环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (2): 397-408  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2017.03.76

引用本文  

郑伟, 于仙. 燃用生物柴油对采用CRPT技术的柴油机微粒粒子数浓度和PAHs排放的影响[J]. 环境科学研究, 2018, 31(2): 397-408.
ZHENG Wei, YU Xian. Effect of Particle Emission of Diesel Using Biodiesel and the Continuous Regeneration Particulate Traps System[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(2): 397-408.

基金项目

国家自然科学基金项目(No.51366006);福建省自然科学基金项目(No.2015J01223);福建省高校新世纪优秀人才支持计划项目(No.闽教科[2015]54号)
Supported by National Natural Science Foundation of China(No.51366006); Natural Science Foundation of Fujian Provincial of China(No.2015J01223); Fujian Provincial New Century Excellent Talent Support Program Project, China(No.〔2015〕54)

责任作者

作者简介

郑伟(1979-), 男, 山东泰安人, 副教授, 博士, 主要从事内燃机工作过程及排放控制研究, andyzeen@163.com

文章历史

收稿日期:2017-09-20
修订日期:2017-10-31
燃用生物柴油对采用CRPT技术的柴油机微粒粒子数浓度和PAHs排放的影响
郑伟 , 于仙     
厦门大学嘉庚学院, 福建 漳州 363105
摘要:微粒和PAHs是柴油机排放污染物的重要组成部分,为揭示燃用生物柴油(biodiesel,下称BD)与采用CRPT(连续再生微粒捕集系统,continuous regeneration particulate traps system)技术后对柴油机排放中微粒粒子数浓度和PAHs组分质量的影响规律,利用内燃机综合测试台架对3台排量不同的柴油机进行微粒以及PAHs测试,研究不同微粒粒径对应的粒子数浓度变化规律以及PAHs各组分的质量变化规律.结果表明:①燃用BD对柴油机微粒排放中的聚集态粒子数浓度和总质量影响较大,对核态粒子数浓度影响不大,其中,聚集态粒子总质量降幅最大可达97.04%,粒子数浓度最大降幅从109 m-3降至106 m-3,而核态粒子数浓度变化不大,但粒子数比例有明显的上升,最大升幅为51.50%.②燃用BD对微粒排放中不同粒径粒子数浓度的影响导致CRPT技术条件下微粒质量捕集效率下降,最大降幅达21.10%.③PAHs总质量排放有明显下降,3台柴油机最大降幅分别为92.95%、91.78%和92.70%.但各组分呈现变化不一致现象,类似于二苯并蒽等部分组分质量下降幅度均达到100%,而和苯并蒽的质量均不降反升,其中的质量占燃用BD30后的多环芳香烃质量的50%左右.研究显示,采用"BD+CRPT"技术,柴油机微粒排放控制焦点应集中在核态微粒,PAHs排放的控制还应侧重于考虑和苯并蒽.
关键词CRPT(连续再生微粒捕集系统)    生物柴油    核态微粒    聚集态微粒    PAHs    
Effect of Particle Emission of Diesel Using Biodiesel and the Continuous Regeneration Particulate Traps System
ZHENG Wei , YU Xian     
Tan Kah KEE College, Xiamen University, Zhangzhou 363105, China
Abstract: The PM and polycyclic aromatic hydrocarbons emissions from diesel can make pollutions for air condition. In order to know the universal law of particle number concentration and the quality of each component of polycyclic aromatic hydrocarbons using biodiesel (BD) and continuous regeneration particulate traps system, we studied particle number concentration and polycyclic aromatic hydrocarbons component quality change law for three different displacement diesel using comprehensive test bench for internal combustion engine. The results showed that:(1) Burning BD, making big impact to particle number concentration and the total mass of aggregated particles, but was just reversed to nuclear particles. Particles total mass decline range of aggregated particles was 97.04% and the particle number concentration was from 109 m-3 to 106 m-3. However, nuclear particle number concentration was not changed much, and particle number ratio increased by 51.50% maximally. (2) Burning BD, because of impacting on particle number concentration of different particles made particle trapping efficiency of CRPT for declined for its maximum proportion of 21.10%; (3) The total mass of polycyclic aromatic hydrocarbons was obvious reduced by 92.95%, 91.78%, 92.70%. The quality of each component of polycyclic aromatic hydrocarbons had different variation trend, the 2-dimethylbenz (a) anthracene quality was completely disappear for three diesels, but the quality of chrysene and benzanthracene was risen not fall, especially chrysene, after burning BD30, its mass was about 50% of the total mass. In conclusion, 'BD+CRPT' technical scheme and the emissions should focus on nuclear particles and chrysene and benzanthracene of polycyclic aromatic hydrocarbons.
Keywords: continuous regeneration particulate trap (CRPT)    biodiesel    nuclear particles    aggregated particles    polycyclic aromatic hydrocarbons    

