环境科学研究  2017, Vol. 30 Issue (9): 1471-1478  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.02.69

引用本文  

韦超, 夏训峰, 王京刚, 等. 回转窑热解气化炉处理生活垃圾特性[J]. 环境科学研究, 2017, 30(9): 1471-1478.
WEI Chao, XIA Xunfeng, WANG Jinggang, et al. Gasification and Pyrolysis Characteristics of Household Garbage in a Rotary Kiln Gasifier[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(9): 1471-1478.

基金项目

国家科技重大专项(2015ZX07103-007-03)

责任作者

夏训峰(1968-),男,浙江苍南人,研究员,博士,主要从事农村生活污染控制技术研究,xiaxunfengg@sina.com

作者简介

韦超(1989-),男,山东临沂人,wcgd523090@163.com

文章历史

收稿日期:2016-10-23
修订日期:2017-06-06
回转窑热解气化炉处理生活垃圾特性
韦超1,2 , 夏训峰1 , 王京刚2 , 王丽君1 , 吕慧瑜2 , 张颖1     
1. 中国环境科学研究院,国家环境保护地下水污染过程模拟与控制重点实验室,北京 100012;
2. 北京化工大学化学工程学院,北京 100029
摘要:基于目前固定床热解气化法在常温下进行存在燃气热值和气化效率较低、燃料适用范围小和预处理复杂等问题,采用控制变量法设计探究了不同预热空气温度和过量空气系数对小型回转窑式热解气化炉处理村镇生活垃圾的影响.结果表明:预热空气温度升高有利于垃圾热解气化产气,但有一定的局限性,当温度超过600 ℃时垃圾的气化产气明显下降;当过量空气系数为0.4时,垃圾的热解气化效率达到最大值,并且焦油产量最小.垃圾原样在过量空气系数为0.4、空气预热温度为500 ℃下对底渣、飞灰进行重金属含量的分析测试结果显示,飞灰中的铅含量远高于GB 18598—2001《危险废物填埋污染控制标准》相关标准限值,需要经过处理才能排放,二英采样分析结果显示其含量均低于GB 18485—2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》限值.研究显示,该回转窑式热解气化工艺处理生活垃圾的最佳过量空气系数为0.4,最佳空气预热温度为500 ℃,在此最佳工况条件下焦油产量小,飞灰及焦渣中重金属含量小,ρ(二英)低于0.10 ng/m3.
关键词热解气化炉    热解气化    预热空气温度    过量空气系数    
Gasification and Pyrolysis Characteristics of Household Garbage in a Rotary Kiln Gasifier
WEI Chao1,2 , XIA Xunfeng1 , WANG Jinggang2 , WANG Lijun1 , LV Huiyu2 , ZHANG Ying1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Simulation and Control of Groundwater Pollution, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. College of Chemical Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China
Abstract: Fixed-bed gasification has low gas heat value, low gasification efficiency, small fuel scope and complex pretreatment at room temperature. The influence of different preheated air temperature and excess air coefficient for municipal solid waste in a small, rotary kiln pyrolysis gasifier was studied with the control variable method. The result showed that the preheated air temperature rising is helpful for pyrolysis and gasification, but there are some limitations. When the temperature exceeded 600 ℃, the garbage gasification gas decreased obviously. The garbage reached the maximum value and gasification efficiency and minimized the tar yield when the excess air coefficient was 0.4. The heavy metal contents in slag, fly ash and garbage were investigated at the conditions of excess air coefficient 0.4 and air preheating temperature 500 ℃. The lead content in fly ash was much higher than the value in GB 18598-2001 Standard for Pollution Control on the Security Landfill Site for Hazardous Wastes, indicated a need for processing before being emitting. Dioxin sampling analysis results were below the value in GB 18485-2014 Standard for Pollution Control on the Municipal Solid Waste Incineration. The results showed that the best excess air coefficient of the rotary kiln pyrolysis gasification process was 0.4, and the optimum air preheating temperature was 500 ℃. Under the optimum conditions, the tar production, fly ash and coke slag heavy metal content was small, and dioxin levels were less than 0.1 ng/m3.
Keywords: pyrolysis and gasification furnace    pyrolysis and gasification    preheated air temperature    excess air coefficient    

