒物质量浓度较除尘后有明显增加;而烟气温度较高时,呈现出脱硫后较除尘后粗模态颗粒物质量浓度增长的现象.④ 当原烟气稀释倍数从7倍增至10倍时,6~27 nm粒径段颗粒物数浓度呈指数倍增长,说明稀释过程主要影响纳米级颗粒物的数浓度.⑤ 燃用设计煤,烟冷器出口烟气温度90℃时,电除尘器对PM1的去除效果最明显为63.9%~99.8%,可见降低电除尘器入口运行烟温,可促进其对亚微米态颗粒物的捕集率.
关键词细颗粒物(PM2.5)    粒径分布    稀释比    烟冷器    
Size Distribution Characteristics of Fine Particles from a Coal-Fired Power Plant
WU Yafeng1 , CHEN Jianhua1 , JIANG Jingkun2 , DENG Jianguo2 , MA Zizhen2 , ZHONG Lianhong3     
1. Research Institute of Environmental Standard, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
3. Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China
Abstract: Regional fine particulate matter pollution has become a common phenomenon recently. Controlling the emissions of fine particulate matter from coal-fired power plants is one of the most important ways to control fine particulate matter in the atmosphere. It is especially important to determine the size distribution of fine particles from coal-fired power plants and the possible causes of formation and influencing factors. Based on one 660 MW coal-fired power unit in Zhejiang Province, the Dekati ELPI+ was applied to do multi-platform sampling testing for smoke at the inlet and outlet of the electrostatic precipitator, as well as the cross section of the chimney (60 m) at different operating conditions of 120, 100, 90 and 85℃. The goal was to study the size distribution characteristics of fine particles discharged from the power plant and how the emission concentrations of fine particulate matter is affected by different operating conditions. The results showed that:(1) Number concentration of particles was mainly concentrated on submicron modal (aerodynamic diameter smaller than 1 μm); with the increase of particle size, the number concentration rapidly decreased. (2) Both number concentration and mass concentration of fine particles at the outlet of the electrostatic precipitator decreased somewhat with the fall of flue gas temperature at the low-temperature economizer exit; nevertheless, when the temperature was reduced to 90℃, collection efficiency of the electrostatic precipitator tended to be roughly constant. (3) Mass concentration of particles at accumulation modal after the desulfurization device was higher than at the outlet of the electrostatic precipitator when the flue gas temperature at the low-temperature economizer exit was lower, regardless of whether designed coal or checked coal was burned. On the contrary, when the temperature was higher, the mass concentration of particles at coarse mode was relatively higher after the desulfurization device. (4) In the dilution ratio range chosen in this study, number concentrations of particles with aerodynamic diameter between 6 nm and 27 nm exponentially increased when the dilution ratio was increased from 7 to 10 times; the conclusion was that the number concentration of nanoparticles was affected mainly during dilution. (5) The removal efficiency (63.9%-99.8%) of the electrostatic precipitator was the highest for PM1 when the flue gas temperature was 90℃ after low-temperature economizer when the designed coal was burned. Thus, the trapping of PM1 was promoted when the temperature of flue gas was low at the outlet of the electrostatic precipitator.
Keywords: fine particles (PM2.5)    size distribution    dilution ratio    low-temperature economizer    

近年来为有效控制电厂燃煤锅炉细颗粒物和气态污染物的排放,包括选择性催化还原脱硝(SCR)、高效静电除尘器以及湿法脱硫装置在内的烟气控制设备已得到普遍使用[1-3].不仅控制了烟气中SO2和NOx的浓度含量,以减少后续二次颗粒物的潜在生成,同时对排放的一次颗粒物具有一定去除和淋洗作用[4].但在脱硫过程中会同时增加水溶性PM2.5的排放,从而大幅影响细颗粒物的化学组分以及粒径分布特征. Meij[5]对荷兰大型燃煤电厂湿法脱硫后烟气颗粒物来源分析表明,其中40%来源于飞灰,10%为石膏颗粒,50%为饱和的石膏蒸汽液滴,其中气相蒸汽液滴一般在热交换过程中进一步转化为气溶胶颗粒.王珲等[6]研究表明,烟气经过WFGD,出口烟气中新增的石灰石与石膏颗粒分别占颗粒物质量的47.5%和7.9%.

