环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (2): 221-230  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.03.71

引用本文  

毛敏娟, 杜荣光, 胡德云. 气候变化对浙江省大气污染的影响[J]. 环境科学研究, 2018, 31(2): 221-230.
MAO Minjuan, DU Rongguang, HU Deyun. The Influence of Climatic Change on Air Pollution in Zhejiang Province[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(2): 221-230.

基金项目

国家自然科学基金面上项目(No.41475134);浙江省公益性社会发展重点项目(No.2014C23004)
National Natural Science Foundation of China(No.41475134); Key Public Technology Application Project of Zhejiang Province, China (No.2012C23004)

责任作者

作者简介

毛敏娟(1971-), 女, 浙江衢州人, 高级工程师, 博士, 主要从事环境气象、大气遥感探测等研究, mayammj@mail.ustc.edu.cn

文章历史

收稿日期:2017-05-10
修订日期:2017-11-10
气候变化对浙江省大气污染的影响
毛敏娟1 , 杜荣光2 , 胡德云2     
1. 浙江省气象科学研究所, 浙江 杭州 310008;
2. 浙江省杭州市气象局, 浙江 杭州 310058
摘要:开展气候变化对大气污染影响的研究有利于加深对大气污染形成机理的认识.利用1996-2015年浙江省大气成分、气象观测资料,分析气候变化对大气污染的影响.结果表明,近20 a来浙江省呈年高压天气日数增多、年均气温升高、降水集中及年均净辐射、日照时数、风速、气温日较差和水汽蒸发量都下降的气候变化事实.气候变化引起大气污染扩散能力下降,1996-2015年杭州市和浙江省年均大气扩散指数分别下降了0.55和0.81,降幅分别达35.71%和42.69%.大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)及年霾日数之间呈显著负相关,当大气扩散指数增大时,大气颗粒物浓度和年霾日数均下降,反之亦然.杭州市大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)之间的相关系数分别为0.73和0.76.杭州市和浙江省大气扩散指数与年霾日数之间的相关系数分别达到0.77和0.78,T检验值则分别为28.88和30.81,说明由气候变化引起的大气扩散能力改变是影响大气污染的重要原因,但不同大气成分受气候变化的影响程度不同.影响ρ(PM10)的关键气候要素是降水量、风速及相对湿度等,影响ρ(PM2.5)的主要是辐射、气温,影响ρ(SO2)的主要是气温,影响ρ(NO2)及ρ(NO3-)、ρ(NH4+)的主要是辐射.总体来说,浙江省近20 a的气候变化事实可能有利于促进ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(NO2)及ρ(O3)等上升,促进ρ(SO2)、ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)等下降.
关键词浙江省    气候变化    大气污染    大气扩散    
The Influence of Climatic Change on Air Pollution in Zhejiang Province
MAO Minjuan1 , DU Rongguang2 , HU Deyun2     
1. Zhejiang Institute of Meteorology Science, Hangzhou 310008, China;
2. Hangzhou Meteorological Bureau, Hangzhou 310058, China
Abstract: The research on the influence of climate change on air pollution is helpful to deepen understanding of the formation mechanism of air pollution. Based on comprehensive observations of complex atmospheric pollutions and meteorology from 1996 to 2015, the influence of climatic change on air pollution was investigated in Zhejiang Province. The results showed the obvious climatic changes of more frequent high-pressure weather, the increase of temperature as well as precipitation concentration, and even the decrease of net radiation, sunshine duration, wind speed, daily temperature range and evaporation capacity were found. The climatic change caused the decline of the capacity of atmospheric diffusion. The annual average atmospheric diffusion coefficients descend to 0.55 and 0.81 that the descent percentages are nearly 35.71% and 42.69% in Hangzhou City and Zhejiang Province, respectively. The atmospheric diffusion index presents the strong inverse correlation with the concentrations of PM10, PM2.5 and annual haze day, and the concentrations of PM10, PM2.5 as well as annual haze day presents decreasing trend with the atmospheric diffusion index increasing and vice verse. The correlation coefficients between the atmospheric diffusion index and concentrations of PM10, PM2.5 are 0.73 and 0.76 in Hangzhou City, respectively. The correlation coefficients between the atmospheric diffusion index and annual haze day are 0.77 and 0.78 in Hangzhou City and Zhejiang Province, respectively, and T-values in test are 28.88 and 30.81. The result illustrates the capacity of atmospheric diffusion induced by climatic change is an important influence factor of atmospheric pollution, but the different pollutants are differently affected by climatic change. The key climatic elements are precipitation, wind speed and relative humidity influenced on PM10 concentration, and then atmospheric radiation, air temperature as well as precipitation on PM2.5 concentration. The most important climatic element on SO2 and SO42- concentration is air temperature. Different from sulfide, the most significant climatic element on NO2, NO3- and NH4+ concentration is atmospheric radiation. On the whole, climatic change in Zhejiang Province in recent 20 years may be benefit to the concentration increases of PM10, PM2.5, NO2 and O3 as well as the concentration decreases of SO2, NO3-, SO42- and NH4+.
Keywords: Zhejiang Province    climatic change    air pollution    atmospheric diffusion    