目前,城市生活垃圾的处理技术主要有填埋、堆肥、热处置三大技术[1].其中主要的热处置技术分为直接焚烧[2]和热解气化[3]两种.相较于两种处理技术,从资源化、能源利用的角度,直接焚烧是固态非均相燃烧[4],存在燃烧不充分、温度分布不均匀等问题,导致效率较低,而热解气化可以将城市生活垃圾转化成较为稳定的气、液、固三种类型产品加以利用,可有效提高其利用效率、利用范围和经济性;从污染物排放角度,由于直接焚烧的不充分性所引起的二次污染[5],特别是二英的排放问题,制约着该技术的广泛应用[6-7],热解气化从原理上减少了二[8]的生成,同时大部分的重金属在热解气化过程中融入灰渣,减少了排放量[9-10].目前的流化床气化法[11]、热解气化法[3]、联合气化法[12]等都是在常温下进行,存在着燃气热值低、气化效率低、燃料适用范围小和预处理复杂等问题,而在富氧或纯氧条件下气化,虽然气化效率及燃气热值得到了提高,但需要空气分离装置或者配气装置,动力消耗大且系统复杂,总体经济效益不高[13].在日本、美国等发达国家,高温空气气化技术[14](high temperature air gasification,简称HTAG)在20世纪90年代能源利用领域得到了开发和应用.经过1987—1993年日本大学与企业的初期合作开发研究后,1993—1999年日本通产省就将高温空气燃烧技术列为国家级“高性能工业炉开发”项目.从1999年起,日本政府又提供38亿日元用于其工业推广应用,计划至2005年结束[15].仅1999—2000年日本就将高温空气燃烧技术应用到41台加热炉、55台热处理炉和13台熔炼炉上[16].高温空气燃烧锅炉也于2000年4月投产.到目前为止,国际上已连续举办了5届高温空气燃烧国际会议,使该技术迅速地向世界传播开来. 1997年日本政府启动了MEET(multi-staged enthalpy extraction technology,多阶段焓提取技术)[17]新技术开发项目,目前已完成日处理量4 t的具有工业模式的MEET-Ⅱ系统也正处于试验、开发阶段[18].小型的STAR-MEET(即蒸汽与空气重整型多阶段焓提取技术)[19]系统也处于研发阶段,并建成了几家商业化的STAR-MEET工厂,其中第一家工厂用来处理橡胶厂产生的废弃橡胶,最大的一家则利用回收来的废气冰箱中的氨基甲酸乙酯气化发电[20],日处理规模达15 t,并于2002年2月投入运行.日本已专门成立了一个公司(Eco MEET Solution Co.,Led)来推进所研制的STAR-MEET气化装置的商业化进程[21].另外美国与日本合作,开发了先进的MEET-IGCC生物质燃料气化系统[22].

在国内,目前常用的气化技术是采用固定床和流化床气化,以常温或预热温度不高的普通空气或富氧空气作为气化剂[23].高温空气气化技术的开发与研究还处于萌芽时期.为紧跟国际研究前沿,缩短我国在高温空气气化技术方面与国外先进技术的差距,积极开展高温空气气化技术的研究与开发,将具有十分重要的意义.目前,关于高温预热空气气化技术的研究及报道集中在固定床和流化床,而关于回转窑式热解气化炉[24]的相关研究甚少.