柴油机具有低油耗、高动力、高可靠性等优点,是机械工程行业重要的动力源机械,但其排放的尾气中含有大量的微粒,排放量约为汽油机的30~80倍,是大气污染的一个重要污染源[1-3].柴油机尾气中的微粒由不可溶碳粒(IDF)、未燃液体碳氢化合物(SOF)和硫酸盐等组成,粒径主要在0.01~2 μm范围内,质量轻,能长期悬浮在大气中,容易被人体吸入并沉积在肺泡中,对人体健康造成极大的危害.同时,柴油机排放的PAHs(多环芳香烃)具有较强的致癌性,并且其本身不仅可吸附在微粒上,也能散发到空气中造成污染或通过沉降、降水冲洗等作用污染土壤和水源.在环境问题日益突出的今天,如何更加针对性地降低柴油机微粒以及PAHs排放成为柴油机发展和大气环境质量控制的重要议题.生物柴油因其含氧量高,含硫量低等优点,被广泛应用到降低柴油机排放微粒的研究中[4-6];将微粒氧化催化器与传统微粒捕集器组合为CRPT(连续再生微粒捕集系统),其能够实现在较大排放温度范围下的高效微粒捕集效率[7-9].

目前,将CRPT技术匹配到柴油机上实现更好的排放控制成为研究热点.刘宏威等[10-12]在一台高压共轨柴油机上采用CRPT技术开展了降低微粒排放的试验研究,结果表明,CRPT技术能在较大的排放温度范围内实现微粒排放总质量的下降,这与WANG等[13-15]研究结论类似;Yilmaz等[16-19]则通过理论计算与计算机仿真相结合的方式,说明了CRPT技术在降低柴油机聚集态微粒排放上的优势;但常英杰[20-27]则通过一系列试验结果说明了在控制柴油机超细粒径的微粒排放上存在难点. BERMUDEZ等[27-30]则通过激光诱导法测试缸内微粒形成过程,解释了不同粒径形态的产生机理.但关于燃用不同标号生物柴油以及采用CRPT技术研究柴油机不同粒径的微粒粒子数浓度变化规律以及对PAHs具体组分质量的影响研究,目前还鲜见报道.

为此,该研究利用内燃机综合测试台架、固态微粒粒径分析系统、相态分离式PAHs污染物测试及分析系统,针对0.92、3.30和6.75 L 3款不同排量的柴油机,燃用不同标号的生物柴油且匹配相应的CRPT技术后(下同“BD+CRPT”),研究柴油机微粒排放中不同粒径的粒子数浓度以及PAHs各组分质量的变化规律,旨在为后续更加针对性地降低柴油机微粒和PAHs提供科学依据.

1 试验系统与方法 1.1 试验系统介绍

图 1(a)(b)分别为柴油机微粒排放测试结构示意图以及内燃机综合测试台架现场图.试验中柴油机均为自然吸气式,并且燃油供油泵均为电控单体泵,具体技术参数见表 1.微粒粒径测试采用内燃机排气管串联测试法[31],PAHs测试采用相态分离测试法[32],生物柴油技术参数见表 2,排放测试设备技术参数详见表 3表 4所示,PAHs测试设备均安装于CRPT系统之后. 图 1(a)中所用柴油机为莱柴动力LC1100SY(排量为0.92 L),中国常柴4G33TC(排量为3.30 L),玉柴YC6J200-46-Ⅲ(排量为6.75 L).所用测功机为湖南湘仪测控仪器有限公司的CAC-56型电涡流测功机,所用空气流量计为美国艾里卡特科技有限公司的Whisper低压损质量流量计,所用废气分析仪为博世汽车服务技术(苏州)有限公司的BEA 060型综合性尾气分析仪.

图 1 柴油机台架测试系统 Fig.1 Diesel engine platform test system

表 1 柴油机技术参数 Table 1 Technical parameters of diesel engine for testing

表 2 生物燃料理化特性 Table 2 Biological fuel physical and chemical properties

表 3 CRPT技术参数 Table 3 Technical parameters of continuous regeneration particulate trap system

表 4 PAHs测试设备技术参数 Table 4 Technical parameters of PAHs test equipment

该研究采用了第三代生物柴油生产工艺合成的生物柴油,其标号遵循“体积比”分类法,即按照柴油与生物油体积比为70:30、80:20、90:10和100:0的比例配置混合,分别标记为BD30、BD20、BD10和BD0. 表 2列举了生物燃料的理化特性.