大气污染和气候变化是当今人类面临的两个重要环境问题[1-3].自20世纪80年代以来,随着我国人口的不断增长及经济持续高速发展,煤炭作为主要化石能源消耗量逐年大幅度增加,SO2和烟尘的排放量逐年增多,我国大气污染呈现加重的趋势.进入21世纪以来,城市化进程还将加快[4],除排放SO2、烟尘以外,还会增加NOx、CO、VOCs (volatile organic compounds,挥发性有机物)等诸多污染物的排放,对城市生态环境产生的不利影响会更强、范围更大.如近几年被广泛关注的城市大气污染就已经成为东部城市及其他城市群空气污染的突出问题[5-6],霾天数已占到全年总天数的30%~50%.大气污染对人们身心健康、出行安全的影响日益显现.

对气候变化的关注开始于20世纪70年代.当今气候变化的主要表现是气温上升,即所谓的气候变暖.在相当长的一段时间,气候是否在变暖是备受争议的问题[7-8],但不争的事实是,近20 a来气温确实呈现不断上升的趋势,是过去100 a内气温最高期[9].其实,除气温上升外,气候变化还伴有大气相对湿度、降水量、天气形势等方面的改变,而由它们带来的综合影响更复杂、更深远.

人们已就大气污染和气候变化两个环境问题开展了许多的相关研究,并取得有意义的成果.对大气污染的研究随着污染的加剧在不断推进,1980年前后主要是针对大气污染物对能见度的影响或单纯的气溶胶特性等开展研究[10];到21世纪初,相关研究与霾天气[11-13]产生关联,开始真正引起关注,由此开展了一系列关于霾与雾的区别[14]、霾成因[15-17]、颗粒物组成及来源[18-22]、气溶胶理化特性[23-25]、气溶胶吸湿增长[26]等问题的研究.对于气候变化的研究则主要包括长序列气象观测数据的处理方法[27-29]、气候变化的事实论证、气候变化预测及气候变化效应等方面[29-31].

大气污染与气候变化之间存在着密切的关系,二者之间相互影响问题更是当今热点问题之一,但相关研究主要关注在大气污染对气候变化的影响方面,如黑碳、硫酸盐等气溶胶的气候效应等[32-33].实际上,气候变化导致的气温升高、气旋减少、降水频率降低、天气形势改变等都可能对区域或局地空气污染造成负面影响[34-37],这一观点已被普遍接受,其对大气污染的影响主要体现在两个方面:①气候条件的改变影响污染物的传输和扩散;②气候条件改变影响大气中各种污染物成分尤其是二次污染物的变化.由于气候变化对大气污染影响涉及的因素比较复杂,而且往往缺乏长序列的大气成分观测数据,在评估气候变化对大气污染的影响时难度非常大,许多问题尚处于科学探索阶段.

