环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (1): 111-116  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.03.31

引用本文  

王岩, 代群威, 黄雪菊, 等. 土壤起尘悬浮颗粒物中铅赋存特性模拟[J]. 环境科学研究, 2018, 31(1): 111-116.
WANG Yan, DAI Qunwei, HUANG Xueju, et al. Simulation Study on Occurrence Characteristics of Lead in Dust Suspended Particles of Soil[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(1): 111-116.

基金项目

国家自然科学基金重点项目(41130746);四川省科技厅应用基础研究重点项目(2016JY0213)
Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41130746); Key Projects of Applied Basic Research of Sichuan Provincial Department of Science and Technology, China (No.2016JY0213)

责任作者

代群威(1978-), 男, 河南漯河人, 教授, 博士, 主要从事新生污染的安全与调控研究, qw_dai@163.com

作者简介

王岩(1990-), 男, 吉林长春人, yan_w611@163.com

文章历史

收稿日期:2017-06-03
修订日期:2017-09-03
土壤起尘悬浮颗粒物中铅赋存特性模拟
王岩1 , 代群威1 , 黄雪菊2 , 黄云碧1 , 闵世杰1     
1. 西南科技大学环境与资源学院, 四川 绵阳 621010;
2. 四川省环境保护科学研究院土壤地下水研究所, 四川 成都 610041
摘要:为了探索土壤起尘后悬浮颗粒物对铅的携带特性与其矿物组成、粒径尺寸之间的关联,揭示土壤起尘矿物特性及其重金属污染赋存行为,并为雾霾矿物基源特性分析及后期治理提供理论参考.通过对土壤样品进行铅污染预处理,在实验室系统内模拟风速条件下进行起尘试验,利用悬浮颗粒采样仪对经过风吹起尘后的悬浮颗粒物(TSP)、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物进行了收集,并对悬浮颗粒物、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物中铅的赋存状态及矿物组成与含量进行了分析.结果表明:①土壤经过风吹起尘后,悬浮颗粒物中w(Pb)为2.584 mg/g,吹前表层土中w(Pb)为0.916 mg/g,悬浮颗粒物中w(Pb)约是吹前表层土中w(Pb)的3倍;②不同粒径悬浮颗粒物上的w(Pb)各不相同,>10.2 μm的粒径中w(Pb)为1.716 mg/g;>4.2~10.2 μm的粒径中w(Pb)为2.720 mg/g>2.1~4.2 μm的粒径中w(Pb)为3.937 mg/g>1.4~2.1 μm的粒径中w(Pb)为5.442 mg/g,w(Pb)随着粒径的增加而减小;③随着悬浮颗粒物粒径的减小,黏土矿物(伊利石+绿泥石)的含量在不断的增加.研究显示,土壤起尘过程是对Pb的一种高于本底浓度的迁移过程;起尘颗粒物中w(Pb)随着悬浮颗粒物的粒径的减小而增加,呈负相关;w(Pb)与黏土矿物(伊利石+绿泥石)含量在不同粒径悬浮颗粒物上的变化规律具有一致性,呈正相关,黏土矿物(伊利石+绿泥石)对Pb具有较好的吸附性.
关键词土壤    起尘        赋存状态    矿物尺寸效应    
Simulation Study on Occurrence Characteristics of Lead in Dust Suspended Particles of Soil
WANG Yan1 , DAI Qunwei1 , HUANG Xueju2 , HUANG Yunbi1 , MIN Shijie1     
1. School of Environment and Resource, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China;
2. Soil and Groundwater Research Institute, Sichuan Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610041, China
Abstract: In order to explore the connection between characteristics of lead, which is carried by suspended particles and mineral composition and particle size of suspended particles in the dust of soil, to reveal the mineral characteristics of soil dust and the occurrence of heavy metal pollution, and provide theoretical reference for the characteristics analysis and later treatment of minerals in haze, the soil samples were pretreated with lead contamination. According to experiment of simulating wind, the total suspended particles (TSP) after blowing, the surface soil of sample before and after blowing, the ground soil after blowing and the different size suspended particles were collected by a suspension particle sampler. Meanwhile, the occurrence state of lead, mineral composition and content of soil were analyzed. The results show that, (1) After the production of dust by the wind, w(Pb) of TSP is 2.584 mg/g, w(Pb) of surface soil is 0.787 mg/g, and the concentration of lead in TSP is 3 times higher than the concentration in the surface soil; (2) w(Pb) of TSP of different size is different. w(Pb) of the particles with a size more than 10.2 μm is 1.716 mg/g, w(Pb) of the particles with a size 4.2-10.2 μm is 2.720 mg/g, w(Pb) of the particles with a size 2.1-4.2 μm is 3.937 mg/g, w(Pb) of the particles with a size 1.4-2.1 μm is 5.442 mg/g. The concentration of lead in TSP decreases gradually with the increase of particle size; (3) And then the content of clay minerals (illite and chlorite) increase constantly with the decrease of particle size. Through the experimental research, it can be known that the dust generating process of soil is a migration in which the concentration of lead is higher than the background; The concentration of lead in suspended particles increase with the decrease of particle size, and shows a negative correlation; The variation law of the concentration of lead and the content of clay minerals (illite and chlorite) in different particle size particles is consistent, and shows a positive correlation. Therefore, clay minerals (illite and chlorite) have a better adsorption to lead.
Keywords: soil    dust    lead    occurrence state    effect of mineral size    