该研究所采用的CRPT由微粒捕集器和微粒氧化催化器组合而成,其工作原理是依托催化器内贵金属催化剂的催化作用产生的O原子与被捕捉到的C原子反应,形成CO2,因此该方法具有装置简单,不需耗费外加能量且耐受排温高等优点.为保证试验的统一性,3款发动机全部采用同品牌同系列的CRPT系统及其同品牌的微粒粒径分析仪,表 3列举了所采用CRPT系统的技术参数.

1.2 试验方案说明

PAHs测试采用气、固液相态分离法,PAHs测试结构如图 2所示,表 4列举了PAHs测试设备技术参数.鉴于PAHs测试设备受到介质温度不能过高的限制,该研究选取了1 600 r/min、80%负荷作为该试验方案下的测试工况.

图 2 PAHs的采样示意图 Fig.2 Sampling schematic diagram of polycyclic aromatic hydrocarbons
2 结果与讨论 2.1 燃用不同燃料下的微粒粒子数浓度变化规律

图 34分别表示3种排量的柴油机运行在1 400、2 200 r/min,50%负荷工况时,燃用不同标号的生物柴油后,其微粒排放中粒子数浓度随粒径的变化规律,两图共同表现出“类弯月牙”状走势,即不管燃用哪种燃料,微粒粒径整体范围均集中在5~500 nm.随着生物柴油标号的提升,粒径大于50 nm后,粒子数浓度均表现出下降趋势,尤其是燃用BD30后,200~350 nm粒径处,粒子数浓度相比燃用BD0时有明显的下降.同时,两图也表现出当粒径小于50 nm时,即微粒呈现核态粒径化后,无论燃用何种标号的生物柴油,粒子数浓度区分度均不明显.通过对比图 3(c)中聚集态粒子和核态粒子的粒子数浓度可知,随着生物柴油标号的提升,核态粒子粒子数浓度的差距均保持在5%范围内,而聚集态粒子粒子数浓度差距在300~350 nm处达到了最大值,约为42.30%;通过对比图 4(a)可知,同样在300~350 nm处,聚集态粒子数浓度差距达到了该图中的最大值,约为41.64%.通过整体对比图 3图 4可知,燃用生物柴油后,柴油机微粒中的聚集态粒子数浓度下降幅度最大为43.18%.这说明燃用生物柴油后,对于柴油机排放中的核态粒子数浓度影响不大,但可以有效降低聚集态粒子粒子数浓度.

图 3 1 400 r/min、50%负荷时粒径与燃油种类之间的关系 Fig.3 Relationship between particle size and fuel type at 1400 r/min speed and 50% load

图 4 2 200 r/min、50%负荷时粒径与燃油种类之间的关系 Fig.4 Relationship between particle size and fuel type at 2200 r/min speed and 50% load

解释上述现象,需要细分为微粒处于核态粒径还是聚集态粒径.对于微粒处于核态粒径时,燃用不同燃料对柴油机微粒粒子数浓度影响不大的原因在于,一方面生物柴油本身含硫量较低,对于属于硫酸盐组成的核态粒子的影响不大[33-36],另一方面,生物柴油对缸内有机物的吸附或凝聚能力影响有限,而这部分也同样是核态粒子形成的原因之一.因此,最终导致燃用生物柴油对柴油机核态微粒影响不大.聚集态微粒则多数是由不完全燃烧的碳颗粒或燃烧中间产物组成[37],生物柴油中的氧含量高促使缸内缺氧环境得到了一定程度的改善,进而抑制了聚集态微利排放物的产生.

2.2 微粒粒子数浓度随工况的变化规律

为了更好的说明生物柴油对不同粒径的微粒粒子数浓度的影响,该研究进一步探讨了不同排量的柴油机燃用多种标号的生物柴油后,核态微粒粒子数占总粒子数比例随柴油机工况的变化趋势(见图 5~7).该研究选取的柴油机测试工况分别为1 000、1 600、2 000和2 200 r/min 4个转速下的负荷特性工况.通过对比图 5~7中可以看出,燃用生物柴油均造成柴油机微粒排放中核态粒子数比例有明显的升高,如0.92 L柴油机运行在2 000 r/min、100%负荷时,燃用BD30相比BD0,比例值从78.02%上升为92.15%;3.30 L柴油机运行在1 600 r/min、80%负荷时,该值从75.14%上升到91.08%;6.75 L柴油机运行在1 000 r/min、100%负荷60.22%上升到90.05%.燃用生物柴油,3台柴油机微粒排放中的核态粒子数比例升幅最大值分别为50.20%,51.50%和49.53%.