细颗粒物中典型的组分水溶性离子浓度含量与烟气温度、含氧量有密切关系[7].而这些组分通常大部分存在于可凝结颗粒物中.胡月琪等[8]研究北京燃煤电厂颗粒物排放特征,燃煤电厂烟气净化工艺设施为低氮燃烧+SCR脱硝+静电除尘+布袋除尘+石灰石/石灰-石膏湿法脱硫,脱硫后烟气与省煤器后的旁路热烟气进行热交换,使烟气温度提高至88 ℃,对原烟气稀释20倍,测试结果表明,一次可过滤颗粒物(FPM)所占比例较低为7.4%,而可凝结颗粒物(CPM)占总颗粒物浓度比例高达92.6%,可见针对高温烟气,稀释过程中会生成大量的可凝结颗粒物,而该研究中CPM浓度占总颗粒物浓度比例相对较高,也可能与EPA202采集可凝结颗粒物的方法有关,该方法捕集了大量在实际环境空气中无法凝结的SO2气体.总之,燃煤电厂细颗粒物的排放与燃烧工况以及后续控制装置均有密切关系.

徐飞等[9]针对一台440 t/h大型燃煤循环流化床锅炉,研究了煤质、锅炉负荷、n(Ca)/n(S)以及含氧量等运行参数对颗粒物排放特征的影响.刘小伟等[10]研究了燃烧过程中不同含氧量对可吸入颗粒物形成以及排放特征的影响. DU等[11]采用低压撞击器研究660 MW煤粉炉锅炉负荷对细颗粒物排放特征的影响. Nielsen等[12]采用多平台采样方法研究了电厂诸多影响颗粒物生成的过程.从燃煤电厂机组规模影响来看,单台容量在300 MW以下的燃煤机组是粗颗粒物(PM>10)的主要来源,而在300 MW以上的燃煤机组对PM2.5排放贡献(64.6%)较大[13],可见静电除尘器和湿法脱硫装置对细颗粒物特别是PM1的去除效果并不理想,因此电厂燃煤锅炉仍是环境空气中细颗粒物的主要来源之一.鉴于细颗粒物对大气环境和人体健康的危害性,研究燃煤电厂细颗粒物的排放特征及影响因素,对制订科学合理的颗粒物控制政策具有重要意义.

国内外学者针对火电厂颗粒物的排放特征已从诸多角度进行了详细研究,但目前对不同运行烟气温度下,各除尘设备前后颗粒物的排放特征研究相对较少,为了解和掌握单台660 MW超超临界机组运行烟气温度以及燃用煤种对细颗粒物粒径排放特征的影响方式,通过调节烟冷器,更换燃用煤种,分别对不同工况下静电除尘器前后以及烟囱60 m横断面处烟气颗粒物粒径分布特征进行比对研究,以期为掌握我国大容量燃煤源细颗粒物排放特征奠定基础.

1 测试电厂和仪器设备

测试电厂为浙江某电厂一台660 MW高效超超临界燃煤机组,机组类型:煤粉炉,烟囱高度200 m.汽机入口蒸汽参数28 MPa/620 ℃.后续采用国际先进的低低温电除尘加高效脱硫除尘方案进行烟气治理.测试使用的仪器设备为Dekati ELPI+和DI1000稀释系统.采样期间,燃煤锅炉运行负荷、燃烧状态及烟气净化系统运行状态保持稳定,通过调节ELPI+限流孔p=40.0 mbar(1 mbar=100 Pa),采样流量控制在10 L/min.

2 样品采集方案 2.1 采样工况

采样过程中,燃煤锅炉机组负荷为660 MW.根据灰分含量不同,燃用煤种分为设计煤和校验煤,经煤质分析,两种煤的全硫含量相等均为0.56%.燃用设计煤种下烟冷器出口烟气温度分为85、90、100、120 ℃;燃用校验煤烟冷器出口烟气温度分为90和120 ℃,见表 1.烟冷器[14]即低温省煤器装置,利用排烟余热加热凝结水,加热后的凝结水返回低压加热器,从而提高机组效率,降低耗煤,同时又降低烟气温度,提高除尘效率.实验用煤煤质分析见表 2.