土壤颗粒物为大气污染的一个重要来源,裸露的土壤风蚀产生的大量颗粒物悬浮于大气中,是造成所在地区乃至周边地区雾霾的主要原因之一[1-3].悬浮颗粒物中不仅含有碳、氢、氧元素,而且含有硫、氯、氟、砷和重金属等能对人体产生危害的元素[4-6].悬浮颗粒物中的重金属元素尽管浓度较低,但其毒性较大,尤其是铅(Pb)元素属于较易富集的元素,主要来源于人为污染,同时也属于高生物有效性的重金属,能通过呼吸作用进入人体,尤其附着在悬浮颗粒物上可直接进入肺泡沉积,不仅危害人体的呼吸系统,而且随着血液循环和体内的有机物质结合并转化为毒性更强的金属有机化合物,在体内长期积累将导致机能障碍,甚至引发恶性疾病[7-9].

悬浮颗粒物粒径以及矿物组成是影响悬浮颗粒物中重金属含量的主要控制参数之一,矿物颗粒物气溶胶能为对流层中的各种复杂大气反应提供丰富的表面反应位点,许多研究者从不同的角度对矿物气溶胶进行了研究,Ginoux等[10]报道矿物颗粒能够通过改变辐射平衡和影响云凝结核形成的方式影响全球气候的变化,Dentener等[11]认为矿物为大气非均相化学反应提供了反应界面.与此同时,悬浮颗粒物随着矿物颗粒物来源的不同,它还携带很多环境本底重金属元素,例如Pb、Cr、Cd、Ti、Cu、Zn和Hg等[12-13].从矿物学的角度,矿物颗粒物中的主要矿物质有:黏土矿物(伊利石、高岭石、蒙脱石)、石英、方解石、钾长石、钠长石、白云石、石膏等[14-15].蒙脱石、高岭石、伊利石代表了3种典型的黏土矿物,通过其层间域离子交换或颗粒表面边缘、缺陷处的高活性羟基,可与重金属离子发生络合作用.可以看出,该类矿物颗粒物中的很多成分具有与重金属离子耦合的特性,而这一特性在多相大气化学反应中具有重要的意义[16-17].

由此可见探索悬浮颗粒物对铅的携带特性与其矿物组成、粒径尺寸之间的关联至关重要.该研究选定土壤起尘后的悬浮颗粒物为主要研究对象,重点探讨了各级悬浮颗粒物中铅赋存与矿物含量、尺寸效应之间的关系,为揭示土壤起尘矿物特性及其重金属污染赋存行为提供理论依据,并为雾霾矿物基源特性分析及后期治理提供理论参考.

1 材料与方法 1.1 供试土样

该研究选取的供试土壤取自四川省绵阳市涪江边上,距离涪江100 m左右,平行布置3个间隔50 m的采样区,在每个采样区采集500 kg以上表层(0~20 cm)土壤,封装好后运回实验室立即风干,过筛去除杂物,将筛取后的土壤放入塑料桶内予以保存.取一小部分土样磨细,采用X′pert PRO型X射线衍射仪(XRD)测其矿物组成(见图 1).由图 1可以看出, 土样中矿物成分主要有伊利石、石英、钠长石、绿泥石、方解石等5种.

