环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (2): 239-244  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.03.49

引用本文  

张伟, 姬亚芹, 李树立, 等. 天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征[J]. 环境科学研究, 2018, 31(2): 239-244.
ZHANG Wei, JI Yaqin, LI Shuli, et al. Characteristics of Carbon Fractions in PM2.5 and PM10 of Road Dust Fall during Spring in Tianjin City[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(2): 239-244.

基金项目

国家环境保护公益性行业科研专项(No.201409004)
Public Welfare Program of Ministry of Environmental Protection of China (No.201409004)

责任作者

姬亚芹(1971-), 女, 河北唐山人, 副教授, 博士, 主要从事大气颗粒物来源解析及排放清单研究, E-mail:jiyaqin@nankai.edu.cn

作者简介

张伟(1992-), 女, 河北衡水人, 1936506052@qq.com

文章历史

收稿日期:2017-06-29
修订日期:2017-09-21
天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征
张伟 , 姬亚芹 , 李树立 , 王士宝 , 张蕾     
南开大学环境科学与工程学院, 天津 300350
摘要:为研究天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中碳组分特征,丰富道路降尘的成分谱库,于2015年3月22日-5月23日在天津市主干道、次干道、支路、快速路和环线5种道路类型道路两侧采集道路降尘样品,通过再悬浮装置得到PM2.5和PM10的滤膜样品,并用热光碳分析仪测定PM2.5和PM10中OC(有机碳)和EC(元素碳)的百分含量,利用两相关样本非参数检验、OC/EC比值法以及相关分析法,定性分析天津市春季道路降尘PM2.5和PM10的碳组分的特征及其主要来源;利用因子分析法,进一步分析道路降尘PM2.5和PM10的主要来源.结果表明:道路降尘PM2.5w(OC)为10.27%(主干道)~13.94%(快速路)、w(EC)为1.24%(支路)~1.77%(环线),PM10w(OC)为8.48%(主干道)~12.56%(快速路)、w(EC)为1.01%(次干道)~1.59%(快速路),可见快速路中碳组分含量相对较高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关,也可能与其路面保养及保洁状况有关.对于大部分碳组分而言,其在PM2.5中的百分含量均高于PM10;除EC2,其他碳组分在PM2.5和PM10间均无显著性差异.不同道路类型PM2.5和PM10中OC/EC的大小顺序基本相同,与其车质量变化趋势相反.道路降尘中PM2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源,PM10主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.
关键词道路降尘    PM2.5    PM10    碳组分    来源解析    
Characteristics of Carbon Fractions in PM2.5 and PM10 of Road Dust Fall during Spring in Tianjin City
ZHANG Wei , JI Yaqin , LI Shuli , WANG Shibao , ZHANG Lei     
College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China
Abstract: To study the characteristics of carbon fractions in PM2.5 and PM10 of road dust fall and enrich its source profile, road dust fall samples were collected in five types of roads from March 22nd to May 23rd, 2015 in Tianjin City. NK-ZXF was employed to obtain PM2.5 and PM10 samples, and Thermal/Optical Carbon Analyzer (IMPROVE-TOR) was employed to measure the concentrations of the OC and EC in PM2.5 and PM10. The sources of carbonaceous aerosol were investigated by analyzing the characteristics of OC and EC, ratio and correlation method, and statistical method. The sources were further obtained with the factor analysis method. The results showed that the concentrations of OC in the five types of PM2.5 and PM10 of road dust fall were 10.27% (major arterials) -13.94% (expressway), and the concentrations of EC were 1.24% (branch roads) -1.77% (loop line); the concentrations of OC in PM10 were 8.48% (major arterials)-12.56% (expressway), and the concentrations of EC were 1.01% (minor arterials) -1.59% (expressway); the carbon fractions of expressway was more than others, which might relate to its traffic volumes and maintenance of road surface. The percentage of carbon fractions in PM2.5 was higher than those in PM10. There was no significant difference of the same carbon fraction between the two sizes, except EC2. The orders of OC/EC for five types of roads were similar in PM2.5 and PM10, which were opposite to the car weights on the roads. The results showed that the road dust, vehicle exhaust, coal combustion and biomass burning contributed to OC and EC in road dust fall PM2.5, and the road dust, coal combustion and diesel exhaust were the main contributors to OC and EC in PM10 of road dust fall during spring in Tianjin City.
Keywords: road dust fall    PM2.5    PM10    carbon fractions    source apportionment    

