环境科学研究  2018, Vol. 31 Issue (8): 1366-1372  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2018.05.09

引用本文  

周盼, 秦伟, 郭硕, 等. 石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素污染特征及来源[J]. 环境科学研究, 2018, 31(8): 1366-1372.
ZHOU Pan, QIN Wei, GUO Shuo, et al. Pollution Characteristics and Source Analysis of Metal Elements in PM2.5 of Paved Road Dust in Shijiazhuang City during Winter[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(8): 1366-1372.

基金项目

国家环保部环保公益性科研专项(No.201409004);河北省自然基金项目(No.D2015208162);国家自然基金项目(No.41471027)
Supported by Ministry of Environmental Protection Environmental Public Welfare Projects, China (No.201409004); Natural Science Foundation of Hebei Province, China(No.D2015208162); National Natural Science Foundation of China (No.41471027)

责任作者

肖捷颖(1970-), 女, 河北涿州人, 教授, 博士, 主要从事环境科学与遥感应用研究, jyxiao2014@126.com.

作者简介

周盼(1994-), 女, 河北晋州人, 15731118481@163.com

文章历史

收稿日期:2017-08-27
修订日期:2018-04-16
石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素污染特征及来源
周盼1 , 秦伟1 , 郭硕1 , 安塞1 , 肖捷颖1 , 刘娟2 , 姬亚芹3     
1. 河北科技大学环境科学与工程学院, 河北 石家庄 050018;
2. 河北兴襄环保科技有限公司, 河北 邢台 054000;
3. 南开大学环境科学与工程学院, 天津 300071
摘要:为研究石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素污染特征及来源,利用移动式采样法收集石家庄市不同类型铺装道路积尘,使用ICP-MS和ICP-OES分析测定PM2.5中Cr、Zn、Mn、Cu、Pb、Ni、Sn、As、Sb、Co、Mo、Cd、Al、Mg、Ca、Fe共16种元素的质量分数.结果表明:石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素质量分数之和依次为支路>快速路>主干道>次干道,与车流量、车辆类型、道路类型等影响因素有关,w(Mg)、w(Ca)、w(Cr)、w(Cu)、w(Ni)、w(Zn)、w(Pb)、w(Sn)、w(Sb)、w(Mo)、w(Cd)的平均值均高于当地土壤背景值,是背景值的1.2~40.5倍,其中Cr、Zn、Cu、Pb、Sn、Sb、Mo、Cd等元素中,除Pb的富集因子(9.38)接近10外,其他均高于10,来源于人为污染.Igeo(地累积指数)评价结果显示,Cr、Sn(Igeo为4~5)达到强-极强污染水平;Cd、Cu(Igeo为3~4)达到强污染水平;Sb、Mo、Zn(Igeo为2~3)为中-强污染水平,Pb(Igeo为1~2)为中污染水平.多元统计分析结果表明,石家庄市冬季道路积尘中金属元素来源可分为四大类:As、Mo、Zn、Cd、Ni、Pb主要来自机动车和大气中的燃煤沉降;Mn、Co、Sb来自于自然来源、机动车尾气的排放和焊接材料及轴承的磨损;Cr、Cu、Sn主要来自于工业排放的沉降和机动车刹车片磨损;Al、Ca、Mg、Fe主要来自绿化带或机动车携带的土壤尘.研究显示,石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素污染严重,主要来源于交通排放.
关键词道路积尘    PM2.5    金属元素    污染水平    
Pollution Characteristics and Source Analysis of Metal Elements in PM2.5 of Paved Road Dust in Shijiazhuang City during Winter
ZHOU Pan1 , QIN Wei1 , GUO Shuo1 , AN Sai1 , XIAO Jieying1 , LIU Juan2 , JI Yaqin3     
1. School of Environmental Science and Engineering, Hebei University of Science and Technology, Shijiazhuang 050018, China;
2. Hebei Xingxiang Environmental Protection Technology Co. Ltd., Xingtai 054000, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China
Abstract: In order to study the pollution characteristics and sources of metal elements in PM2.5 of road dust in Shijiazhuang City in winter, dust samples were collected from different types of paved roads by mobile sampling method. We measured the contents of 16 metal elements in PM2.5 including Al, Mg, Ca, Fe, Cr, Zn, Mn, Cu, Pb, Ni, Sn, As, Sb, Co, Mo and Cd by using ICP-MS and ICP-OES instruments. The results revealed that the sequence of the sum of mass fraction in PM2.5 from different types of roads is branch way > expressway > main road > the secondary trunk road. This indicated that the contents of metal elements in PM2.5 are mainly influenced by traffic flow, vehicle type, road type and other factors. The average contents of Mg, Ca, Cr, Cu, Ni, Zn, Pb, Sn, Sb, Mo and Cd are higher than those of local soil background value with being 1.2-40.5 times of the background values. The abundant degree of Zn, Cu, Pb, Sn, Sb, Mo, Cr and Cd are more serious than that of other elements. Except for the enrichment factor of Pb is 9.38, all others are higher than 10, which is caused by man-made pollution. The Geo-accumulation indices analysis showed that Cr, Sn (Igeo:4-5) reached an extremely high pollution level; Cd and Cu (Igeo:3-4) achieved a high pollution level; Sb, Mo, Zn (Igeo:2-3) achieved a medium-strong pollution level; Pb (Igeo:1-2) reached a moderate pollution level. Multivariate statistical analysis results showed that the source of these elements could be stemmed from four categories:As, Mo, Zn, Cd, Ni and Pb mainly came from vehicle emission and deposition of airborne dust with coal combustion; Mn, Co, Sb were mainly from natural sources, vehicle exhaust emissions, wear of welding materials and bearings; Cr, Cu and Sn sourced from deposition of industrial emissions and wear of vehicle brake pads; Al, Ca, Mg, and Fe were mainly from nature soil at road sides and discarding and littering from vehicles. In conclusion, metal elements pollution in PM2.5 is mainly caused by traffic emissions in Shijiazhuang City.
Keywords: road dust    PM2.5    metal elements    pollution level    