表 1 不同采样工况变化 Table 1 Operational parameters during test running period

表 2 燃煤电厂设计煤和校验煤煤质 Table 2 Designed coal and checked coal of coal-fired plant
2.2 测试流程及采样点位

针对设计煤和校验煤这两种煤质,在对应工况下,采用Dekati ELPI+于电除尘器前后以及烟囱60 m横断面3个采样点位进行细颗粒物质量浓度和粒数浓度同步测试,测试流程见图 1.

图 1 测试流程及采样点位 Figure 1 Testing process and sample points
2.3 样品采集及计算公式

为采集到客观有效的颗粒物样品,研究工作按照GB/T 16157—1996《固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法》进行烟道内采样布点.电除尘器前、后烟道横断面均为矩形,尺寸分别为3.5 m×4.5 m、7 m×8 m.烟囱60 m横断面为圆形,直径为7 m.依据《环境监测》[15]中规定电厂烟囱采样位置为烟囱总高度的约1/3位置处,此位置处烟气颗粒物浓度可近似代表烟囱出口排烟颗粒物的实际浓度,因此湿法脱硫后在烟囱60 m横断面处选取了采样点位.实际采样过程中烟道采样点均布置在烟道断面中心处.电除尘前采样时间为1.5~2.0 min,电除尘后采样时间为150~180 min,脱硫后采样时间为240 min.使用的采样膜为涂有Apiezon-L的25 mm的铝膜.每个采样点位每种工况下,样品采集平行样2~3组,去除现场采样过程中破损或者被污染的样品,其余平行样称量结果取平均值作为该采样点位颗粒物质量浓度计算依据.后续不同粒径段颗粒物的去除率计算见式(1):

$ {\eta _i} = (1 - \frac{{{C_{{\rm{c}}i}}}}{{{C_{{\rm{j}}i}}}}) \times 100\% $ (1)

式中:ηi为除尘设备i粒径段的分级效率,%;Cci为除尘设备出口烟道内i粒径段颗粒物浓度,mg/m3;Cji为除尘设备入口烟道内i粒径段颗粒物浓度,mg/m3 i为ELPI+各收集板捕集颗粒物对应的粒粒径段.

2.4 质量保证与质量控制

采样过程中,烟气进入稀释系统前,对粒径大于10 μm的颗粒物进行预切割,避免大颗粒物在稀释通道内因重力沉降、热迁移扩散等影响稀释混合效果.为防止被污染,样品采集结束后,采样膜放入干净的膜盒中,用铝箔纸进行包裹,带回恒温恒湿实验室进行恒重及后续的称量,并与空白膜进行对比.

3 结果与讨论 3.1 不同工况下脱硫塔前、后颗粒物粒径分布变化 3.1.1 不同工况下脱硫塔前颗粒物粒径分布

燃用设计煤在不同工况下电除尘器后颗粒物数浓度和质量浓度粒径谱分布见图 2.由图 2可知,当烟冷器全部退出运行后,其出口烟气温度约120 ℃,除尘后即脱硫塔入口颗粒物数浓度和质量浓度均相对较高.颗粒物数浓度主要集中在1 μm以下[16],并随粒径增大而快速减小,在1 μm处粒数浓度有增加趋势. LIU等[17]研究也表明,燃煤电厂锅炉排放的核模态颗粒物数浓度占主导地位.另外,由图 2可知,烟冷器出口烟温为120 ℃工况下,粒径小于1 μm的颗粒物质量浓度呈双峰分布,峰值在0.13和0.5 μm处.随着温度降低,无论是颗粒物数浓度还是质量浓度都有明显的下降,这与文献报道[18]一致,但颗粒物数浓度仍主要集中在亚微米态.对日本不少大型火电厂研究表明:烟气温度从125 ℃冷却到85 ℃,其飞灰比电阻可从1012 Ω ·cm降至1010 Ω ·cm,这样可大幅提高电除尘器的收集效率[19],从而佐证了笔者所得结论.由图 2可以看出,当烟冷器出口烟气温度分别为90和85 ℃时,除尘后颗粒物的数浓度粒径分布基本一致;且当烟温为85 ℃时,颗粒物质量浓度在粒径>0.3 μm范围内反而增加.可推测烟冷器出口运行烟温降低到一定程度,电除尘器对颗粒物的去除效果基本趋于恒定.但对于烟冷器布置在电除尘器入口前这种布置方式最大的风险就是腐蚀,因为通常经过烟冷器后烟气温度基本降低到酸露点温度,烟气中SO3极易冷凝为硫酸液滴.虽然经过电除尘器的高尘区,烟尘中含有大量的碱性物质,会与硫酸液滴发生中和反应生成硫酸盐颗粒物,但中和反应的彻底性并未得到考证.