近年来,大气颗粒物成为影响我国城市空气质量的首要污染物[1-3]. 《2016年中国环境状况公报》数据显示,2015年全国338个地级以上城市的超标天数中,以PM2.5(细颗粒物)和PM10(可吸入颗粒物)为首要污染物的超标天数分别占总超标天数的66.8%和15.0%.可见,颗粒物已经成为我国大气污染防治的重点[4-5].扬尘作为颗粒物的重要来源之一[6],对于颗粒物的贡献率可达20%左右[7-9].道路扬尘作为城市扬尘的重要组成部分[10],可以通过干湿沉降落在道路周边,形成道路降尘,对道路周边空气质量造成较大影响.因此,道路降尘既可以认为是大气颗粒物的排放源,又可认为是各单一源类(道路扬尘、机动车尾气尘、燃煤尘等)的接受体.目前,国内外已有通过道路降尘开展道路扬尘相关的研究,但是这些研究大都集中在排放清单的研究,较少有关于其组分的研究;此外,国内外有关降尘成分的研究大部分都集中到大气降尘中重金属及微量元素[11-16],很少有关于其碳组分的研究.

碳组分作为道路降尘中重要的组分之一,对人体健康和环境空气质量都造成了严重的影响.陶俊等[17]以成都市碳质气溶胶为研究对象,进行了其污染特征及来源解析的研究;王伟等[18]研究了鞍山市夏季PM2.5中碳组分的污染特征和来源解析;张静等[19]对典型道路路边空气颗粒物中碳组分的污染特征进行了分析,可见颗粒物中碳组分已经成为研究的重点.碳组分构成比较复杂,主要包括EC(元素碳)、OC(有机碳)[20]. OC通常指多环芳烃、酸类、正构烷烃等多种有机化合物,既包括由污染源直接排放的一次有机碳(POC),又包括有机气体在大气中发生光化学反应氧化形成的二次有机碳(SOC)[21],其中有些物质具有致癌致畸作用,对人体健康危害很大,此外,OC还是一种光散射物质. EC则主要来源于生物质或化石燃料的不完全燃烧[22],由污染源直接排放,具有强吸光性,对大气能见度有显著影响,并且对全球温室效应的产生具有一定影响.

该研究利用降尘缸收集天津市主干道、次干道、支路、外环线和快速路5种道路类型的道路降尘样品,通过再悬浮装置将颗粒物采集到石英膜上,分析其碳组分含量,得到PM2.5和PM10的碳组分特征,丰富道路降尘的成分谱库,旨在为道路降尘相关研究提供试验基础和数据支撑.

1 样品采集和处理 1.1 采样时间和地点

根据CJJ 37—2016《城市道路设计规范》,将天津市道路划分为主干道、次干道、支路、环线和快速路5种道路类型.每种道路类型选择2~3条典型道路,每条道路选择1~2个典型路段,一共选择了12个路段(见表 1),采样点分布见图 1.分别在每个路段的道路两侧采样,每侧各采集4个道路降尘样品,即共采集到96个样品.于天津市春季进行采样,采样时间同李树立等[23]的研究,为2015年3月22日—5月23日,采样周期为2个月.

表 1 所选典型道路信息 Table 1 The information for the typical roads

图 1 采样路段及采样点分布 Fig.1 The sampling roads and points
1.2 采样设备和工具

采样设备和工具:圆柱形聚氯乙烯(PVC)材质的降尘缸(内径、外径、高分别为15、16、30 cm),瓷坩埚,搪瓷盘,分析天平,样品袋,毛刷,镊子,研钵,喉箍,套筒,卷尺,手持全球定位系统,泰勒标准筛,南开大学自主研发的NK-ZXF再悬浮采样器.

1.3 样品前处理

将收集到的降尘样品除去树叶、垃圾等杂物,放入干燥器内平衡3 d,然后将其(如含水降尘经阴干后用研钵轻轻研磨)分别通过20目(约750 μm)和200目(约75 μm)的标准筛筛分,将筛下相同道路同一侧的粉末样品进行合并,按照至多1.5 g的样品量送入NK-ZXF再悬浮采样器进样瓶,分别得到PM2.5和PM10的颗粒物滤膜样品各24个;将得到的滤膜样品在恒温恒湿天平室平衡48 h后称重,备用.