城市道路扬尘是大气环境的重要污染源之一,在形成和移动过程中不断吸纳机动车尾气和非尾气污染物(机动车磨损产生),也受到城市建设、供热供电以及工业生产等排放的影响[1-3].道路尘中的元素来自周边土壤、道路铺装材料、机动车(润滑剂的使用、尾气排放和轮胎、刹车、车体自身的老化磨损)、大气沉降、垃圾燃烧、工业排放等[4-5].其中金属元素(部分有毒有害)因其难降解性和持久性,在城市道路中的累积具有环境污染危害[6].目前针对城市道路尘中金属元素溯源的研究很多,一些研究者[7-13]使用相关分析、主成分分析、聚类分析等多元统计方法对道路尘中的金属元素来源进行识别比较得知, 人为因素是道路尘主要来源;唐艳荣等[10]使用CMB模型对主干道扬尘组分进行来源解析得出,土壤风沙尘、建筑尘和渣土尘是道路扬尘的主要供应者;秦泽敏等[9]使用地累积指数法和潜在生态危害指数法对城区道路尘中重金属污染现状及风险评价探究.但针对道路尘PM2.5中的金属来源的研究并不多见,该研究采集石家庄市冬季铺装道路积尘样品,分析其中PM2.5的金属元素组分含量,完善了道路尘成分谱库,对其进行多元统计分析和地累积指数评价并探讨金属元素来源,以期为制订切实可行的控制大气污染及改善区域空气质量的对策提供科学依据和数据支撑.

