环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (1): 53-60  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.03.52

引用本文  

秦思达, 惠秀娟, 夏广锋, 等. 基于Model-3/CMAQ模式的本溪市大气细颗粒物数值模拟[J]. 环境科学研究, 2018, 31(1): 53-60.
QIN Sida, HUI Xiujuan, XIA Guangfeng, et al. A Numerical Study of PM2.5 Pollution in Benxi City based on Model-3/CMAQ[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(1): 53-60.

基金项目

国家重点研发计划重点专项(2017YFC212500);辽宁省中央引导地方科技发展专项;辽宁省环境保护厅委托项目(辽宁省中部城市群雾霾分析及对策研究)
Supported by National Key Research and Development Program of China(No.2017YFC212500); Central Guidance for Local Science and Technology Development Program of Liaoning Province, China; Environmental Protection Bureau of Liaoning Province Commissioned Project, China (Analysis of Smog and Countermeasures on Urban Agglomeration in Central Liaoning Province)

责任作者

惠秀娟(1961-), 女, 辽宁沈阳人, 教授, 主要从事环境科学研究, 2892747869@qq.com

作者简介

秦思达(1989-), 男, 辽宁沈阳人, qinsida46@163.com

文章历史

收稿日期:2017-06-19
修订日期:2017-09-20
基于Model-3/CMAQ模式的本溪市大气细颗粒物数值模拟
秦思达1,2 , 惠秀娟1 , 夏广锋2 , 王淑兰3     
1. 辽宁大学环境学院, 辽宁 沈阳 110036;
2. 辽宁省环境科学研究院, 辽宁 沈阳 110161;
3. 中国环境科学研究院, 北京 100012
摘要:为探究北方山区城市大气细颗粒物污染特征,应用气象模式WRF耦合空气质量模式CMAQ对本溪市2016年PM2.5空间分布特征、化学组分特征及主要污染源贡献情况进行分析.本溪市SO2、NOx、TSP的工业排放量分别达到5.2×104、4.1×104、16.1×104 t.结果表明,模拟值与监测值变化趋势基本一致,模拟效果较好. 1月ρ(PM2.5)明显高于7月,空间分布均呈现"西高东低"态势,高值区出现在人口稠密的市区附近. 1月ρ(PM2.5)本地源贡献率表现为钢铁(35.7%)>供暖(12.5%)>居民(7.5%)>移动(5.2%)>秸秆(2.0%)>电力(0.4%);7月为钢铁(48.6%)>移动(9.2%)>建材(3.5%)>居民(2.8%)>电力(1.5%).受气候、地貌及大气污染物排放特征影响,1月区域传输特征明显,外来源贡献为24%,高于7月的14%.另外,1月和7月本溪市PM2.5组分中二次粒子(SO42-、NO3-、NH4+)占比分别为29%和32%,碳组分(OC、EC)占比分别为43%和37%,碳气溶胶污染严重.研究显示,本溪市大气细颗粒物污染具有明显的季节性变化特征,1月部分区域浓度超标主要是由于以钢铁行业为主的工业排放造成,加之本溪市1月以西北风为主且风力较大,市区位于西部低海拔地区,来自中部城市群的污染物在向东南方向传输过程中受到高海拔山区阻隔,从而形成污染物积聚效应.
关键词CMAQ    PM2.5    源解析    辽宁省中部城市群    
A Numerical Study of PM2.5 Pollution in Benxi City based on Model-3/CMAQ
QIN Sida1,2 , HUI Xiujuan1 , XIA Guangfeng2 , WANG Shulan3     
1. Environmental Sciences, Liaoning University, Shenyang 110036, China;
2. Liaoning Academy of Environmental Sciences, Shenyang 110161, China;
3. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
Abstract: To investigate the pollution characteristics of fine particulate matter in the northern mountain cities, the research adopts Weather Research and Forecasting Model (WRF) in combination with Congestion Mitigation and Air Quality Model (CMAQ) to analyze the spatial distribution characteristics, chemical constituent and the main contributed pollutant sources of PM2.5 in Benxi City for the year 2016. The industrial pollution of SO2, NOx, and TSP in Benxi City are 5.2×104, 4.1×104, and 16.1×104 tons respectively. According to the result, the simulation value and the monitoring value change trend are basically consistent. Therefore the simulation results are reliable. PM2.5 concentration of Benxi City in January is obviously higher than that in July; the spatial distribution of PM2.5 in west area is higher than that in east area. The high-concentration area occurs in populated main city. The main contribution of PM2.5 concentration in January is Steel (35.7%)>Heating (12.5%)>Resident (7.5%)>Mobile (5.2%)>Straw (2.0%)>Electricity (0.4%); On the other hand, Steel (48.6%)>Mobile (9.2%)>Concrete (3.5%)>Resident (2.8%)>Electricity (1.5%) in July. Affected by climate, landscape and characteristics of pollutant distribution, transmission is obvious in January, external source contribution is 24%, which is higher than that in July (14%). Besides, the secondary particles of PM2.5 (SO42-, NO3-, NH4+) in Benxi City occupy 29% and 32% in January and July, carbon components(OC, EC) occupy 43% and 37%, Carbon aerosols pollution is heavy. PM2.5 air pollution in Benxi City illustrates obvious seasonal variation. Concentration in partial region of January exceeds the standard mainly due to industrial emissions (especially steel industry).In addition, the city of Benxi was dominated by the northwest wind and the wind was strong in January. The city is located in the low-altitude area of the west. The pollutants from the central urban agglomeration are blocked by high altitude in the south-eastern direction, that lead to the pollutant concentration increase.
Keywords: CMAQ    PM2.5    source apportionment    urban agglomeration of central Liaoning Province    