注:1—石英; 2—伊利石; 3—方解石; 4—钠长石; 5—绿泥石. 图 1 土壤矿物组成分析 Fig.1 Composition of soil sample
1.2 模拟系统

该试验采用的系统是“阳离子型污染物土壤表层运移行为研究系统”,整个模拟系统的尺寸是长×宽×高为16 m×2.6 m×3 m.该系统分为四个区分别是:控制区(起尘参数等控制)、上扬区(土壤被风吹起形成悬浮颗粒的区域)、沉降区(悬浮颗粒沉降较多的区域)和扩散区(悬浮颗粒物继续扩散的区域).风机设在控制区,调节风向、风速使土壤起尘;土壤样品放置在上扬区内,保证每个容器内质量恒定20 kg;悬浮颗粒采样仪放在沉降区进行采样,具体参数见图 2所示.

注:数字的单位为mm. 图 2 阳离子型污染物土壤表层运移行为研究系统 Fig.2 Research system of surface transport behavior of cationic pollutants in soil
1.3 试验仪器

236型大流量分级悬浮颗粒采样仪(美国Staplex);EP 1000型大流量采样仪(中国淄博耐普电子仪器有限公司);Testo 625型温湿度计(德国德图有限公司);X′pert PRO型X射线衍射仪(荷兰帕纳科公司);Multiwave PRO型微波消解仪(奥地利安东帕有限公司);赛多利斯型分析天平(德国赛多利斯集团);SHD型翻转式混色机搅拌器(江苏昆山盛德塑料机械有限公司).

1.4 试验方法 1.4.1 土壤铅污染预处理

称取定量的土壤,用喷洒器将配好的ρ(Pb)为20 000 mg/L的溶液均匀的喷洒在土壤表面后放进SHD型翻转式混色机搅拌器内搅拌30 min混合均匀,将混匀后的土壤平铺在室内地面上(长×宽×高为110 cm×160 cm×3 cm),使其充分老化.老化过程中分别在第0、12、24、36、48、72、120 h时把土壤再次放进SHD型翻转式混色机内进行搅拌10 min,搅拌后取定量土壤,按照GB 7172—1987《土壤水分测定法》的方法测定土壤含水率,把土壤污染后含水率变为跟污染前一致的这段时间定义为土壤老化时间.并以老化后的土壤作为该研究本底称为吹前表层土,测定其中w(Pb)为0.916 mg/g,由于该浓度为该研究的初始值,因此定义该浓度为本底浓度.

1.4.2 悬浮颗粒物及不同类型土的收集

在“阳离子型污染物土壤表层运移行为研究系统”沉降区中分别放置EP 1000型大流量采样仪对空气中的悬浮颗粒物进行收集和236型大流量分级悬浮颗粒采样仪对悬浮颗粒进行分级收集,仪器共分4个等级:>10.2,>4.2~10.2,>2.1~4.2,>1.4~2.1 μm,控制采样流量为1.1 m3/min.并在风吹起尘24 h后,在沉降区内打扫地面土称为吹后地表土和在系统上扬区收集表层土称为吹后表层土.

1.4.3 悬浮颗粒物及不同类型土中铅含量分析

将采样后的纤维滤膜放在65 ℃的烘箱中进行恒温干燥2 h,之后将纤维滤膜上的样品剥离,采用HNO3-HCl-HF-HClO4消解体系利用Multiwave PRO型微波消解仪对剥离后的悬浮颗粒物、吹前表层土、吹后表层土、吹后地面土进行消解、定容,将定容好的样品进行稀释,使ρ(Pb)在0.1~20 μg mL的范围内,利用美国ThermoFisher公司生产的ICP 6500型等离子发射光谱仪进行测试.

1.4.4 X射线衍射(XRD)分析

XRD分析在西南科技大学分析测试中心完成,采用荷兰帕纳科公司的X′pert PRO型X射线衍射仪进行测试,测试条件:Cu靶;管压为40 kV;管流为40 mA;狭缝系统为DS1/2°,SS为0.04 rad,AAS为5.5 mm;扫描范围2θ为3°~80°,连续扫描.