图 5 柴油机排量为0.92 L时,核态粒子数占总粒子数比例随柴油机负荷的影响 Fig.5 The displacement of diesel engine is 0.92 L, proportion for influence of nuclear particles number in total particles number with the change of diesel engine load

图 6 柴油机排量为3.30 L时,核态粒子数占总粒子数比例随柴油机负荷的影响 Fig.6 The displacement of diesel engine is 3.30 L, proportion for influence of nuclear particles number in total particles number with the change of diesel engine load

图 7 柴油机排量为6.75 L时,核态粒子数占总粒子数比例随柴油机负荷的影响 Fig.7 The displacement of diesel engine is 6.75 L, proportion for influence of nuclear particles number in total particles number with the change of diesel engine load

通过图 3~7的试验结果表明采用“BD+CRPT”技术方案,最终对聚集态微粒粒子数浓度有了较大的降低,为更加直观地表述出对聚集态粒子排放的影响,表 5列举了3种柴油机在4种工况下聚集态粒子总质量的变化.根据表 5可知,虽然不同排量的柴油机采用“BD+CRPT”技术对聚集态颗粒物排放质量的影响幅度不同,但整体上都显示出大幅下降的趋势,且最大下降幅度分别为97.04%,94.60%和88.13%.

表 5 “BD+CRPT”技术方案下对聚集态微粒总质量的影响 Table 5 Effect of the system of biodiesel and continuous regeneration particle trap on the total mass of aggregated particles (running time was 20 min)

进而,该研究还通过测定柴油机运行在外特性工况下的微粒粒子数浓度,以进一步说明燃用不同标号生物柴油对两种形态的微粒粒子数浓度的不同影响规律.该研究选取了具有代表性的3.30 L排量柴油机的测试数据予以说明.由图 8可见,柴油机不管燃用何种标号的生物柴油,均表现出核态和聚集态两个峰值式(即双峰特性)的数值特征,但同时也表现出随着生物柴油标号的提升,聚集态粒子数浓度有较大幅度的下降.对比图 8(a)(b)可知,2 200 r/min工况处,当粒子粒径为830 nm时,燃用BD10相比燃用BD0时粒子数浓度从109 m-3下降到108 m-3;对比图 8(a)(d)可知,2 200 r/min工况处,当粒子粒径为830 nm时,燃用BD30相比燃用BD0时粒子数浓度从109 m-3降至约106 m-3,达到了测试工况下聚集态粒子粒子数浓度的最大降幅.

转速/(r/min):1—1 000;2—1 200;3—1 400;4—1 600;5—1 800;6—2 000;7—2 200. 图 8 粒子浓度随柴油机外特性的变化趋势 Fig.8 Change trend of particle concentration with the external characteristics of diesel
2.3 微粒捕集器效率变化规律

根据上文分析,柴油机燃用生物柴油后的核态和聚集态粒子数浓度比例属于变值,而微粒捕集装置不变,因此势必会影响到微粒捕集器的捕集状态.为此,该研究采用微粒质量法定义捕集器的捕集效率,并选取了转速为1 000、1 600、2 000和2 200 r/min下的负荷特性工况点,进行燃用不同标号生物柴油时捕集器捕集效率的对比.由于试验结果表明3种排量下的捕集器效率燃用不同标号生物柴油后的变化规律一致,因此特选取具有代表性的3.30 L排量柴油机的试验数据进行说明. 图 9为3.30 L排量柴油机不同工况下连续再生微粒捕集装置质量捕集效率的变化趋势.根据图 9(a)所示,1 000 r/min、20%负荷下,燃用BD0,柴油机捕集器效率值是93.1%,而燃用BD20和BD30时,该值则分别降至80.52%和78.81%.根据图 9(d)所示,2 200 r/min、80%负荷下,燃用BD0,柴油机捕集效率值是95.10%,燃用BD30后,该值下降为75.03%.纵观图 9,微粒捕集器整体效率最大降幅为21.10%. 图 9所表示的规律性无一不说明了柴油机采用“BD+CRPT”技术都造成了CRPT微粒捕集质量效率的下降.产生这种现象的原因可以从两个方面解释:①燃用生物柴油后,柴油机本身核态粒子排放数浓度在上升,聚集态粒子数浓度在降低,相比燃用传统柴油,本身微粒排放的总质量在下降,使得捕集器前后微粒质量差距变小,因此降低了捕集器的效率;②微粒再生系统中所存在的NO2,氧化性较强,使得排放中的SO2被氧化成SO3,并形成硫酸盐,使得聚集态微粒朝核态微粒模式转变,也同样造成了前后质量差距的变小.