1 材料与方法 1.1 样品采集

依据CJJ 37—2012《城市道路工程设计规范》[14],在石家庄市选取快速路、主干道、次干道和支路4种类型道路各两条(见图 1),用真空吸尘器(旋风卧式G1007多级真空吸尘器)等距离匀速(5 km/h)吸扫道路路面积尘,每条车道采集4个样品,共160个样品,装入事先编号的信封中密封保存.时间为2015年1月,采样前3 d无雨雪,确保路面干燥,风力不大于3级.

图 1 采样道路示意 Fig.1 Sampling roads distribution
1.2 样品处理

样品去杂质后在105 ℃下烘干,干燥器中平衡3 d,使用200目(约75 μm)泰勒标准筛筛分.空白聚丙烯纤维滤膜放入恒温恒湿箱中平衡72 h,用精度为0.01 mg的电子天平称量2次取平均值,误差不大于0.05 mg,筛下样品使用NK-ZXF再悬浮采样器[15-16](南开大学自主研发)再悬浮到膜上,得到附着PM2.5的滤膜,再次平衡、称量,用差值法计算滤膜上样品净质量.

用HNO3-HClO4高温密闭酸性消解法处理滤膜样品,冷却定容制备成样品溶液.使用美国Agilent 7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析测定Cr、Zn、Mn、Cu、Pb、Ni、Sn、As、Sb、Co、Mo和Cd等12种元素的质量分数;使用电感耦合等离子光谱法(ICP-OES)分析Al、Mg、Ca、Fe等4种元素的质量分数.

1.3 质量控制

测量(在河北省地矿中心实验室进行)过程中,所测元素的相对误差和相对标准偏差均在5%以内,满足分析方法要求.每测定10个样品,进行1次标准样品分析,回收率在80%~120%范围内;1次重复样品分析,相对误差低于20%;1次方法空白样品分析和现场空白样品分析,检测值低于检出限的2倍,所有检测结果均满足质控要求.

1.4 统计方法

用富集因子法和地累积指数法对尘样中元素进行来源分析和污染程度评价,利用统计学软件SPSS 16.0,对所得尘样元素质量分数进行相关性分析和聚类分析追溯来源.

1.4.1 富集因子法

富集因子常被用来研究颗粒物中元素的富集程度,定性探讨来源.富集因子大于10时认为来源于人为污染;近似于1时认为来源于地壳[17].元素i的富集因子(Ki)定义为

$ {K_i} = \left( {{C_i}/{C_{\rm{n}}}} \right)/\left( {{B_i}/{B_{\rm{n}}}} \right) $ (1)

式中:Ci为样品中元素i的质量分数,μg/g;Bi为背景中元素i的质量分数,μg/g;Cn为样品中选定的参比元素的质量分数,μg/g;Bn为背景元素中参比元素的质量分数,μg/g.参比元素一般选择地壳中含量丰富、存在于各种颗粒物样品中的元素,常用的有Al、Fe、Ti及Mn等[18].该研究选择A1作为参比元素,背景元素取河北省A层土壤背景值.

1.4.2 地累积指数法

地累积指数法由Müller[19]提出,已成为当前元素污染评价应用最广的方法之一.

$ {I_{{\rm{geo}}}} = {\log _2}\left( {{C_i}/n{B_i}} \right) $ (2)

式中,n为常数,用于校正由于自然成岩作用引起的地球背景值变化,通常n取1.5. Igeo的分级情况:< 0为无污染; 0~1为无-中污染水平; >1~2为中污染水平; >2~3为中-强污染水平; >3~4为强污染水平; >4~ 5为强-极强污染水平; >5为极强污染水平[20].

2 结果与讨论 2.1 元素质量分数分布特征

不同类型道路积尘PM2.5样品中金属元素质量分数之和见图 2.由图 2可见,道路积尘PM2.5中元素质量分数之和依次为支路>快速路>主干道>次干道,与各类型道路车辆类型、车流量规律(见图 3,快速路>主干道>次干道>支路)大体一致,只有支路因受周围环境和行人及各种非机动车的影响而差距很大.