2 结果与讨论 2.1 土壤老化时间的确定

拌土后老化的土壤含水率随着时间的变化如图 3所示.由图 3可以看出,拌土后在老化的过程中土壤含水率随着时间的增加而逐渐减低,最后趋于平稳.拌土后老化土壤初始含水率为4.42%,随后在1~24 h内土壤含水率快速下降,老化72 h后迅速降至0.74%,土壤中含水率减少达83.23%,随后趋于平稳,变化较小,综合考虑试验时间等因素,确定拌土后土壤老化时间为72 h.

图 3 拌土后土壤含水率随时间变化 Fig.3 Change of soil moisture content after mixing with 14:28:36
2.2 不同类型土中w(Pb)分析

图 4中可以看出,土壤经过风吹起尘后,吹前表层土中w(Pb)有所降低,起尘前吹前表层土中w(Pb)为0.916 mg/g,经过风吹起尘后吹后表层土中w(Pb)为0.787 mg/g,吹后地表土中w(Pb)为0.837 mg/g,而悬浮颗粒物中w(Pb)高达2.584 mg/g,同时也可以看出悬浮颗粒物中w(Pb)约是吹前表层土的3倍.由此说明土壤表层中的铅经过风吹起尘后,大部分都进入到了空气中,必将对人体造成严重的危害. HAN等[18]在研究北京市大气环境中指出地表颗粒物对PM2.5所含Cu、Pb、Zn和Cd的贡献率分别为75%、90%、80%和94%;余涛等[19]报道了沈阳市典型地区TSP中Pb、Cu、Cr的含量与土壤中的含量显著正相关,其中Cd、Pb元素在TSP和土壤中的含量相关系数分别达0.709和0.715.结合该研究结果说明土壤起尘过程是对Pb的一种高于本底浓度的迁移过程.

图 4 不同类型土中w(Pb) Fig.4 Concentration of lead in different types of soil size suspended particles
2.3 不同粒径悬浮颗粒物中w(Pb)分析

图 5为不同粒径悬浮颗粒物中w(Pb)变化.从图 5中可以看出,随着悬浮颗粒物粒径的减小,w(Pb)在不断的增加,>10.2 μm的粒径中w(Pb)为1.716 mg/g;>4.2~10.2 μm的粒径中w(Pb)为2.720 mg/g;>2.1~4.2 μm的粒径中w(Pb)为3.937 mg/g;>1.4~2.1 μm的粒径中w(Pb)为5.442 mg/g.由此说明了Pb在不同粒径悬浮颗粒上的分布各不相同,随着悬浮颗粒物粒径的增加而减小,呈负相关,这与以有的研究[24-27]结果一致. ZHANG等[20]研究, 发现随着悬浮颗粒物粒度的降低,悬浮颗粒物中w(Pb)越高;谢华林等[21]对大气颗粒物中重金属元素研究发现, 各种重金属的浓度在不同粒径颗粒上的分布各不相同,金属元素主要富集于细粒子中.分析其原因, Mohanraj等[22]认为,悬浮颗粒粒径分布是影响重金属环境活性的重要因素,由于粒径小,比表面积大,其中的有毒有害物质往往比大颗粒物呈现更大的活性和毒性;Ajmone-marsan等[23]研究也认为重金属优先存在于细颗粒部分.

图 5 不同粒径悬浮颗粒中w(Pb) Fig.5 Concentration of lead in different
2.4 不同粒径悬浮颗粒物及不同类型土中矿物组成分析

悬浮颗粒物粒径以及矿物组成是影响悬浮颗粒物中重金属含量的主要控制参数之一,同时对矿物颗粒的粒度分布研究可以为矿物颗粒的毒理学研究提供基础数据[24-25].由以上分析结果可知,悬浮颗粒物中w(Pb)在不同粒径悬浮颗粒上的分布各不相同,究其原因可能与黏土矿物有关,因此采用X射线衍射仪对不同类型土、各级粒径悬浮颗粒物进行了矿物相分析,分析结果如图 67所示.从图 6图 7可以看出,不同类型土及各级粒径悬浮颗粒物中矿物组成基本相同,其矿物组成都为伊利石、石英、钠长石、绿泥石、方解石等5种主要矿物.悬浮颗粒物和吹后地表土中的矿物组成与吹前表层土中的矿物组成基本相同,这可能是因为在没有其他污染源仅在单一污染源存在的情况下没有二次矿物生成.