鉴于此,该试验采用福建农村地区生活垃圾(与城市生活垃圾相比规模小)作为研究对象,根据村镇生活垃圾分散性处理模式,在小型回转窑式热解干馏气化炉中对村镇生活垃圾气化特性进行系统的研究.分别考察预热空气温度[25]和过量空气系数[26]对村镇生活垃圾的热解气化特性的影响,分析其热解气化燃气含量、气态污染物浓度及焦油的成分,并对热解气化产生的飞灰和底渣中的重金属含量进行分析,以期为村镇生活垃圾小型回转窑式[27]热解气化炉的设计和运行提供参考.

1 材料方法 1.1 样品采集

采集经过筛选、破碎、磁选及干燥后的进炉垃圾,垃圾的工业成分分析得到水分、挥发分、灰分、固定碳的含量分别为21.8%、39.6%、26.2%、12.4%.垃圾经元素分析得到C、H、N、S含量分别为35.3%、2.78%、0.800%、0.210%.垃圾的热值为9.10 MJ/kg.

试验设计如下:

a)热解气化试验.将垃圾样品经过地秤称量后,运送到垃圾储藏室进行渗滤处理.经过渗滤处理的垃圾先通过人工筛选,把较大块的金属以及泥砖等难以燃烧的物质分拣出来,初步提高了垃圾的燃烧效率.人工筛选后的垃圾经链式传送带送往滚筒筛,经过3个滚筒筛的筛选后的垃圾送入到垃圾储存仓放置、渗滤.储存仓放置一段时间的垃圾送往破碎机进行充分破碎.然后,将储藏室的垃圾送往干燥滚筒干燥处理,干燥后的垃圾送往回转窑式垃圾热解气化炉处理.热解燃气经水封除尘[28]以及电捕焦[29]处理后通往二燃室再燃烧,燃烧后的烟气经净化系统处理后排放到大气中.

b)不同预热空气温度下过量空气系数对回转窑热解气化特性的影响试验.根据热解气化炉处理垃圾的热解气化段温度为700 ℃左右,试验设置预热空气温度为常温(25 ℃)、100、200、500、700 ℃,研究回转窑热解气化炉[30]中过量空气系数(a)对气化气的影响.垃圾在小型回转窑式热解气化炉中模拟研究设定的过量空气系数变化范围为0.4~1.0.过量空气系数变化间距为0.2,分别收集热解气化气进行气体含量的分析,计算热解气化气中各种气体的含量百分比.

c)焦油含量分析试验.过量空气系数为0.4时,空气预热温度为500、700 ℃条件下,采集该回转窑式热解气化炉中产生的焦油进行分析测试.

d)重金属含量分析试验.过量空气系数为0.4以及空气预热温度为500 ℃条件下,收集该回转窑式热解气化炉中产生的底渣、飞灰进行重金属离子含量[31]的分析测试.

e)二英含量分析试验.在过量空气系数为0.4以及空气预热温度为500 ℃条件下,采集该回转窑式热解气化炉中产生的二英进行分析测试.

1.2 试验装置及方法

村镇生活垃圾热解气化装置见图 1.采用该装置测定垃圾热解气化特性时,准确控制进气量是关键,也是难度最大的问题.该试验采用控制变量方法研究村镇生活垃圾的热解气化特性,此小型回转窑式热解气化炉处理量为2 t/d,进料速率为80 kg/h.

图 1 村镇生活垃圾热解气化装置 Figure 1 Pyrolysis gasification unit of rural garbage

检测方法、仪器及检出限如表 1所示.

表 1 检测方法、仪器及检出限 Table 1 Detection methods, instruments and detection limit
2 结果与讨论 2.1 过量空气系数对垃圾热解气化燃气成分的影响

图 2可见,当过量空气系数为0.4、0.6、0.8时,热解可燃气体φ(CO)随着预热空气温度的增加逐渐减少.当过量空气系数为1.0时,热解气化可燃气体φ(CO)随着预热空气温度的增加逐渐增加,此时热解气化炉以燃烧为主.当过量空气系数为0.4时,热解气化产生的φ(CO)最大(变化范围为9.02%~6.03%),随着过量空气系数的增大,φ(CO)逐渐减少.