图 2 燃用设计煤除尘后PM10数浓度和质量浓度粒径谱分布 Figure 2 Number and mass concentration size distributions of PM10 outlet of electrostatic precipitator when designed coal used

燃用校验煤烟冷器出口分别为90和120 ℃烟温下,除尘后烟气颗粒物数浓度和质量浓度粒径谱分布如图 3所示.可以看出烟气温度为90 ℃时,颗粒物的数浓度和质量浓度相对较低.高温烟气经过烟冷器后,随着温度的降低,烟气体积变小,飞灰比电阻降低,大幅提高电除尘器对0.1~1 μm粒径段颗粒物的收集效率,与燃用设计煤种有类似的去除效果.燃用校验煤烟冷器出口90 ℃工况下,颗粒物的质量浓度在亚微米模态也呈双峰分布,峰值分别为0.21 μm附近、0.5 μm附近;但在粗模态有两个弱峰.

图 3 燃用校验煤除尘后PM10数浓度和质量浓度粒径谱分布 Figure 3 Number and mass concentration size distributions of PM10 outlet of electrostatic precipitator when checked coal used
3.1.2 不同工况下脱硫塔后颗粒物粒径分布

燃用设计煤和燃用校验煤脱硫后数浓度和质量浓度粒径谱分布分别见图 45.由图 45可知,无论燃用设计煤还是校验煤,烟冷器全部退出后,采用Dekati ELPI+测试结果表明,纳米级细颗粒物数浓度可达1010 cm-3量级,而其他烟气温度下纳米级颗粒物数浓度仅有107 cm-3量级.与燃用设计煤除尘后烟气中纳米级颗粒物数浓度随烟气温度变化规律基本一致,针对全硫含量为0.56%的煤质,推测运行烟温对电除尘器除尘效率影响比重较大. Bäck[20]研究表明,通常静电除尘器的运行烟温为150 ℃左右,而该温度区间恰恰处于飞灰比电阻较大区域内.对于低硫煤(硫含量为0.52%)当静电除尘器入口烟气温度降低到100 ℃或者更低(酸露点以下),可使比电阻大幅下降,硫酸雾在大颗粒物表面的凝结会进一步协同降低比电阻,起到烟气调质的效果.同时烟气温度降低,烟气体积减小,反过来使停留时间增加,数浓度较大的纳米级硫酸雾滴有足够时间相互碰撞并向大颗粒物迁移,进而促进电除尘器对大颗粒物和纳米级颗粒物的协同控制.即降低电除尘器入口烟气温度,呈现出纳米级颗粒物数浓度大幅降低的效果.燃用设计煤,当烟冷器出口烟气温度降低至100 ℃后,继续降温,不同粒径段颗粒物数浓度谱分布基本一致.在4种工况中,该工况下烟囱颗粒物质量浓度反而最大,主要集中在0.8~10 μm.

图 4 燃用设计煤脱硫后PM10数浓度和质量浓度粒径谱分布 Figure 4 Number and mass concentration size distributions of PM10 after the desulfurization device when designed coal used

图 5 燃用校验煤脱硫后PM10数浓度和质量浓度粒径谱分布 Figure 5 Number and mass concentration size distribution of PM10 after the desulfurization device when checked coal used
3.2 同一工况下电除尘前、后以及脱硫后颗粒物质量浓度粒径谱分布