图 9 不同工况下连续再生微粒捕集器效率对比 Fig.9 Comparison of efficiency of continuous regeneration particle trap under different conditions
2.4 PAHs测试对比

鉴于PAHs属于复杂的混合物,将研究着眼到其具体组分的质量变化上有重要意义,因此该研究进一步开展了采用“BD+CRPT”技术后对PAHs总排放质量以及重要组分质量影响规律的研究. 表 6为采用“BD+CRPT”技术后,柴油机PAHs总质量以及19种主要组分的质量变化规律.首先,3种柴油机在燃用不同标号的生物柴油后,均表现出了PAHs总质量的下降,如0.92 L排量柴油机,燃用BD0时PAHs总质量为717.9 ng,而燃用BD30后,则降至50.62 ng;排量为6.75 L的柴油机,燃用BD0时PAHs总质量为1 752.16 ng,而燃用BD30后,该值为127.86 ng. 3种排量下,燃用BD30相比燃用BD0,PAHs总质量下降率分别为92.95%,91.78%,92.70%.其次,具体组分的质量变化呈现不同规律的现象,一方面,类似于苊烯、苊、芴、菲、二苯并芘等诸多组分在燃用BD30后都几乎出现了相比原机约100%的下降.也正是由于该类组分的大幅下降才促使了PAHs整体质量的大幅下降.另一方面,和苯并蒽呈现不降反升的效果,如0.92、6.75 L柴油机燃用BD30后,和苯并蒽的排放质量分别从燃用BD0的5.54、2.27 ng上升到24.4、7.09 ng,几乎占据燃用BD30后PAHs排放总质量的一半.燃用BD30后,3种排量柴油机的质量占PAHs总排放质量的48.21%,53.70%和52.76%.

表 6 不同燃料下PAHs 19种排放物质量对比 Table 6 Comparison of polycyclic aromatic hydrocarbons emission with different fuels

PAHs组分总质量以及部分组分质量大幅下降的原因在于,其本身是一种典型的不稳定产物,燃用生物柴油增加缸内氧浓度条件下,有利于其某些组分的氧化,从而降低了其质量.虽然该研究所采用的测试设备无法直接说明“BD+CRPT”技术为何让和苯并蒽产生不降反升的效果,但至少从数据变化趋势中为下一步PAHs排放的针对性控制技术的发展指出了和苯并蒽是两种值得注意的组分.

3 结论

a) 燃用不同标号的生物柴油对3台柴油机核态粒径微粒粒子数浓度影响幅度均保持在5%范围内,而对于聚集态粒子数浓度的差距最大值达到了43.18%,聚集态粒子总质量降幅分别为97.04%,94.60%和88.13%.燃用生物柴油后,3台柴油机4种转速下的负荷特性试验显示,微粒排放中的核态粒子数比例明显升高,随着生物柴油标号提升,这种趋势更加明显,其比例升幅最大值分别为50.20%,51.50%和49.53%.

b) 采用“BD+CRPT”技术,3种排量下的柴油机外特性工况下的微粒排放均表现出核态和聚集态“双峰特性”,随着生物柴油标号的提升,对聚集态粒子数浓度的影响大于对核态粒子数浓度的影响.以3.30 L排量柴油机为例,燃用BD30相比BD0,聚集态粒子数浓度在外特性工况下最大下降范围为由109 m-3下降到106m-3.这种对待聚集态粒子和核态粒子影响不同的现象,导致了CRPT系统微粒质量捕集效率的下降,最大降幅达到了21.10%.

c) 柴油机采用“BD+CRPT”技术,可有效降低PAHs排放总质量,3种排量柴油机对应的测试工况下,降幅分别达到了92.95%、91.78%和92.70%.但具体组分质量变化呈现不一致现象,类似于苊烯、苊、芴、菲、二苯并芘等诸多组分在燃用BD30后都呈现了接近于100%的下降,而和苯并蒽则呈现不降反升现象,且的质量占据3种排量柴油机的PAHs排放总质量的48.21%、53.70%和52.76%.该结果说明燃用生物柴油后,寻找降低PAHs中的排放质量的方法有着重要意义.

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