目前,我国大气污染已从局部地区单一的煤烟型污染转变为以细颗粒物、O3为主的区域复合型污染[1-3].为应对新的污染形势,国家先后出台《重点区域大气污染防治“十二五”规划》《大气污染防治行动计划》,划定包括辽宁省中部城市群在内的“三区十群”重点区域,量化大气环境质量达标要求.在此背景下,明确区域大气颗粒物成分及主要来源已成为大气污染治理工作的重要内容.

目前,国内开展颗粒物来源解析主要方法包括源清单法[4-5]、受体模型法[6-7]、扩散模型法[8-10],其中扩散模型法可以在污染源清单基础上建立污染物排放量与空气质量间的响应关系,可以定量识别本地和区域已知源类贡献情况,较好地模拟污染物在大气中扩散传输过程且成本相对较低.因此,研究应用扩散模型法并选用US EPA开发的第三代空气质量模型——Model3/CMAQ[11-21]作为主模型.该模型基于“一个大气”理念,考虑多种污染物之间的相互转化过程,是目前国内应用最成熟的模型之一.沈劲等[22]对该模型在我国的适用性进行评估,证明其模拟结果可以较好地反映实际情况. ZHAO等[23-25]应用该模型探究了京津冀区域的霾污染特征,并重点分析了PM2.5中碳组分、二次粒子占比.刘一鸣等[26]对珠三角2014年10月一次典型气溶胶污染传输过程进行模拟,证明邻近区域污染物水平传输效应对本地空气质量有重要影响.李莉等[27-28]则对长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟进行了深入研究.但是,目前国内开展该方面研究主要集中在珠三角、长三角、京津冀等平原地区或是以全国为背景的大尺度模拟,而针对东北重工业城市,尤其是山区城市的研究相对较少.

本溪市为辽宁省中部城市群核心工业城市,以煤炭为主要生产能源,属于长白山余脉.受冬季供暖影响,该城市大气污染季节性变化特征明显,另外,该城市位于山区,其地理位置易导致污染物累积,大气污染物扩散条件与平原城市存在差异.因此,该研究选取本溪市为研究对象,探究各类污染源对污染物浓度贡献情况及大气污染物主要成分,对东北山区城市治理大气污染具有重要意义,同时可以为地方政府决策部门提供支持.

1 研究方法 1.1 模型设置

该研究运用气象模式WRF 3.6.1耦合CMAQ 5.0.2作为主要技术手段,实现大气环境问题诊断. WRF运算结果由气象-化学预处理模块——MCIP进行处理,以Netcdf格式文件输入,地形、地表类型数据采用美国地质调查局的全球数据,第一猜测场为分辨率1°、间隔6 h的美国国家环境预报中心的FNL全球分析资料[29].

