环境科学研究  2019, Vol. 32 Issue (8): 1333-1339  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2019.04.06

引用本文  

温杰, 李博, 张秀丽, 等. 烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究[J]. 环境科学研究, 2019, 32(8): 1333-1339.
WEN Jie, LI Bo, ZHANG Xiuli, et al. PM2.5 Profiles of Typical Industrial Emissions in Yantai City, China[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(8): 1333-1339.

基金项目

国家重点研发计划重点专项(No.2016FYC0208500,2016FYC0208501)
National Key Research and Development Program of China (No.2016YFC0208500, 2016YFC0208501)

责任作者

田瑛泽(1986-), 女, 山东济南人, 副研究员, 博士, 主要从事空气污染防治和颗粒物来源解析研究, tianyingze@hotmail.com.

作者简介

温杰(1993-), 男, 安徽淮南人, wj9312@hotmail.com

文章历史

收稿日期:2018-07-28
修订日期:2019-03-06
烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究
温杰1 , 李博2 , 张秀丽2 , 田瑛泽1 , 黄渤3 , 朱红霞4 , 冯银厂1     
1. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350;
2. 烟台市环境监控中心, 山东 烟台 264003;
3. 广州禾信仪器股份有限公司, 广东 广州 510530;
4. 中国环境监测总站, 北京 100012
摘要:鉴于烟台市本地化源成分谱研究缺乏的现状,以及颗粒物精细化来源解析及环境管理的需求,采用NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器,对6家烟台市典型工业下载灰源样品进行再悬浮采样,构建6类〔燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁(烧结)行业、玻璃行业和垃圾处理行业〕PM2.5源成分谱,并对PM2.5源成分谱特征及其排放颗粒物携带重金属特征进行评估.结果表明:①燃煤电厂PM2.5源成分谱的标识组分包括Si、Cl-和SO42-,其质量分数分别为15.2%、9.3%和7.8%;与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM2.5w(OC)偏高、w(SO42-)偏低;生物质锅炉排放的主要组分有K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁(烧结)行业PM2.5源成分谱中w(Ca)、w(Fe)和w(Cl-)较高;SO42-和Ca为玻璃行业PM2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%;垃圾处理行业重金属质量分数最高,其主要组分为Cl-和SO42-.②CD(coefficient of divergence,分歧系数)计算结果表明,各源成分谱有一定相异性(CD范围为0.53~0.70),其中生物质锅炉与垃圾处理行业PM2.5源成分谱差异(CD为0.70)最大.③各典型工业排放PM2.5所携带重金属特征显示,垃圾处理行业排放PM2.5中的重金属质量分数(2.3%)最高,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放的重金属中Cr、Ni和Cu相对质量分数较高,钢铁行业和垃圾处理行业排放的重金属中Pb相对质量分数较高.研究显示,所构建的烟台市各典型工业排放PM2.5源成分谱特征鲜明,能够反映各行业PM2.5排放特征.
关键词烟台市    PM2.5    源成分谱    典型工业排放    重金属    
PM2.5 Profiles of Typical Industrial Emissions in Yantai City, China
WEN Jie1 , LI Bo2 , ZHANG Xiuli2 , TIAN Yingze1 , HUANG Bo3 , ZHU Hongxia4 , FENG Yinchang1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China;
2. Yantai Environmental Monitoring Center, Yantai 264003, China;
3. Guangzhou Hexin Instrument Company Limited, Guangzhou 510530, China;
4. China Environmental Monitoring Station, Beijing 100012, China
Abstract: Due to the lack of local source profiles in Yantai City, as well as the requirements of environmental management and source apportionment for particulate matter, PM2.5 samples from six typical industries were collected. After resuspension by NK-ZXF, six source profiles (coal-fired power plants, heating boilers, biomass boilers, steel industry (sintering), glass industry and refuse processing plants) were established. Besides, the characteristics of trace heavy metals in aerosols were evaluated. The main conclusions were described as follows: (1) The marked components of the power plant profile included Si (15.2%), Cl- (9.3%) and SO42- (7.8%). w(OC) in heating boiler source was higher than that in the power plants, while w(SO42-) was relatively low; The main components of biomass boilers included K (7.4%), Cl- (13.3%) and OC (8.6%), etc. w(Ca), w(Fe) and w(Cl-) in the source profile of steel industry (sintering) were higher. Meanwhile, SO42- (20.6%) and Ca (8.2%) were the main components in the glass industry source. The mass fraction of the total heavy metals was the highest in the refuse processing plants among all source profiles. (2) Coefficient of divergence (CD) of source profiles were sufficiently diverse (CD=0.53-0.70), in which the difference between biomass boilers and the refuse processing plants was the largest (CD=0.70). (3) The trace heavy metal mass contribution to PM2.5 in refuse processing plant source was the highest (2.3%); In terms of relative contents, Cr, Ni and Cu were relatively high in the source profiles of coal-fired power plants, heating boilers, biomass boilers and glass industry. On the other hand, the Pb contents were relatively high in steel industry and waste disposal industry. In conclusion, the source profiles were established completely, which could reflect distinctions of various industries.
Keywords: Yantai City    PM2.5    source profiles    industries emissions    heavy metal    