同一工况下电除尘前、后以及脱硫后颗粒物质量浓度粒径谱分布见图 6.由图 6可知,当燃用设计煤种,烟冷器出口温度为90 ℃时,烟气经过脱硫塔后粒径<1.26 μm的颗粒物质量浓度较除尘后有明显的反弹现象;而当烟冷器出口温度为120 ℃时,烟气经过脱硫塔粒径>1.26 μm的颗粒物质量浓度较除尘后有增加趋势.燃用校验煤烟冷器出口烟气温度90和120 ℃下,相对除尘后,烟囱60 m横断面处的颗粒物质量浓度有类似的变化趋势.即无论燃用设计煤还是校验煤,当烟冷器出口烟气温度相对较低时,经脱硫后积聚模态颗粒物质量浓度较除尘后有明显增加;而烟气温度较高时,呈现出脱硫后较除尘后粗模态颗粒物质量浓度增长的现象.烟温较低条件下烟囱排放烟气中积聚模态颗粒物反弹可能是因为煤中的氯大部分以氯离子形[21],这部分氯在燃烧过程中80%在400 ℃前以HCl形式析出.燃煤电厂锅炉出口通常通过喷射NH3进行脱硝,过量的NH3与煤燃烧产生的氯化氢气体在低温高湿条件下,生成氯化铵二次细颗粒物[22].在选择性催化脱硝过程中,少量SO2在催化剂作用下,转化为SO3,并与烟气中的水蒸气生成硫酸雾,并且还原剂NH3、HCl与硫的化合物共存时,借助氧气和水,可加速硫酸盐的生成[23].当电除尘器前烟气温度为90 ℃时,氨盐、硫酸盐,硫酸雾滴等纳米级的颗粒物存在凝结增长现象,大幅增加静电除尘器对积聚模态颗粒物的收集效率,与LI等[24]研究结果一致. LI等[24]通过调节低压省煤器负荷,实现运行烟温从127 ℃到90 ℃的变化,以研究烟温对静电除尘器收集效率的影响,结果表明,随着烟温的降低,颗粒物的含水量和粘性力增加;通过扫描电子显微镜观察,95 ℃下烟气中颗粒物表面存在化学反应和凝结现象;随着烟气温度降低,电除尘器灰斗中收集的颗粒物中值粒径大幅降低.因此90 ℃工况下烟气经过湿法脱硫装置后,脱硫浆液虽然对一次颗粒物具有一定淋洗作用,但石膏颗粒,脱硫浆液滴的夹带,极易使积聚模态颗粒物反弹,而抵消了电除尘器对其去除作用. Saarnio等[16]研究表明,经过湿法脱硫后SO42-/PM1和Ca2+/PM1的值上升更为明显(表明主要增加较细的颗粒物),也佐证了笔者所得结论.烟冷器出口120 ℃下,脱硫后相对除尘后细颗粒质量浓度进一步降低,表明脱硫塔对烟尘也具有一定的去除效果,且高温条件下,这种去除作用强于脱硫浆液等的携带作用.

图 6 烟冷器出口90和120 ℃下烟气颗粒物质量浓度分布 Figure 6 Mass concentration size distributions at the temperature of 90 and 120 ℃ outlet of the low-temperature economizer
3.3 不同稀释比对颗粒物数浓度粒径分布的影响

电厂运行工况为燃用校验煤,烟冷器出口温度120 ℃,脱硫后烟气温度约50 ℃,机组负荷660 MW.在烟囱60 m横断面处,通过调节对原烟气的稀释比,采用芬兰Dekati ELPI+和DI1000稀释系统对稀释混合后烟气颗粒物数浓度进行在线测试,以研究零空气(经高效过滤器过滤和干燥后的洁净空气)稀释对高温高湿烟气中细颗粒物粒数浓度的影响规律.颗粒物数浓度的监测点位与测试颗粒物质量浓度的一致,通过ELPI+专用Excel转化宏导出不同稀释比下各粒径段颗粒物数浓度.为提高测试精确度,各稀释比下,粒径分布稳定后,原烟气导出平行数浓度3组,7倍稀释比下导出平行数浓度4组,10倍稀释比下导出平行数浓度8组,同一稀释比下不同粒径段颗粒物数浓度取平行数浓度算术均值.零空气对原烟气的稀释倍数通过调节空气压缩机压力(p)来实现:当p=0.1 MPa时,稀释空气对烟囱60 m横断面处原烟气的稀释倍数为7倍;当p=0.2 MPa时,稀释倍数为10倍.通常在一定稀释比范围内,稀释空气稀释比会影响原烟气中的水蒸气和有机化合物在颗粒物上吸附冷凝过程,从而影响膜采样结果[25].不同稀释比下烟气颗粒物数浓度谱分布见图 7.不同稀释比下各粒径段颗粒物粒数浓度见表 3.