1.4 样品分析

碳组分分析采用美国沙漠研究所(DRI)研制的DRI Model 2001A热光碳分析仪[24].由于OC和EC发生氧化的温度不同,故该研究采用IMPROVE (interagency monitoring of protected visual environments)程序升温法对样品进行分析.升温程序分为2个阶段:第1阶段,在无氧纯氦气环境下,分别于140、280、480和580 ℃温度下加热石英膜,得到OC的4种组分(OC1、OC2、OC3、OC4);第2阶段,在含2%氧气的氦气环境下,分别于580、740、840 ℃逐步升温,得到EC的3个组成部分(EC1、EC2、EC3).由于OC在碳化过程中会形成OPC(裂解碳,optical pyrolyzed carbon),根据IMPROVE分析协议将OC定义为OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,将EC定义为EC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.5 质量控制

空白石英滤膜使用前在马弗炉中600 ℃下灼烧3 h,以除去其杂质及残留碳;采样前后分别将石英膜在恒温恒湿的天平室内平衡48 h,以降低湿度、温度对于滤膜称重的影响;每天开始分析样品碳组分之前,用CH4/He标准气体(体积比为1 :19)校准仪器,确保初始和最终的FID信号漂移在±3以内,校准峰面积相对偏差在5%以内,当天样品分析结束后仍用CH4/He标准气体校准仪器.

2 结果与讨论 2.1 不同粒径道路降尘中碳组分的含量水平

采样期间,不同类型道路降尘中碳组分含量如表 2所示.由表 2可知,各道路降尘PM2.5w(OC)为10.27%(主干道)~13.94%(快速路).其中,主干道降尘PM2.5的OC中w(OC1)最高,为1.22%,在次干道中最低,为0.58%;w(OC2)、w(OC3)、w(OC4)和w(OPC)均表现为以快速路中最高,分别为3.18%、5.07%、2.67%和2.02%. w(EC)为1.24%(支路)~1.77%(环线),w(EC1)和w(EC2)则表现为在快速路中最高,分别为2.84%和0.91%;w(EC3)在各道路类型中均较低.

表 2 不同粒径的道路降尘中碳组分的含量水平 Table 2 The concentrations of carbon fractions in road dust fall PM2.5 and PM10

PM10w(OC)为8.48%(主干道)~12.56%(快速路).其中,w(OC1)为0.61%~0.95%,5种道路类型之间相差不大;w(OC2)为1.96%~2.62%,其中主干道、次干道以及环线之间相差不大;w(OC3)和w(OC4)均表现为在快速路中最高,分别为4.81%和2.46%. w(EC)为1.01%(次干道)~1.59%(快速路),主干道、次干道、环线之间相差不大;w(EC1)、w(EC2)和w(OPC)均表现为快速路最高,分别为2.85%、0.76%和2.03%;各道路类型中w(EC3)均较低.可见,道路降尘中w(OC3)、w(OC4)和w(EC1)、w(EC2)以及w(OPC)均在快速路中最高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关,也可能与其路面保养及保洁状况有关.

笔者得到的道路降尘PM10w(OC)与天津市大气PM10w(OC)(6.99%~18.13%)[21]相差不大,高于东营春季大气PM10w(OC)(7.49%~8.87%)[20]w(EC)均稍低(天津市,2.08%~7.08%[21];东营市,2.24%~2.88%[20]);PM2.5w(OC)与天津市及鞍山市[18]大气PM2.5w(OC)(天津市,9.3%~23.7%;鞍山市,11.89%)相差不大,w(EC)均稍低(天津市,3.5%~10.9%;鞍山市,4.79%).可见,道路降尘中w(OC)与大气中相差不大,但w(EC)较低,这可能与大气颗粒物中碳组分受多种因素影响、来源较为复杂有关.

为了研究PM2.5和PM10w(OC)和w(EC)间的差异是否具有统计学意义,运用SPSS 16.0软件对其进行了两相关样本非参数检验,检验结果如表 3所示.由表 3可知,除EC2外,其他碳组分含量在PM2.5和PM10间均无显著性差异.

表 3 不同粒径间两相关样本非参数检验结果 Table 3 The results of nonparametric tests for related samples between the two sizes
2.2 OC与EC的关系

OC/EC对于分析颗粒物的二次来源具有一定的指导意义. Chow等[25]的研究表明,当OC/EC大于2时,表明有二次有机碳存在.由图 2可知,道路降尘PM2.5中的OC/EC为6.65~8.91,其中各道路类型的OC/EC大小关系为支路>次干道>快速路>环线>主干道;PM10中的OC/EC为6.15~10.76,其中各道路类型的OC/EC大小关系为次干道>支路>快速路>环线>主干道.可见,不同道路类型PM2.5和PM10中OC/EC的大小关系基本相同,支路和次干道的OC/EC明显高于其他道路类型,环线和主干道的OC/EC则低于其他道路类型,这与不同道路类型的车质量变化趋势基本相反.这是因为柴油车一般车质量较大,而柴油车是EC的主要来源,从而造成其OC/EC较低.此外,这还可能与不同道路类型行驶的机动车类型有关.