采用Zero-Out法,定量解析本溪市污染源与外来污染源对本地空气质量的影响,该方法简单易行,已得到广泛应用,即应用完整的区域污染源清单模拟作为基准情景,应用去除目标污染源的区域清单模拟作为对比情景,对比不同情境下ρ(PM2.5)的变化情况,以获得目标污染源的对本溪市ρ(PM2.5)的贡献值与贡献率.

1.2 模拟范围与模拟时段

此次气象场模拟设计3层网格嵌套,即DOM1、DOM2和DOM3,分辨率分别为36、12和4 km. DOM1模拟域网格数为186×149,DOM2模拟域网格数为76×73,DOM3模拟域网格数为73×76,采用Lambert投影坐标系,首层中心经纬度为(110°E、34°N),两条真纬度为25°N与40°N.由于CMAQ模拟需要调用气象场模拟的结果,因此CMAQ的模拟区域网格设置必须与WRF设置具有相同的分辨率和网格中心点,但为降低边条件对空气质量模拟的影响,CMAQ每层网格略小于WRF网格,DOM1网格数为143×115,DOM2网格数为59×56,DOM3网格数为56×59.由图 1可知,DO1范围覆盖东亚大部分地区,DO2覆盖辽宁省全境,DO3覆盖本溪市全境.本溪市位于辽东半岛腹地,呈哑铃型分布,属于长白山余脉,因此地势东南高,西北低,境内最高海拔1 317 m,平均海拔669 m,如图 1所示.模拟CCTM域垂直分层为23层,化学反应机制选用cb05_ae6_aq.模拟时段为2016年1月与7月,分别代表冬季与夏季.为降低初始场影响,模拟时将时间提前7 d以供模型预热.

图 1 本溪市地形图 Fig.1 Topographic map of Benxi City
1.3 清单输入

笔者在清华大学开发的MEIC排放清单[30]基础上,应用Matlab 2014b将DOM3层本溪市界内的MEIC清单替换为网格化后的2015年本地污染源清单,清单化学物种包括SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、NH3等.研究设计9类污染源进行模拟,包括外来源、钢铁源、供暖源、电力源、建材源、其他源、居民源、移动源、秸秆焚烧源.其中,钢铁源、供暖源、电力源、建材源均属于工业点源,其相关数据来自于《2015年辽宁省环境统计数据》.居民源主要为居民日常生活产生的排放,包括做饭、供暖等,移动源主要为机动车尾气排放,秸秆焚烧源包括秸秆野外焚烧及户用炉具排放,主要集中在秋、冬季.移动源、居民源与生物质燃烧源排放数据参考《生物质燃烧源大气污染物排放清单编制技术指南》《道路机动车排放清单编制技术指南》《民用煤大气污染物排放清单编制技术指南》等相关清单编制技术指南,应用排放系数法核算.外来源为除本溪市以外地区的污染源,其数据均源自MEIC数据库.为保证模式运转,在地区污染物年排放总量基础上对其进行时间分配、空间分割与物种分解,制作成模式可识别的网格化清单,如图 2所示,其中人口权重分配栅格数据来自于美国橡树岭国家实验室LandScan数据库的2012年亚洲人口分布数据[31].

图 2 本溪市工业排放SO2、NOx、TSP分布特征 Fig.2 Distribution characteristics of industrial emissions of SO2, NOx, TSP in Benxi City

《2015年辽宁省环境统计数据》显示,本溪市SO2、NOx、TSP排放量分别为5.2×104、4.1×104、16.1×104 t,其中平山区SO2、NOx、TSP排放量分别为3.0×104、3.0×104、12.9×104 t,分别占全市排放总量的58%、73%、80%,均远高于其他县区.按行业类别统计显示,钢铁行业大气污染物排放量较大,SO2、NOx、TSP排放量分别为2.3×104、1.8×104、10.7×104 t,分别占全市排放总量的44%、43%、66%.供暖行业是本溪市第二大污染物排放行业,且企业大多数位于主城区,2015年SO2、NOx、TSP分别排放1.4×104、0.3×104、1.9×104 t,分别占全市排放总量的27%、7%、12%.建材行业广泛分布于平山区、溪湖区、明山区及桓仁满族自治县,主要污染物TSP的排放量为1.5×104 t,占全市的9%.本溪市共计4家电厂,分别位于平山区、明山区和桓仁满族自治县,SO2、NOx、TSP年排放量分别为0.7×104、0.6×104、0.2×104 t,占全市排放总量的比重较小.