注:Di为粒径段几何中值 图 7 不同稀释比下颗粒物数浓度谱分布 Figure 7 Number concentration distribution at different dilution ratios

表 3 不同稀释比下不同粒径段颗粒物数浓度Di为粒径段几何中值 Table 3 Number concentration of different size ranges particles at different dilution ratios

根据图 7可知,当对烟囱60 m横断面处原烟气稀释10倍时,烟气中0.006~0.013 6 μm粒径段颗粒物数浓度稳定在1.81×109 cm-3(算术平均值)附近;在同样的工况下,当稀释比降低至7倍时,同样粒径段颗粒物数浓度约为5.43×105 cm-3,原烟气中此粒径段颗粒物粒数浓度大约2.12×105 cm-3.随着稀释比从7升至10,0.006~0.013 6 μm粒径段颗粒物粒数浓度分别约为原烟气该粒径段的2.5和104倍,即随着稀释比增大,烟温和湿度逐渐降低,半挥发性物质饱和度增加以及水蒸气在颗粒物表面的冷凝,导致烟气中纳米级颗粒物数浓度骤然增加[26],这些纳米级颗粒物包括一次可凝结颗粒物以及部分二次细颗粒物.根据不同稀释比下颗粒物数浓度谱分布可知,数浓度谱分布均呈单峰分布,峰值对应的粒径逐渐减小,分别为0.072、0.027、0.009 μm.另外,稀释比对0.027 μm以下的颗粒物数浓度影响较大,原烟气、稀释7倍、稀释10倍烟气中6~27 nm粒径段颗粒物数浓度分别约为1.92×106、4.17×106、1.92×109 cm-3,呈指数倍增长,与Mylläri等[27]研究结果一致.因此,稀释比对数浓度粒径分布和纳米级颗粒物数浓度有很大影响,增加稀释比使纳米级颗粒物数浓度急剧增加[28].该过程很好地模拟了高温高湿烟气排放到大气中真实的混合过程.分析结果与伍晨波等[29]研究的稀释空气温度为20 ℃下,一系列稀释比(10~20) 对颗粒比排放结果的影响一致.与Swanson等[30]通过计算模拟有机气体饱和度受稀释比影响的结论一致:当稀释比增加,半挥发性有机物质饱和度增加,烟气中有机化合物冷凝吸附量增加.但与朱少平等[31]研究结果存在一定差异,朱少平等[31]研究的某发电厂锅炉负荷600 MW,脱硫后烟气温度为55 ℃.将原烟气分别稀释74(8.7×8.5) 倍和8.7倍,结果表明,稀释倍数为74得到的PM1数浓度平均约为215 805 cm-3;而8.7倍的稀释比下PM1的数浓度平均值约为289 762 cm-3,即细颗粒物数浓度与稀释比成反比关系,可能与压缩空气加热到90 ℃有一定相关性.

湿法脱硫后烟气湿度都相对较大,测试过程水滴、半挥发性物质和冷凝水对颗粒物浓度的影响不容忽视,而稀释比和稀释空气温度均与水滴、半挥发性物质以及水蒸气的吸附冷凝情况密切相关[32].因此实际测试过程中,应根据实际情况(烟气温度和湿度)选择合适的稀释比,以提高测试结果的准确性.

3.4 静电除尘器和湿法脱硫装置分级除尘效率

总除尘效率是评价除尘设备的一项重要指标.颗粒物的粒径分布对除尘器的除尘效率影响较大.为准确评估除尘设备性能,根据式(1) 计算得出实验基准工况下静电除尘器和湿法脱硫装置的分级除尘效率见图 8.