注:1—石英; 2—伊利石; 3—方解石; 4—钠长石; 5—绿泥石. 图 6 不同类型土中矿物组成 Fig.6 Mineral composition in different types of soil

注:1—石英; 2—伊利石; 3—方解石; 4—钠长石; 5—绿泥石. 图 7 不同粒径悬浮颗粒物中矿物组成 Fig.7 Mineral composition in suspended particulates of different particle sizes
2.5 不同粒径悬浮颗粒物及不同类型土中矿物含量分析

根据不同矿物的衍射强度的大小,利用矿物RIR值通过Expert_highscore软件对矿物含量进行了半定量分析,结果如图 89所示.从图 8可以看出,在不同类型土中各种矿物含量并不相同,其中伊利石、石英、绿泥石3种矿物占大多数,其三者总含量占已检测出矿物总量的90%以上;从图 8也可以看出,土壤经过风吹起尘后悬浮颗粒物中黏土矿物含量(伊利石+绿泥石)较吹前表层土有所增加,其他矿物含量相应减少,黏土矿物含量的变化与前文分析中的铅浓度在不同类型尘中的变化规律一致.

图 8 不同类型土中矿物含量 Fig.8 Mineral contents in different types of soil

进一步分析不同粒径的悬浮颗粒物中的矿物组成如图 9所示.由图 9可以看出,随着粒径的减小,黏土矿物的含量在不断的增加,分析以上结果认为,黏土矿物可能对铅有较好的吸附效果. QIAN等[26-27]也认为,小粒径土壤颗粒中主要存在的矿物相为黏土矿物,黏土矿物对重金属离子的吸附性能较强,可吸附较多的铅离子,同时由于黏土矿物自身层状结构使其更容易吸附重金属离子.通过分析以上结果也可以发现,黏土矿物(伊利石+绿泥石)含量的变化与粒径的变化有一定的相关性,这也与其他学者的研究结果一致.赵文涛等[28]通过对河套地区土壤中矿物组成的分析研究认为,黏土矿物与颗粒物粒径呈正相关,与石英以及长石呈负相关,与大多数元素呈显著正相关,黏土矿物对各元素具有明显吸附性.综合以上分析得出,悬浮颗粒物中黏土矿物(伊利石+绿泥石)含量与w(Pb)在不同粒径颗粒物上分布具有一致性,呈正相关,与悬浮颗粒物粒径呈现负相关.研究结果可为雾霾矿物基源特性分析及后期治理提供一定理论参考.

图 9 不同粒径悬浮颗粒物中矿物含量 Fig.9 Mineral content in suspended particulates of different particle sizes
3 结论

a) 土壤经过风吹起尘后,悬浮颗粒物中w(Pb)为2.584 mg/g,吹后表层土中w(Pb)为0.787 mg/g,悬浮颗粒物中w(Pb)约是吹后表层土中w(Pb)的3倍,土壤起尘过程是对Pb的一种高于本底浓度的迁移过程.

b) 不同粒径悬浮颗粒物上的w(Pb)各不相同,>10.2 μm的粒径中w(Pb)为1.716 mg/g;>4.2~10.2 μm的粒径中w(Pb)为2.720 mg/g;>2.1~4.2 μm的粒径中w(Pb)为3.937 mg/g;>1.4~2.1 μm的粒径中w(Pb)为5.442 mg/g,w(Pb)随着粒径的增加而减小,呈负相关.

c) 悬浮颗粒物上的黏土矿物(伊利石+绿泥石)含量随着悬浮颗粒物粒径的减小而增加,同时w(Pb)在不同粒径上的变化规律与黏土矿物(伊利石+绿泥石)含量变化规律一致,呈正相关,黏土矿物(伊利石+绿泥石)对Pb具有较好的吸附性.

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