2 结果与讨论 2.1 模型验证

选取彩屯、大峪、新立屯空气质量自动监测站的ρ(PM2.5)数据与CMAQ模型输出的对应网格数据进行比对,验证模拟结果的可靠性.由图 3可见,新立屯站点R值为0.72,大峪站点R值为0.75,彩屯站点R值为0.69.因此,二者变化趋势基本一致,模拟效果较好.

图 3 本溪市空气质量监测值与模拟值的相关性 Fig.3 The correlation between the air quality monitoring value and the simulation value of Benxi City
2.2 风场

风场是边界层内影响大气污染物扩散的重要因素,风向影响污染物的输送方向,风速影响污染物的扩散稀释速度.该研究通过对WRF运算结果中的风场数据提取可知,本溪市2016年1月距离地面10 m高度平均风速为5.5 m/s,7月平均风速为3.8 m/s. 图 4为本溪市1月、7月风玫瑰图可知1月本溪市以西北风为主且风速较大,7月以西北风与东南风为主且风速较小.

图 4 本溪市1月、7月风玫瑰图 Fig.4 Wind rose diagram of Benxi City in January and July
2.3 区域污染特征分析

本溪市2016年1月ρ(PM2.5)平均模拟值为70.4 μg/m3,7月为26.7 μg/m3,前者为后者的2.64倍.结果(见图 5)表明,本溪市大气污染物浓度分布总体呈现“西高东低”的态势,平山区、明山区、南芬区、溪湖区污染物浓度较高,本溪满族自治县与桓仁满族自治县浓度较低.结合1.2节地形特征,本溪市低海拔区污染状况重于高海拔区,另外,在受到中部高海拔山地阻隔的影响下,东部地区空气质量状况明显好于西部地区.受北方地区冬季供暖及冬季易发生不利气象条件等因素影响,本溪市1月ρ(PM2.5)高值区出现在人口稠密的本溪市区附近,数值在70 μg/m3以上,峰值超过120 μg/m3.因此本溪市冬季空气污染严重,部分地区ρ(PM2.5)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》24 h平均浓度限值(75 μg/m3).本溪市7月空气质量明显好于1月,西部地区ρ(PM2.5)偏高,东部地区较低,空气质量状况良好,ρ(PM2.5)高值区出现在市区.总体来看,ρ(PM2.5)在20~50 μg/m3之间,大部分地区不超过GB 3095—2012标准限值.

图 5 本溪市1月、7月ρ(PM2.5)的分布情况 Fig.5 Distribution of PM2.5 concentration in Benxi in January and July
2.4 外来源贡献分析

该研究应用模拟域内去除本溪市境内污染源的清单进行模拟,对比基准情景下的污染物浓度,获得PM2.5外来源贡献比例.分析新立屯、溪湖、东明、大峪、彩屯、威宁区域污染物的外来源贡献,由图 6可知,1月外来源贡献值为16.9 μg/m3,贡献率为24%;7月外来源贡献值为3.7 μg/m3,贡献率为14%.究其原因,本溪市位于辽宁省中部城市群东南部,毗邻沈阳、抚顺且城市间距离较近,1月为北方采暖季,煤炭消耗量增加导致区域污染负荷增大.结合1.2节地形特征与2.2节风场特征可知,本溪市1月以西北风为主且风力较大,地势西低东高,市区位于西部低海拔地区,来自中部城市群的污染物在向东南方向传输过程中受到高海拔山区阻隔,从而形成积聚效应.因此,1月外来源对本溪市空气质量影响较大,贡献率明显高于7月.其中威宁与大峪受外来源影响最大,1月分别达到29%与28%,7月分别达到19%、18%.二者均位于城区东部,距离城市中心相对较远,有研究[32-33]表明,远离城市中心背景点更易受到污染物区域传输的影响.