图 2 不同预热空气温度下热解气化可燃气成分变化 Figure 2 Variation of pyrolysis gasification gas composition under different preheated air temperature

以上趋势说明,随着预热空气温度的增加气化φ(CO)减少,高温预热空气条件下,不利于CO的生成;随着过量空气系数的增大,热解气化炉反应由气化转向燃烧,φ(CO)几乎忽略不计,热解气化产物以CO2为主.随着预热空气系数的增大,氧气量增大,CO燃烧转化为CO2的化学反应增强[33]φ(CO)的增加有助于提高热解汽化炉燃烧段的温度,使得热解产生的炭黑等小分子有机物燃烧更充分. CO2的生成如式(1)(2) 所示.

$ 2{\text{CO}} + {{\text{O}}_2}\xrightarrow{{{\text{点燃}}}}2{\text{C}}{{\text{O}}_2} $ (1)
$ {\text{有机物}} + {{\text{O}}_2}\xrightarrow{{{\text{点燃}}}}{\text{C}}{{\text{O}}_2} $ (2)

当过量空气系数为0.4、0.6、0.8时,热解气化可燃气体φ(H2)随着预热空气温度的增加逐渐增加,当过量空气系数为0.4时,φ(H2)增幅最大(增加了7.14%),并且φ(H2)比重达到最大值.当过量空气系数为1.0时,热解气化可燃气体φ(H2)随着预热空气温度的增加先增加后减少,并且φ(H2)减少几乎可以忽略,同时也证明了热解气化由气化转向了燃烧.当过量空气系数为0.4时,热解气化φ(H2)相对较大(预热空气温度为700 ℃时体积分数达到了7.10%),随着过量空气系数的增大,φ(H2)相对减少.以上趋势说明,预热空气温度的增加,热解气化φ(H2)增加,高温预热空气条件下,有利于H2的生成;随过量空气系数的增大,热解气化炉反应由气化转向燃烧,φ(H2)减少.

φ(H2)的减少,意味着水蒸汽含量的增大,过量水蒸汽含量会降低垃圾热解气化的效率,适宜的H2O(蒸汽体积)/B(B为生活垃圾质量)[34]有利于垃圾的热解气化反应的进行,当水蒸汽含量高于一定值时会抑制垃圾热解气化反应的进行;水蒸汽含量会反过来影响H2及其他可燃气体的生成,从而影响热解气化效率.

当过量空气系数为0.4、0.6时,热解气化可燃气体φ(CH4)随着预热空气温度的增加逐渐减少,此时预热空气温度升高不利于CH4的产生.当过量空气系数为0.8时,热解气化可燃气体φ(CH4)随着预热空气温度的增加逐渐增加;当过量空气系数为1.0时,热解气化可燃气体φ(CH4)随着预热空气温度的增加先增大后减小;当过量空气系数为0.4时,热解气化可燃气体φ(CH4)相对较大.以上结果说明,φ(CH4)受到过量空气系数及预热空气温度双重因素的影响.总体来说,随着过量空气系数的增大,热解气化炉反应由热解气化转向燃烧,热解气化可燃气φ(CH4)减少.随着φ(H2)与φ(CO)的增加,甲烷化反应[35]增强,反应如式(3)~(5) 所示.

$ 2{\text{CO}} + 2{{\text{H}}_2} \to {\text{C}}{{\text{H}}_4} + {\text{C}}{{\text{O}}_2} $ (3)
$ {\text{CO}} + 3{{\text{H}}_2} \leftrightarrow {\text{C}}{{\text{H}}_4} + {{\text{H}}_{\text{2}}}{\text{O}} $ (4)
$ {\text{C}}{{\text{O}}_2} + 4{{\text{H}}_2} \to {\text{C}}{{\text{H}}_4} + 2{{\text{H}}_{\text{2}}}{\text{O}} $ (5)

CO和H2的生成也会促进甲烷化反应的进行,CO和H2的生成与甲烷化反应之间互相促进、互相影响.因此探究出合适的工艺条件使得这三种物质生成含量相对较大对热解气化反应的进行有意义,从而提高能源利用率.