颗粒物作为影响我国空气质量的主要污染物之一,能够诱发酸雨、光化学污染等[1],对气候、人类生产活动产生一定影响[2].为有效控制颗粒物(如PM2.5),了解其来源及各污染源组成特征尤为重要.颗粒物源解析技术分为排放源清单法、扩散模型法和受体模型法[3],受体模型拟合运算需当地污染源的成分谱(源谱),尤其是CMB (化学质量平衡法)模型.各排放源所排放颗粒物的成分谱是CMB模型的必要输入参数[4].此外,排放源清单作为环境空气质量管理的基础和前提,也需要了解污染源的排放特征.因此,需构建有效的源成分谱.近年来,大量表征污染源排放特征的本地化源成分谱得以构建与完善[5-6],并应用于颗粒物来源解析工作中[7-9].

我国近年来工业发展迅速,燃煤源和工业过程源排放的颗粒物是大气灰霾形成的重要来源.目前京津冀和长三角地区主要城市源解析结果[10]显示,燃煤源和工业源对PM2.5贡献率分别为13.5%~28.5%和17.0%~28.9%.工业源排放的颗粒物中重金属(如Ni、Cr和As)质量分数较高[11-13],因重金属会导致贫血、损伤肺细胞和呼吸系统等[14-15],所以工业源排放颗粒物中的重金属毒性逐渐引起重视.彭杏等[16]对呼和浩特市供热、工业和电力行业的煤烟尘进行采集和分析;CHEN等[8]对位于南京市、无锡市的燃煤电厂、垃圾处理厂、水泥行业及纺织行业的PM2.5、PM10源成分谱进行了构建和研究工作;郑玫等[17]对上海市燃煤电厂、烧结厂等进行源样品采集和源谱构建工作.烟台市为滨海城市,以自然资源储量大和工业发展水平高著称,但源成分谱构建工作开展较少,因此本地化源成分谱有待进一步丰富与拓展.

该研究采集了烟台市6家典型工业排放的燃煤源和工业源样品.在烟台市污染源前期调查和研究基础上,对捕集在滤膜上的源样品进行化学特征分析,建立了烟台市燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁(烧结)行业、玻璃行业和垃圾处理行业6类PM2.5源成分谱.对各排放源成分谱进行特征分析和比对,识别其标识组分.该研究丰富了我国PM2.5源成分谱数据库,以期为治理大气颗粒物污染和重金属污染提供科学依据和基础数据,并且为烟台市开展颗粒物来源解析工作提供数据支撑.

1 材料与方法 1.1 样品采集

根据行业类别、锅炉大小、废气处理设施(脱硫、除尘)方式等,选取烟台市6家典型工业采集锅炉下载灰,对每家工业企业的锅炉下载灰样品采集约1 kg,源样品采集工业信息如表 1所示.该研究选择的企业为烟台市各行业代表性企业:燃煤电厂已完成超低排放建设;供热锅炉所在热电企业,负责当地供暖;钢铁(烧结)行业和玻璃行业均为当地代表性企业;垃圾处理行业将生活垃圾经综合处理工艺后,对其中的可燃物进行焚烧处理.采样、装样及保存过程中避免使用金属制品及其他干扰样品分析的工具.

表 1 源样品采集工业信息 Table 1 Information of industries for source sampling
1.2 分析方法

采集到的源样品经由南开大学研发的NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器进行再悬浮采样. NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器包括送样系统、再悬浮箱、切割器和采样气路等,送样系统是将筛分后干燥的源样品送至再悬浮箱中和干净的空气混合,通过PM2.5的切割头后分别用有机滤膜和石英滤膜采集颗粒物样品[18-19].滤膜样品中碳组分(OC和EC)使用热光发射法分析[20],水溶性离子(SO42-、NO3-和Cl-)使用离子色谱法[21],元素(Si、Na、Mg、Al、K、Ca、Fe、Zn、Cr、Ni、Cu、As和Pb)使用ICP-OES/ICP-MS(电感耦合等离子体质谱仪/电感耦合等离子体发射光谱仪)[22]进行分析.