图 6 本溪市1月、7月本地源与外来源贡献情况 Fig.6 Contribution of local and external sources in Benxi in January and July
2.5 本地源贡献分析

图 7(a)可知,本溪市1月ρ(PM2.5)本地贡献最大源为钢铁源,占总贡献的35.7%;供暖源占比其次,达到12.5%;居民源、移动源、秸秆焚烧源、电力源占比分别为7.5%、5.2%、2.0%、0.4%;其他源包括扬尘源、其他工业源,占比12.5%.由图 7(b)可知,7月钢铁源对ρ(PM2.5)贡献占比达到48.6%,是PM2.5最主要的来源;移动源占比较1月略有升高,达到9.2%;建材源、居民源、电力源占比分别为3.5%、2.8%、1.5%;其他源占比为20.2%.因此,本溪市冬季与燃煤有关的源贡献达到56.3%以上,其结果略高于洪理靖[34]在哈尔滨市大气细颗粒物来源解析中的结果(48%),但是哈尔滨市冬季燃煤贡献中来自用于供暖的比例较高,而本溪市则是以钢铁行业贡献为主.这一方面由于钢铁行业污染物排放量大、距离市区较近造成,另一方面与钢铁行业主要分布位于西北部不利于污染物扩散的低海拔区有关.因此,本溪市钢铁行业对城市空气质量影响很大,是造成冬季PM2.5超标的重要原因.

图 7 本溪市1月、7月各污染源浓度贡献比例 Fig.7 Contribution ratio of pollution sources in Benxi in January and July
2.6 组分分析

对模拟结果进一步分析,获得本溪市PM2.5中主要化学组分的质量分数(见图 8).可以看出,本溪市1月PM2.5中主要成分为OC与SO42-,占比分别为31%与16%;其次为EC、无机元素、NO3-、NH4+,占比分别为12%、12%、8%、5%. 7月PM2.5中主要成分同样为OC与SO42-,占比分别为27%与20%;无机元素、EC、NO3-、NH4+占比分别为13%、10%、6%、6%. 1月与7月PM2.5中二次粒子(SO42-、NO3-、NH4+)占比分别为29%与32%,比重较大. PM2.5化学组分具有明显季节性变化特征,SO42-与NO3-变化趋势与殷丽娜[35]在对南京市大气细颗粒物组分研究中的结果一致,SO42-占比夏季高于冬季,而NO3-占比冬季高于夏季,这可能是由于夏季温度高、太阳辐射强,有利于SO2、NOx、VOCs等前体物发生化学反应生成二次颗粒物,而高温与强辐射利于NO3-的分解,造成NO3-占比下降. PM2.5中碳组分含量比重较大,1月达到43%,高于7月的37%,碳气溶胶污染严重. OC、EC污染特征与区域污染源分布有关,受当地的能源结构、工业活动水平影响.本溪作为以钢铁为主的北方工业城市,冬季用于供暖的燃煤量增加,加之不利气象条件下的外来源贡献增加,导致1月OC占比高于7月. EC占比波动幅度没有OC显著,可能是因为EC主要来自一次燃烧源,受本地排放影响较大[36].

图 8 本溪市1月、7月PM2.5主要化学组分质量分数 Fig.8 Mass fraction of major chemical components of PM2.5 in Benxi City in January and July
3 结论

a) 本溪市工业SO2、NOx、TSP排放量分别为5.2×104、4.1×104、16.1×104 t,且主要集中在平山区.钢铁行业排放的SO2、NOx、TSP在全市总量中的占比达到44%、43%、66%,是本溪市最大的排放源.

b) 本溪市冬季、夏季ρ(PM2.5)的空间分布趋势相近,均呈现“西高东低”态势,东部地区空气质量明显好于西部,模拟高值区出现在人口稠密的市区,冬季高值区数值为70~120 μg/m3,夏季高值区数值为20~50 μg/m3.

c) 本溪市地处辽宁省中部城市群,城市分布较密集,受气候、地貌及污染源分布特征影响,区域传输特征明显,PM2.5冬季外来源贡献(24%)高于夏季(14%).冬季本地源对ρ(PM2.5)的贡献占比为钢铁(35.7%)、供暖(12.5%)、居民(7.5%)、移动(5.2%)、秸秆(2.0%)、电力(0.4%);夏季为钢铁(48.6%)、移动(9.2%)、建材(3.5%)、居民(2.8%)、电力(1.5%).因此,本溪市PM2.5主要来自于钢铁行业.

d) 通过对本溪市冬夏两季PM2.5组分分析可知,1月与7月二次粒子(SO42-、NO3-、NH4+)占比分别为29%与32%,碳组分(OC、EC)占比分别为43%的37%,碳气溶胶污染严重.

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