浙江省地处长江三角洲地区南冀,受地理位置和地形条件的影响,与周边地区大气对流充分,因此在大气污染和气候特征上皆具有区域代表性.同时,浙江省经济发展水平名列全国前茅,人均汽车保有量更是位列全国第一[38],这造成大气污染物排放的不同,说明浙江省大气污染又具有自身特点.浙江省是较早开展大气颗粒物、SO2、NO2浓度等相关观测的地区,这为研究该地区气候变化对大气污染的影响提供了条件.该研究以浙江省为研究区域,分析该地区近20 a来城市大气污染和气候变化情况,研究气候变化对大气颗粒物、反应性气体、无机水溶性离子的影响,以期加深对浙江省大气污染形成机理的认识.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

浙江省(118°E~123°E、27.22°N~31.52°N)的气候条件受地理、大气环流、太阳辐射等因素的共同影响,季风特点显著,气候资源配制多样,同时气象灾害繁多.该地区自改革开放以来,年均地面水平能见度呈现5~10 km的下降[39],大气污染明显加剧,霾已经成为常态性天气现象.以2015年为例,全省年均霾天气达到50 d左右,在杭州、温州一些城市甚至达到全年时间的一半及以上[40].已有研究[29, 41-42]表明,该地区气候变化明显,可能间接导致高温热浪、暴雨等极端天气发生更加频繁,而气候变化与台风之间变化趋势的同步性,说明二者之间也很可能存在着某种隐秘的关系.

1.2 数据来源及处理

气象观测数据包括1996—2015年浙江省71个常规气象站的气温、降水量、相对湿度、风速、云量、日照时数、气温日较差、水汽蒸发量(下简称蒸发量)等.长序列气象观测数据的均一可靠性是气候变化研究的基础,可是由于观测规则的改变、迁站等原因,长序列观测数据往往存在非正常波动,为此需要采用合理的方法先检验长序列气象观测资料的均一性.该研究采用检验功效有所差异的SNHT、Buishand、Pettitt等方法[27-29],以邻近站为参考对各站点数据进行可靠性检验. SNHT能很容易地检测出序列在头尾的非均一性,Buishand和Pettitt方法则对于序列中间的突变点更敏感,只是Buishand方法对正态分布的样本序列检验效果更好,而Pettitt方法对此则没有特殊要求.通过3种方法均一性检验的气象站点观测数据被认为是可靠的,主要包括46个站点的观测数据,这些站点均匀地分布在浙江省范围,因此它们的平均结果可以代表浙江省的平均状况.用于气候变化事实研究的是通过均一性检验的46个站点气象观测资料,代表浙江省的则是这些站点观测数据的平均值.

开展长序列大气污染观测的站点并不多,浙江省主要以杭州市大气复合观测站为大气污染长期观测代表站点,也是表征城市大气污染的代表站,地址设置于作为国家气象基准观测站的馒头山上.自1996年开始已经开展了20 a的大气颗粒物PM10和NOx、SO2等反应性气体观测,2006年以后又陆续增加了PM2.5、O3、CO、黑碳、无机水溶性离子等的观测.黑碳的观测数据很敏感,该研究不予讨论;无机水溶性离子的日浓度数据来自2010—2014年人工采样观测(由于在线观测数据质量较差,文中未予采用).

观测仪器均采用获US EPA(美国环境保护局)认可的产品,其中颗粒物质量和反应性气体浓度监测采用THEMRO公司的TEOM 1400颗粒物在线监测仪和MODEL CTL系列. 2010—2014年PM2.5所含无机水溶性离子浓度监测采用人工采样,所用仪器为小流量安德森八级颗粒物分级采样器,采样流速为28.3 L/min,利用空气动力学将颗粒物分离成9.0、5.8、4.7、3.3、2.1、1.1、0.7、0.4 nm等不同粒径段.采样样品送到专门的样品分析机构,借助ISC-1000离子色谱仪等仪器完成NO3-、SO42-、Cl-、NH4+、Na+、Mg2+、Ca2+、K+等无机水溶性离子浓度的分析工作.