图 8 不同控制设备颗粒物分级去除率 Figure 8 Particle classification removal efficiency of different control equipment

对于燃用设计煤,烟冷器出口温度为90 ℃工况下电除尘器对0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率为63.9%~99.8%;对1~10 μm粒径段颗粒物的去除率为99.4%~99.8%.烟气经过电除尘器+湿法脱硫装置0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率为-44.4%~96.9%;1~10 μm粒径段颗粒物的去除率为99.1%~99.9%.运行工况一定条件下,湿法脱硫对烟气中颗粒物质量浓度影响表现为以下3个方面:① 在脱硫过程中,部分颗粒物被淋洗下来;② 在脱硫过程中可能伴随脱硫液的夹带,一些小液滴穿过除雾器后干化形成固体颗粒物;③ 硫酸盐(CaSO4)、氨盐〔NH4HSO4、NH4Cl、(NH4)2SO4〕等纳米级颗粒物的成核增长[27].由除尘效率曲线可直观表征此工况下经湿法脱硫设备后,相对除尘前PM1的质量浓度有明显增加(可达44.4%),影响因素②③ 可能占主导作用.与SUI等[33]研究结果一致. SUI等[33]研究表明FGD对PM1的捕获不具有显著性.由于石灰和石膏颗粒的夹带,以及在脱硫过程颗粒物的成核使脱硫后细颗粒物反而有所增加[34-35].

对于燃用设计煤,烟冷器出口温度为120 ℃工况下电除尘器对0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率为56.8%~97.1%;对1~10 μm粒径段颗粒物的去除率为98.6%~99.9%.电除尘器+湿法脱硫装置对0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率为84.4%~99.5%;对1~10 μm粒径段颗粒物的去除率为98.1%~99.9%.可知当电除尘器入口烟气温度较高为120 ℃,0.1~1 μm粒径段颗粒物荷电效果明显降低,而影响电除尘器对亚微米态颗粒物的总去除率.该工况下,脱硫浆液对烟气中颗粒物的淋洗作用占主导,使脱硫后颗粒物去除率进一步提高.

燃用校验煤烟冷器出口温度为90 ℃工况下,电除尘器和电除尘器+湿法脱硫装置对0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率分别为54.5%~98.9%、86.4%~99.5%;对1~10 μm粒径段颗粒物的去除率分别为99.6%~99.9%、99.7%~99.9%.燃用校验煤烟冷器出口温度为120 ℃工况下,电除尘器和电除尘器+湿法脱硫装置对0.017~1 μm粒径段颗粒物的去除率分别为52.4%~99.5%、44.1%~99.8%;对1~10 μm粒径段颗粒物的去除率分别为99.7%~ 99.9%、98.0%~99.8%.对比4种工况,燃用设计煤,烟冷器出口烟气温度90 ℃时,电除尘器对PM1的去除效果最明显.但是后续湿法脱硫过程中可能由于脱硫浆液的夹带和氨盐、氯化盐的成核增长使PM1的质量浓度有所反弹.

4 结论

a) 不同工况下,电除尘器出口和烟囱60 m横断面处颗粒物数浓度都主要集中在亚微米态(粒径 < 1 μm),并随粒径增大而数浓度快速减小.

b) 随着烟冷器出口烟气温度的降低,烟气经过除尘装置后,无论是颗粒数浓度还是质量浓度均有一定程度的下降,但当烟冷器出口烟气温度降低到90 ℃时,继续降温对电除尘器除尘效果的影响基本趋于恒定.

c) 无论燃用设计煤还是校验煤,当烟冷器出口温度相对较低时,经脱硫后积聚模态颗粒物质量浓度较除尘后有明显增加;而烟气温度较高时,呈现出脱硫后较除尘后粗模态颗粒物质量浓度增长的现象.

d)当原烟气稀释倍数从7倍增至10倍时,6~27 nm粒径段颗粒物数浓度呈指数倍增长,说明稀释过程主要影响纳米级颗粒物的数浓度.

e)燃用设计煤,烟冷器出口烟气温度90 ℃时,电除尘器对PM1的去除效果最明显为63.9%~99.8%,可见降低电除尘器入口运行烟温,可促进其对亚微米态颗粒物的捕集率.

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