图 2 不同类型道路积尘PM2.5中元素质量分数之和 Fig.2 Sum of elements percentage in road dust PM2.5 from different types of roads

图 3 不同类型道路的平均车流量 Fig.3 Average traffic flow from different types of roads

道路积尘PM2.5样品中金属元素质量分数和各元素平均富集因子如表 1所示,其中w(Al)最高,w(Ca)、w(Fe)、w(Mg)依次降低,但均大于10 000 μg/g,其次是w(Cr),位于2 000~3 000 μg/g之间,其他均在1 000 μg/g以下. Al、Mg、Mn、Co的平均富集因子小于或等于1,其质量分数与土壤背景值相近,来源于地壳;Fe、As平均富集因子处于1~2之间,质量分数略高于土壤背景值;Ca、Ni的平均富集因子在2~4之间;Cr、Zn、Cu、Pb、Sn、Sb、Mo、Cd等元素,除Pb的富集因子为9.38(接近10)外,其他均高于10,受人为污染.

表 1 石家庄市冬季道路积尘PM2.5金属元素质量分数和富集因子 Table 1 Mass fraction and enrichment factor of metal elements from road dust PM2.5 in Shijiazhuang City in winter

同全国土壤元素背景值、河北省土壤元素背景值和国内其他城市道路尘中金属元素质量分数的比较(见表 2)发现:石家庄市道路积尘PM2.5w(Al)、w(Fe)低于元素背景值和北京市元素质量分数,高于上海市和西安市;w(Mg)低于北京市和西安市,是河北省元素背景值的1.2倍,且高于上海市;w(Ca)低于北京市、上海市和西安市,是河北省元素背景值的1.5倍;w(Cr)、w(Cu)、w(Ni)高于元素背景值、其他城市,是河北省元素背景值的40.5、17.4、1.6倍;w(Zn)高于元素背景值和其他城市,是河北省元素背景值的6.9倍;w(Mn)低于元素背景值和其他城市;w(Pb)高于元素背景值、北京市、上海市和西安市,是河北省元素背景值的5.3倍,但低于保定市;w(Sn)、w(Sb)是河北省元素背景值的24.9、11.5倍;w(As)低于河北省元素背景值和北京市,高于全国元素背景值、西安市;w(Co)低于元素背景值和西安市,高于北京市和上海市;w(Mo)高于元素背景值和北京市,是河北省元素背景值的10.9倍;w(Cd)低于保定市,高于元素背景值和北京市,是河北省元素背景值的22.8倍.不同城市道路尘中元素的质量分数存在差异可能与背景差异、人类活动强度等因素有关.

表 2 石家庄市和其他城市道路尘金属元素的质量分数比较 Table 2 Mass fraction of metal elements contents of road dust in Shijiazhuang City and other cities
2.2 地累积指数分析

表 3可见,道路积尘PM2.5中元素污染程度由强到弱顺序依次为Cr>Sn>Cd>Cu>Sb>Mo>Zn>Pb>Ni>Ca>Mg>As>Fe>Al>Co>Mn.其中Cr的Igeo值最高为4.69,达强-极强污染水平;其次Sn的Igeo值为4.05,也达到强-极强污染水平;Cd、Cu为强污染;Sb、Mo、Zn为中-强污染;Pb为中污染;Ni、Ca为无-中污染;Mg、As、Fe、Al、Co、Mn的Igeo平均值均小于0,无污染.

表 3 道路积尘PM2.5中元素地累积评价结果 Table 3 Igeo results of metal elements from road dust PM2.5
2.3 道路积尘PM2.5中金属元素来源分析 2.3.1 相关性分析

相关性良好的元素存在相似来源,表 4w(Cr)、w(Mn)、w(Zn)、w(Cd)、w(Sn)两两之间存在较强相关性,w(As)、w(Pb)、w(Cd)、w(Mo)两两之间存在较强相关性,根据其元素富集因子大小,推测这两组元素分别具有相似来源且均受人为影响较大;w(Al)、w(Mg)、w(Ca)、w(Fe)两两之间存在较强相关性,根据其元素富集因子大小,推测其具有相似来源且可能来源于自然来源或者轻微人为来源;w(Ni)、w(Cu)、w(Sb)、w(Co)与其他元素相关性较弱,具体来源有待进一步分析探究.