2000—2015年污染物排放量数据来自于浙江省环境保护厅公布的历年统计结果.

2 结果与讨论 2.1 浙江省气候变化事实

在一段时间内污染物排放量是相对稳定的,但大气污染状况却不尽相同,这是受不同气象条件影响的结果.气候是较长时间尺度上的气象特点,通过影响大气能量和水量交换从而直接或间接地改变大气污染物的扩散、输送及沉降过程,如天气形势、降水量、风场改变会直接影响大气污染物生消,而辐射、日照时数、气温日较差等则会通过影响大气成分化学反应或水汽蒸发间接影响大气污染物生消.考虑到大气污染物的生消需要一定的弛豫时间,因此分析气候变化对大气污染的影响更能说明气象条件的自然作用.

天气形势对大气污染存在根本性的影响.就浙江省来说,当出现高压控制天气系统时,霾天气发生的概率最高,为64.5%;其次是高压底部、前部和后部天气系统时,发生概率分别为48.0%、43.3%和37.1%,而当出现气旋和东风带天气系统时,霾天气发生的概率为0[16].说明高压天气容易促进大气污染的加剧,而气旋和东风带天气则相反.图 1为1996—2015年浙江省高压天气(包括高压控制、底部、前部、后部天气系统)及气旋和东风带天气系统年均日数变化曲线.从图 1可以看出,近20 a浙江省每年出现高压天气的日数呈逐年上升趋势,2000年以后更是出现比较大的跃升,从平均160 d左右跃升到230 d左右.与之相反,气旋和东风带天气系统出现的年均日数却呈下降趋势,而且同样在2000年后出现一个大的跃变,从之前的45 d左右降至13 d左右.

图 1 1996—2015年浙江省高压天气及气旋和东风带天气年均日数 Fig.1 Annual average day of high pressure, cyclone & easterlies in Zhejiang Province from 1996 to 2015

除天气形势外,气候变化的另一个主要表现是气温改变.根据46个通过均一性检验的常规气象站点观测数据计算得到的浙江省1996—2015年平均气温变化如图 2所示.从图 2可以看出,在过去的20 a浙江省年均气温出现了明显的上升趋势,平均增幅为0.12 ℃/(10 a),与全球气候变暖趋势相一致[31],也和近百年来浙江省年均气温上升趋势[43]相同,说明从百年尺度上来说, 浙江省气候变暖是一个不争的事实.

图 2 1996—2015年浙江省年均气温变化 Fig.2 Annual average temperature change in Zhejiang Province from 1996 to 2015

蒸发量是表征气候变化的另一个重要指示要素,它既是地表能量平衡的重要组成部分,也是陆地水量平衡的重要组成部分,对大气污染的组成、输送等都有影响.由于气温上升,通常会预期近地面大气变干,陆地和水体蒸发会增加,但其实影响水汽蒸发的气象要素很多,其中起决定性作用的气象要素主要包括净辐射、风速、总日照时数和气温日较差等[44]. 1996—2015年浙江省年均净辐射、风速、总日照时数和气温日较差变化如图 3所示.从图 3可以看出,1996—2015年4个气象要素总体呈下降趋势,年均气温日较差、净辐射、日照时数及风速的降幅分别为0.29 ℃、11.21 W/m2、113.37 h及0.23 m/s,但分时间段来看,净辐射在1999—2013年呈上升趋势,蒸发量在1996—2007年呈上升趋势、2008—2015年呈下降趋势.进一步分析相关性发现,蒸发量与气温日较差、净辐射、总日照时数及风速之间均呈显著相关,相关系数分别为0.58、0.75、0.38和0.48.由此可见,影响水汽蒸发最重要的气象要素是辐射,其次是气温日较差、风速和总日照时数.此外,温度、相对湿度及云量等对蒸发也有一定的影响,它们之间的相关系数分别为0.19、0.18及0.08,而T检验值均未达到显著标准.从上述蒸发量与各气象要素的相关性分析可知,气温与蒸发量之间既非显著也非强相关关系,影响蒸发量的关键性气象要素不是气温,而是辐射、气温日较差、风速和日照时数,这可以解释为什么近20 a来气温在上升而水汽蒸发量却在减少.其次,在各种气象要素中,云量对水汽蒸发的影响最小,这是因为云的形成本身就取决于包括水汽蒸发在内的各气象条件. 1996—2015年浙江省各站蒸发皿蒸发量的分析结果显示,浙江省年平均蒸发皿蒸发量总体呈下降趋势,总降幅约为69.30 mm,如图 3(e)所示,说明在地-气交换过程中,气候变化使得近20 a来地表向大气输送的能量和水量在减少,更利于大气中污染物的停留和积累.