图 2 道路降尘PM2.5和PM10中OC/EC对比 Fig.2 The OC/EC in road dust fall PM2.5 and PM10

研究[26]表明,若w(OC)、w(EC)相关性很好,则说明其存在相似的污染源,利用OC和EC的相关性,可以定性识别颗粒物的来源.利用斯皮尔曼相关分析,分别对道路降尘PM2.5和PM10w(OC)和w(EC)之间的相关性进行计算.结果表明,对于PM2.5而言,P=0.020(<0.05),说明其w(OC)和w(EC)具有显著的相关性,即w(OC)和w(EC)具有相似的一次来源[27];对于PM10而言,P=0.681(>0.05),说明其w(OC)和w(EC)相关性较差,二者来源有一定差别.

2.3 含碳道路降尘的来源解析

研究表明,OC1主要来源于生物质燃烧,OC3、OC4是道路扬尘中丰富的碳组分[28];OPC是大气中水溶性极性化合物的主要成分[29];OC2是燃煤源中丰富的碳组分,EC1是汽车尾气中丰富的碳组分,EC2和EC3主要来源于柴油车尾气[30].因此,根据道路降尘PM2.5和PM10中8种碳组分的含量可以定性判断其主要来源. PM2.5和PM10中8种碳组分的含量见图 3.由图 3可知,对于PM2.5和PM10而言,w(OC3)、w(EC1)、w(OC4)、w(OC2)均较高,表明道路降尘PM2.5和PM10主要来源于道路扬尘、机动车尾气和燃煤,即PM2.5和PM10的道路降尘来源基本相同.

注:箱体中符号从上到下依次表示99%分位数、95%分位数、75%分位数、中位值、25%分位数、5%分位数、1%分位数,▫表示平均值. 图 3 PM2.5和PM10中8种碳组分的含量水平 Fig.3 The concentration of eight carbon fractions in PM2.5 and PM10

为了对PM2.5和PM10的来源进行进一步的分析,运用SPSS 16.0软件分别对8种碳组分进行因子分析,结果见表 4.

表 4 不同粒径中碳组分因子分析结果 Table 4 The results of factor analysis based on different carbonaceous fractions in PM2.5 and PM10

表 4可知,PM2.5中3个因子解释了碳组分含量95.13%的变化.其中,因子1与EC1和OC4有很好的关联,因此认为因子1表征道路扬尘和汽油车尾气的混合源;因子2与OC2和OC1有很好的关联,因此认为因子2表征生物质燃烧和燃煤的混合源;因子3与EC3有很好的关联,因此认为因子3表征柴油车尾气源.可见,道路降尘PM2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源. PM10中3个因子解释了89.86%的变化.其中,因子1与OC4有较好的关联,因此认为因子1表征道路扬尘源;因子2与OC2具有较好的关联,因此认为因子2表征燃煤源;因子3与EC3有很好的关联,因此认为因子3表征柴油车尾气源.由此可见,道路降尘中PM10主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.因此,天津市春季道路降尘中碳组分主要受道路扬尘、机动车尾气尘、燃煤和生物质燃烧等污染源的影响.

3 结论

a) 采样期间,道路降尘PM2.5w(OC)为10.27%~13.94%,w(EC)为1.24%~1.77%;PM10w(OC)为8.48%~12.56%,w(EC)为1.01%~1.59%.道路降尘中OC3、OC4和EC1、EC2以及OPC的百分含量均为在快速路中最高,这可能与其车流量较大,导致道路扬尘和机动车尾气排放量较大有关.

b) 除支路以外,其余所有道路类型的道路降尘PM2.5w(OC)和w(EC)均高于PM10,这说明含碳物质主要集中在细颗粒物上.两种粒径中w(OC)和w(EC)间的差异均无统计学意义.

c) 道路降尘PM2.5中的OC/EC为6.65~8.91,其中各道路类型的OC/EC大小关系为支路>次干道>快速路>环线>主干道;PM10中的OC/EC为6.15~10.76,其中各道路类型的OC/EC大小关系为次干道>支路>快速路>环线>主干道,与车质量大小变化趋势相反.

d) 道路降尘中PM2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气、生物质燃烧以及燃煤源的混合源.道路降尘中PM10主要受道路扬尘、燃煤和柴油车尾气等污染源的影响.研究结果丰富了道路降尘的成分谱库,定性地识别了其主要来源,为道路降尘相关研究及管理提供了试验基础和数据支撑.

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