综上,当过量空气系数为0.4时,该回转窑式热解气化可燃气总含量相对较大,对垃圾的热解气化有利.相比于“炉排炉、流化床炉工艺”,“回转窑式热解气化工艺”利用气化可燃气燃烧供热,减少了热量的流失,无需外援加热,提高了垃圾热能的利用.因此,“回转窑式热解气化工艺”垃圾热能利用率较高.

2.2 过量空气系数对垃圾热解气化污染物生成的影响

图 3可见,当过量空气系数为0.4时,污染物ρ(SO2)、ρ(NO)、ρ(NO2)随着预热空气温度的增大而逐渐减少,ρ(HCl)、ρ(N2O)、ρ(NH3)随着预热空气温度的增大趋于不变,并且ρ(N2O)、ρ(NH3)相近,变化相似,变化趋势线接近重叠.当过量空气系数为0.6时,污染物ρ(NO)、ρ(NO2)、ρ(HCl)随着预热空气温度的增大而逐渐减少,污染物ρ(SO2)、ρ(N2O)、ρ(NH3)随着预热空气温度的增大趋于不变,并且ρ(N2O)可以忽略不计,ρ(SO2)与ρ(NH3)相近,变化相似,变化趋势线接近重叠.当过量空气系数为0.8时,污染物ρ(NO)随着预热空气温度的增大而逐渐增加,污染物ρ(SO2)随着预热空气温度的增大而逐渐减小.污染物ρ(HCl)、ρ(NO2)、ρ(N2O)、ρ(NH3)随着预热空气温度的增大而趋于不变,ρ(NH3)几乎可以忽略不计,其中ρ(NO2)与ρ(N2O)相近,变化相似,变化趋势线接近重叠.当过量空气系数为1.0时,污染物ρ(SO2)、ρ(NO)、ρ(HCl)随着预热空气温度的增大而逐渐减小,污染物ρ(NO2)、ρ(N2O)、ρ(NH3)随着预热空气温度的逐渐升高而趋于不变,ρ(NO2)与ρ(NH3)几乎可以忽略不计.

图 3 不同预热空气温度下气态污染物成分变化 Figure 3 The composition changing of gaseous pollutants under different preheated air temperatures

当过量空气系数为0.4和1.0时,污染物生成量相对较小,并且经2.1节研究发现,过量空气系数为0.4时,垃圾热解产生可燃气体生成量相对较大.过量空气系数为0.4且预热空气温度为500、700 ℃时,该回转窑式热解气化工艺运行工况的烟气达到了GB 18485—2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》的要求.

2.3 过量空气系数和预热空气温度对焦油及重金属生成的影响

预热空气温度为500、700 ℃下焦油中各组分所占比例变化情况如表 2所示,当过过量空气系数为0.4时,空气预热温度为500 ℃下焦油中不含有非苯环类物质和1个苯环类物质.而在过量空气系数为0.6、0.8、1.0时,预热空气温度为700 ℃下焦油中非苯环类物质所占比例小于预热空气温度为500 ℃下的值.在过量空气系数为0.6和0.8时,预热空气温度为700 ℃下焦油中1个苯环类物质所占比例小于预热空气温度为500 ℃下的值,但过量空气系数为1.0时,情况与之相反.同样,当过量空气系数为0.4时,预热空气温度500 ℃下焦油中不含有2个苯环和3~4个苯环类物质.当过量空气系数为1.0时,预热空气温度为700 ℃下焦油中2个苯环类物质所占比例小于预热空气温度为500 ℃下的值,当过量空气系数为其他值时,预热空气温度为700 ℃下焦油中2个苯环和3~4个苯环类物质所占比例都大于预热空气温度为500 ℃下的值.所以当过量空气系数为0.4,预热空气温度为500 ℃时,该回转窑式热解气化炉焦油生成量较小.