图 3 1996—2015年浙江省年均净辐射、风速、日照时数、气温日较差和蒸发量的变化 Fig.3 Variations of annual average net radiation, wind speed, sunshine duration, daily temperature range and evaporation capacity in Zhejiang Province from 1996 to 2015

降水是另一个会对大气污染产生较大直接影响的气象要素.已有研究结果[29]表明,从降水量分布上来看,局地特征明显,受台风降水影响较大的沿海地区和受梅雨影响较大的西北区域增幅最大. 1996—2015年浙江省年降水量和年非降水日数变化如图 4所示.从图 4可以看出,浙江省近20 a的年降水量呈上升趋势,但年降水量的增长没有带来年降水日数的增加,与之相反,则是年非降水日数呈逐渐上升趋势.从拟合直线可以看出,年非降水日数的增长速率甚至明显高于年降水量的增加速率.历史数据还显示,近20 a暴雨和大雨总日数也在呈上升趋势[29].这些结果说明,浙江省降水变得更为集中,是暴雨等极端天气增多的表现.所以,尽管年降水量在增长,但综合来说并不利于对大气污染物的沉降冲刷.

图 4 1996—2015年浙江省年降水量和年非降水日数变化 Fig.4 Precipitation and no-precipitation day change in Zhejiang Province from 1996 to 2015
2.2 气候变化对大气污染的影响 2.2.1 气候变化对大气扩散能力的影响

大气污染过程就是污染物的生消问题.现今状况下,大气污染物的来源主要是人类社会经济活动过程中产生的排放,而污染物的消散则主要依靠大气环境自净.大气环境自净过程包括大气扩散、干湿沉降、化学自净等,其中大气扩散是大气环境自净最主要的方式,也是主导力量.一般除较明显的降水天气,大气扩散对大气污染状况具有决定性作用.同时,考虑到干湿沉降和化学自净过程比较复杂,受条件限制难以对其进行精确估算.因此,此节仅就气候变化给大气扩散能力造成的影响进行研究.

影响大气扩散能力的气象要素很多,如天气形势、风场、蒸发量、降水量等.浙江省气候变化的事实表明,在过去的20 a各气候要素的变化均呈现不利于大气污染物消散的趋势,但目前都只是定性结果,而获得定量评价是非常必要的.为此,首先需要找到一个能够体现各气候要素、综合性评价大气扩散能力的参量.目前研究大气扩散比较通用的是统计模型和数值模拟两种方法,但存在准确率较低或占用资源多等缺点.该研究对大气扩散的研究采用US EPA推荐的大气扩散模型法[45],以经典高斯扩散模型为基础,如式(1)所示:

$ \begin{array}{c} C\left( {X,Y,Z} \right) = \frac{Q}{{2\pi\bar u{\sigma _Y}{\sigma _Z}}}\exp\left( { - \frac{{{Y^2}}}{{2{\sigma _Y}^2}}} \right) \times \\ \left\{ {\exp\left[ { - \frac{{{Z^2}}}{{2{\sigma _Z}^2}}} \right] + \exp\left[ { - \frac{{{Z^2}}}{{2{\sigma _Z}^2}}} \right]} \right\} \end{array} $ (1)

式中:C为大气中任意点浓度,mg/m3X为排放源至下风向任意点水平方向上的距离, m;Y为排放源至任意点直角水平方向上的距离, m;Z为排放源至任意点垂直方向上的距离, m;Q为源强,表示单位时间内污染物排放量, μg/s;σY为水平扩散系数;σZ为垂直扩散系数, m;u为大气平均风速, m/s.