表 4 石家庄市道路积尘PM2.5中各元素质量分数间的相关系数 Table 4 Correlation analysis of elements of road dust PM2.5 in Shijiazhuang City
2.3.2 聚类分析及溯源

图 4可见,16种金属元素分为4类:Mn、Co、Sb为第1类,Cr、Cu、Sn为第2类,As、Mo、Zn、Cd、Ni、Pb为第3类,Al、Ca、Mg、Fe为第4类.对照表 2可知,第1类中w(Co)和w(Mn)低于土壤背景值,可能为自然来源;w(Sb)高于土壤背景值,除来自于机动车尾气,还源于机动车焊接材料和轴承的磨损[23].第2类中w(Cr)、w(Cu)、w(Sn)均远高于元素背景值,应该受人为影响严重,可能与工业排放的沉降及机动车刹车片磨损有关[24-25].第3类中6种元素质量分数平均值均高于背景值,应来自于人类活动,其中Pb来自汽车尾气;Pb、As、Cd亦是燃煤的主要产物;Ni、Mo可能与机动车油泵有关[26-29];Zn可能源于垃圾废物的燃烧,也与机动车车流量、车身部件磨损、轮胎老化磨损和路面安全栏的腐蚀有关[3, 5, 29];道路尘中过多的Cd还可能来自于机动车上金属部件磨损及混合器和汽化器的燃烧[30],应主要来自于机动车和大气中的燃煤沉降.第4类中w(Mg)、w(Fe)、w(Ca)、w(Al)与元素背景值差异在±1.6倍左右,为典型的土壤尘,推测来自于绿化带或机动车携带到道路上的土壤尘.另外,第2类和第3类构成一个更高层次的类,说明可能存在较近距离的相似来源,第1类与第2类、第3类一起又构成一个更高水平的类,说明可能存在较远距离的相似来源.推测该来源主要为交通排放,与贵阳市[7]道路灰尘来源相似.

图 4 道路积尘PM2.5中16种金属元素的聚类关系 Fig.4 Cluster analysis of metal elements from road dust PM2.5 in Shijiazhuang City
3 结论

a) 石家庄市冬季道路积尘PM2.5中金属元素质量分数之和依次为支路>快速路>主干道>次干道,与车流量、车辆类型、道路类型等影响因素有关,w(Mg)、w(Ca)、w(Cr)、w(Cu)、w(Ni)、w(Zn)、w(Pb)、w(Sn)、w(Sb)、w(Mo)、w(Cd)的平均值均高于河北省元素土壤背景值,是背景值的1.2~40.5倍,其中Cr、Zn、Cu、Pb、Sn、Sb、Mo、Cd等元素中,除Pb的富集因子为9.38(接近10)外,其他均高于10,来源于人为污染.

b) 地累积指数评价结果发现,石家庄冬季道路积尘PM2.5总体上存在较为明显的污染:Cr、Sn(Igeo为4~5)达到强-极强污染水平;Cd、Cu(Igeo为3~4)达到强污染水平;Sb、Mo、Zn(Igeo为2~3)为中-强污染水平,Pb(Igeo为1~2)为中污染水平.

c) 道路积尘PM2.5中金属元素来源可分四大类:As、Mo、Zn、Cd、Ni、Pb主要来自于机动车排放和大气中的燃煤沉降;Mn、Co、Sb主要来自于自然来源、机动车尾气的排放和焊接材料及轴承的磨损;Cr、Cu、Sn主要来自于工业排放的沉降和机动车刹车片的磨损;Al、Ca、Mg、Fe主要来自于绿化带或机动车携带到道路上的地壳土壤尘.

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