表 2 不同过量空气系数下焦油成分的变化 Table 2 Variation of tar composition under different excess air coefficients

根据固体废物浸出毒性浸出方法[36],且2.1节与2.2节所述的村镇生活垃圾热解气化过程中气态污染物生成含量相对较小的试验条件为过量空气系数为0.4、空气预热温度为500 ℃.因此将垃圾原样在过量空气系数为0.4、空气预热温度为500 ℃条件下的底渣、飞灰做重金属含量的分析测试,共测试了六种重金属——Cr、Cu、Zn、As、Cd和Pb.测试结果与GB 18598—2001《危险废物填埋污染控制标准》[37]的对比见表 3.根据检测结果,该回转窑式热解气化炉热解产生的炉渣作为制作环保砖的原料处理.

表 3 检测结果和GB 18598—2001标准对比的数据汇总 Table 3 The result and date of measurement and standards of GB 18598-2001

表 3中可见,垃圾原样中ρ(Zn)较高,但这六种重金属的含量均低于GB 18598—2001标准限值.底渣中ρ(Zn)、ρ(Cr)较高[38],但也低于GB 18598—2001标准限值.飞灰中ρ(Pb)超过了GB 18598-2001限值,为17.400 mg/L,约为GB 18598—2001限值的3.5倍.此外飞灰中Zn、Cd、Cu的含量也较高,其中ρ(Zn)接近GB 18598—2001限值的1/2.

根据上述检测结果,需要对该回转窑式热解气化工艺进一步优化,增加布袋除尘装置,并增设活性炭吸附装置,减少飞灰的外溢.布袋除尘装置收集的飞灰先经过固化和稳定化,然后送到垃圾填埋场进行安全填埋处理.

2.4 500 ℃热解气化温度条件下二英的生成

在500 ℃热解气化温度条件下,烟气中ρ(二英)的6次检测结果值为0.072、0.084、0.066、0.058、0.088、0.092、0.077 ng/m3,平均值为0.077 ng/m3,远低于GB 18485—2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》限值(0.10 ng/m3).由于该设备采用间接冷却的方式,使得高温烟气(2 s内)由800 ℃左右迅速降至100 ℃左右,跨越了二英再生成的条件区间(200~400 ℃),导致ρ(二英)大幅减少.

3 结论

a)该回转窑式热解气化工艺中,热解气化φ(CO)随着预热空气温度的增加而减少,高温预热空气条件下,不利于CO的生成;随着过量空气系数的增大,热解气化炉反应由气化转向燃烧,φ(CO)增加.热解气化φ(H2)随着预热空气温度的增大而增加,高温预热空气条件下,有利于H2的生成;随过量空气系数的增大,热解气化炉反应由热解气化转向燃烧,φ(H2)减少.

b)该回转窑式热解气化工艺中,φ(CH4)受到过量空气系数及预热空气温度双重因素的影响.总体来说,随着过量空气系数的增大,热解气化炉反应由热解气化转向燃烧,热解气化可燃气φ(CH4)减少.

c)当过量空气系数为0.4时,该回转窑式热解气化工艺产生的可燃气总含量相对其他过量空气系数工况条件较大,对垃圾的热解气化有利.当过量空气系数为0.4,预热空气温度为500 ℃时,该回转窑式热解气化工艺烟气中污染物排放低于GB 18485—2014《生活垃圾焚烧污染控制标准》的相关限值,并且回转窑式热解气化工艺焦油产量最小.

d)垃圾原样在过量空气系数为0.4、预热空气温度为500 ℃下对底渣、飞灰进行重金属含量的分析测试结果显示,底渣、飞灰和垃圾原样中的重金属含量大部分在GB 18598—2001《危险废物填埋污染控制标准》的控制范围内,而飞灰中的铅含量远高于GB 18598—2001限值,需要经过处理后才能排放.

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