由式(1)可见,扩散模型计算的是源点污染物扩散后在任意点的浓度,其结果受污染源强度、任意点相对于污染源的位置及大气扩散能力3个方面的影响.该研究关心的是大气扩散能力,因此计算时可以将源强归一化或直接假定为1,任意点则用下风向与污染源相对固定的参考点代替或限定在下风向固定大小的落区.该研究将源强直接假定为1,任意点采用固定参考点的方法,则由式(1)计算得到的参考点大气污染物浓度实际上由大气扩散能力所决定,可用于评估大气扩散能力,笔者将其命名为大气扩散指数,其值越大,表征大气扩散能力越强.

计算时,首先由太阳高度角、辐射与云量确定出日射等级,然后根据日射等级和风速,采用Turner方法[45]将大气稳定度划分成极不稳定、不稳定、弱不稳定、中性、弱稳定和稳定6个等级.根据划分的稳定度等级和扩散曲线,确定大气扩散参数,代入式(1)计算获得大气扩散指数.由此可见,该研究使用大气扩散模型法计算大气扩散指数时,参与计算的是日照时数、辐射、风速等气象要素,因此大气扩散指数的年代际变化是气候变化的综合体现.

大气扩散能力对大气污染的影响首先表现在其与大气颗粒物之间的关系上.图 5为杭州市大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)的散点图.从图 5可以看出,大气扩散指数与大气中的ρ(PM10)和ρ(PM2.5)之间皆呈显著强负相关,相关系数分别为0.73和0.76,T检验值则分别为25.42和13.63,远大于自由度18、显著性水平为0.001的检表值,说明大气扩散指数越大,ρ(PM2.5)越小,反之亦然.

图 5 杭州市大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)之间的散点图 Fig.5 The scatter chart between the coefficient of atmospheric diffusion and the concentrations of PM10 and PM2.5 in Hangzhou City

大气扩散能力对大气污染的影响还可以从大气扩散指数与年霾日数之间的关系得到进一步的证明.图 6是1996—2015年杭州市和浙江省年均大气扩散指数和年霾日数变化曲线.从图 6可以看出,杭州市和浙江省的年均大气扩散指数总体呈明显的下降趋势,这与各气候要素的变化方向是一致的.在过去20 a,杭州市和浙江省大气扩散指数分别下降了0.55和0.81左右,降幅达到35.71%和42.69%.大气扩散指数下降,表明大气扩散能力减弱,对大气污染的影响可想而知.从图 6可以看出,大气扩散指数与年霾日数之间显著负相关,当大气扩散指数增大时,年霾日数下降,反之亦然.杭州市和浙江省年霾日数与大气扩散指数之间的相关系数分别达到0.77和0.78,T检验值则分别为28.88和30.81,虽然低于与夜间灯光指数之间0.99的相关系数[17],但均达到显著性强相关的条件.

图 6 1996—2015年杭州市和浙江省年均大气扩散指数及年霾日数变化曲线 Fig.6 The variation curves of the coefficient of atmospheric diffusion and annual mean haze day in Hangzhou City and Zhejiang Province from 1996 to 2015

上述结果说明,人类活动产生的污染物排放是影响大气污染的首要因素,但气候变化的作用也很重要,它们主要从大气污染物的生成和消亡两个方向分别影响着大气污染状况.

2.2.2 气候要素对大气污染组成的影响

大气污染物发生化学反应受光照、温度、湿度等气候要素的影响,所以各种气候要素不仅通过扩散、传输等物理过程影响大气污染物的浓度,也可以通过化学过程影响大气污染物结构组成,但不同大气污染物受不同气候变化要素影响状况是不相同的.受长序列大气成分观测数据缺乏的影响,目前关于气候变化对大气污染的影响多通过数值模拟实现,而且主要用来模拟未来气候变化对空气质量的潜在影响[46-47].此节利用浙江省多年大气成分观测数据、污染物排放数据,开展气候变化对大气污染影响的相关研究.

表 1是利用杭州市PM10、SO2、NO2等主要污染物浓度观测资料,分析它们与各种气候要素月均值之间的相关性所获得的相关系数及回归T检验值.

表 1 杭州市大气污染成分与各气候要素之间的相关性 Table 1 Correlations between the concentration of atmospheric pollutants and climate factors in Hangzhou City

ρ(PM10)呈显著强相关的气候要素有降水量、风速及相对湿度,相关系数和T检验值分别为-0.61、-0.67、-0.54及61.14、45.45、4.77,这些气候要素主要可以通过沉降、扩散等物理过程影响ρ(PM10).与ρ(PM10)呈显著非强相关的气候要素有气温、辐射、蒸发量,说明ρ(PM10)虽然总体上受气温、辐射、蒸发量的影响,但就所取样本来说, 相关性并不明显.对于ρ(PM2.5),虽然呈显著相关的气候要素有净辐射、气温和降水量等,它们之间的T检验值分别为3.30、2.81和2.65,但都没有达到强相关,说明这些气候要素对ρ(PM2.5)虽然存在影响,但就近10 a的情况来说,并不是关键因素.考虑到二次气溶胶是PM2.5重要组成部分,因此影响二次气溶胶生成是净辐射、气温对ρ(PM2.5)产生影响的途径之一.从相关系数看,浙江省降水日数、风速、净辐射的下降及气温的上升等气候变化现象对大气污染物浓度上升应该具有促进作用.

ρ(SO2)呈显著相关性的气象要素包括气温、净辐射、蒸发量、降水量及日照时数等,这些要素主要与气温和相对湿度有关,其中与气温之间的相关系数和T检验值都为最大,分别为-0.61和120.45,呈显著强相关,说明气温是影响大气中SO2成分的关键气候要素,这与大气中SO2可能发生的化学过程有关.首先,SO2在温度比较高的情况下,比较容易发生氧化反应,生成SO3;其次,SO2和SO3容易与大气中的水汽发生反应,生成H2SO3和H2SO4,所以当气温上升、降水量增强时,会促进ρ(SO2)下降.图 7(a)中2000—2015年SO2排放量及年均浓度变化趋势上的差异性或许可以说明气候要素对ρ(SO2)的影响.社会经济和城市化的快速发展使2005年之前的SO2排放量呈快速增长状态,此后随着2006年“第十一个五年计划”节能减排措施的实施,SO2排放量开始呈现持续下降趋势,但年均ρ(SO2)的实际变化情况却与之不同. 2000—2005年ρ(SO2)总体有所增长,此后ρ(SO2)虽然总体呈下降趋势,但有所起伏.同时可以看到,2005年前年均ρ(SO2)增长速率明显小于年排放量增长速率,2005年以后则相反,年均ρ(SO2)下降速率明显大于其排放量下降速率,这与气温上升、降水量增加的气候变化事实是相吻合的,从而验证了气温、降水等气候条件对其生消的作用. SO2通过化学反应生成H2SO4的过程则是SO42-生成的过程,因此影响ρ(SO42-)的气候要素与SO2接近,呈显著相关性的气候要素依次是气温、净辐射、降水量和相对湿度.

图 7 2000—2015年浙江省主要污染物年均质量浓度及其排放量的变化 Fig.7 The variations of the annual average concentrations and emissions of main pollutants Zhejiang Province from 2000 to 2015

与SO2不同,影响大气中ρ(NO2)的首要气候要素为大气辐射,其次是气温,ρ(NO2)与它们之间皆呈显著强相关.从化学反应的角度来说,NOx的相互转化过程主要通过光化学反应实现,在反应条件上,NO2在光照条件下分解为NO,气温升高有利于促进ρ(O3)上升,与NO发生氧化反应生成NO2,这或许可以解释为什么ρ(NO2)与大气辐射之间呈负相关、与气温之间呈正相关.图 7(b)为2000—2015年NOx年排放量及年均ρ(NO2)变化趋势,从图 7(b)可以看出,NOx年排放量呈完全不同的3个阶段,2000—2005年变化不大,2006—2010年快速增长,2011—2015年明显下降.虽然排放的NOx中主要成分为NO,NO2年排放量变化趋势应该与NOx一致,但年均ρ(NO2)趋势却与NOx排放量不同,总体呈上升趋势,起伏变化虽然与大气净辐射变化没有严格对应,但ρ(NO2)的高值点一般对应着大气净辐射的低值区,反之亦然,这在一定程度上证明了气候变化对ρ(NO2)的影响. ρ(NO3-)与气温和净辐射之间的相关性较其他气候要素强,对ρ(NH4+)影响较显著的前3个气候要素分别是净辐射、气温和相对湿度.

地表O3的来源和生成问题非常复杂,但普遍的观点是工业、交通及城市面源排放是现在ρ(O3)高的根本原因,但从浙江省近几年NOx排放量和年均ρ(O3)变化〔见图 7(c)〕来看,似乎又不完全如此. O3是NOx和VOCs(挥发性有机物)在大气中通过一系列光化学反应形成的二次污染物,虽然没有VOCs排放量数据,但从现有认知来看,其与NOx排放源相近,可能与NOx年排放量具有相同的变化趋势.如果是这样,则2010—2015年NOx与VOCs年排放量下降应该导致ρ(O3)的下降,但实际观测结果是ρ(O3)在不断上升.考虑到表 1ρ(O3)与气温之间所呈现的显著强相关性,气温上升可能是近几年ρ(O3)增长的原因之一.当然,关于O3的研究还有很大的发展空间,是值得今后持续关注的大气环境问题之一.

上述分析说明,大气污染成分确实受到各种气候要素的影响,而且影响不同大气污染成分的首要气候要素各不相同.总的来说,浙江省近20 a气候变化事实可能有利于促进ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(NO2)及ρ(O3)等上升,促进ρ(SO2)、ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)等下降.

3 结论

a) 1996—2015年浙江省呈现的气候变化事实包括年高压天气日数增多,年均气温升高,年均净辐射、日照时数、风速、气温日较差及蒸发量下降,降水更加集中等.年高压天气日数从开始的160 d左右增至230 d左右,气旋和东风带天气则从45 d左右降至13 d左右;气温增长幅度为0.12 ℃/(10 a);气温日较差、净辐射、年总日照时数及风速总降幅分别为0.29 ℃、11.21 W/m2、113.37 h及0.23 m/s,而由这些要素决定的蒸发量总体下降了69.30 mm.

b) 气候变化造成浙江省大气扩散能力下降.以经典高斯扩散模型为基础、运用气候观测资料计算获得的大气扩散指数可以合理地评价大气扩散能力.结果表明,1996—2015年杭州市和浙江省大气扩散指数下降了0.55和0.81,降幅达到35.71%和42.69%.大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)及年霾日数之间显著负相关.杭州市大气扩散指数与ρ(PM10)、ρ(PM2.5)之间的相关系数分别为0.73和0.76,杭州市和浙江省大气扩散指数与年霾日数之间的相关系数分别达到0.77和0.78,T检验值则分别为28.88和30.81,说明由气候变化引起的大气扩散能力改变是影响大气污染的重要原因.

c) 不同气候要素对不同大气污染物浓度的影响程度不同.影响ρ(PM10)的关键气候要素是降水量、风速及相对湿度等,影响ρ(PM2.5)的主要是辐射、气温,影响ρ(SO2)的主要是气温,影响ρ(NO2)及ρ(NO3-)、ρ(NH4+)离子的主要是大气辐射.总体来说,浙江省近20 a的气候变化事实可能促进ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(NO2)及ρ(O3)等上升,ρ(SO2)、ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)等下降.

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