1.3 质量保证和质量控制

源样品晾晒和过筛操作过程中保持源样品的自然粒度;使用尼龙筛过筛,过筛完成后需将筛子洗净晾干后再进行下一样品的筛分处理;每组样品再悬浮采样完成后,需对进样器、采样切割头、滤膜托进行清洗.对于采样用滤膜,在采样前、后分别将石英滤膜和聚丙烯滤膜在恒温恒湿的天平室内平衡48 h,以降低温度、湿度对滤膜质量称量的影响[23].

2 结果与讨论 2.1 化学组分特征

PM2.5源成分谱化学组分分布特征及各典型工业PM2.5源成分谱化学组分质量分数特征如表 23所示.将各源类的化学组分按组分的质量分数划为四档,分别为w<0.1%、0.1%≤w<1%、1%≤w<10%、w≥10%[24],PM2.5源成分谱中化学组分包括EC、OC、水溶性离子(NO3-、SO42-和Cl-)、元素(Si、Na、Mg、Al、K、Ca、Fe和Zn)、重金属(Cr、Ni、Cu、As和Pb).

表 2 PM2.5源成分谱化学组分分布特征 Table 2 Chemical characteristics of PM2.5 source profiles

表 3 各典型工业PM2.5源成分谱化学组分质量分数特征 Table 3 Mass fractions of chemical components in different PM2.5 source profiles
2.1.1 燃煤电厂

表 23可见:燃煤电厂排放PM2.5源成分谱中主量组分为Si,w(Si)为15.2%;其次是Cl-和SO42-,二者质量分数分别为9.3%和7.8%;地壳元素(如Al、Ca和Fe等)质量分数超过1%,w(OC)为1.4%.李松等[25]利用固定燃烧源稀释采集系统对燃煤电厂烟气PM2.5进行采集,PM2.5源成分谱化学特征表现为Al、Ca、SO42-和碳质组分质量分数较高,未检测到Si.综上,Si、Al和Cl-作为燃煤原料的组成元素,是燃煤源排放PM2.5中质量分数较高的特征组分,是燃煤源的标识元素[26-27].

2.1.2 供热锅炉

该供热锅炉为链条炉,除污设备较齐全.由表 23可见:PM2.5源成分谱中主要组分包括OC和Si,二者质量分数分别为8.3%和7.4%;w(SO42-)和w(Fe)分别为3.2%和2.8%.与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM2.5w(OC)偏高,w(SO42-)偏低,可能与煤原料的含硫量及石灰石-石膏法脱硫有关.王书肖等[27]利用自主设计的固定燃烧源颗粒物采样系统,对5种典型容量的链条炉除尘器后的烟气进行PM2.5采样.与5类链条炉排放颗粒物中的w(SO42-)(20.0%~54.1%)与w(EC)(2.2%~4.8%)[27]相比,该研究中w(SO42-)与w(EC)均偏低,可能是因烟气直接采集法和下载灰再悬浮采集法的差异所致.研究[28]表明,采样方法、锅炉的燃烧方式、燃煤的成分、燃煤的细度、锅炉运行负荷及除污设备的更新换代都会对锅炉燃烧过程中颗粒物的排放特征产生影响.

2.1.3 生物质锅炉

表 23可见:生物质锅炉PM2.5源成分谱中w(Cl-)最高,为13.3%;w(OC)和w(EC)分别达8.6%和2.7%;w(K)为7.4%,显著高于该研究中其他PM2.5源成分谱.研究[29]表明,碳质颗粒物是生物质燃料燃烧产生颗粒物的主要组成部分.马彤等[30]建立的南宁市生物质锅炉排放颗粒物成分谱结果显示,PM2.5w(OC)和w(EC)分别为4.7%±1.6%和1.8%±1.6%. Turn等[31]对5类农作物秸秆及4类木材燃料进行模拟燃烧测试发现,其排放的颗粒物中主要元素和水溶性离子主要包括碳质组分、K、Cl-和S等.综上,K、Cl-和OC可以作为生物质锅炉排放PM2.5的标识性组分.

2.1.4 钢铁(烧结)行业

该研究选取钢铁(烧结)行业中的烧结工艺进行PM2.5源成分谱构建,烧结工艺为钢铁(烧结)行业的关键工艺,其排放的颗粒物在整个钢铁(烧结)行业的占比较大[32].由表 23可见:钢铁(烧结)行业PM2.5源成分谱中主要组分包括Fe和Zn,二者质量分数分别为6.7%和6.4%;水溶性离子中w(Cl-)(3.1%)最高,w(Ca)为1.1%,Ca和Cl-主要来源于烧结原材料[33]w(OC)和w(EC)分别为2.1%和2.6%. GUO等[34]对我国北方6家典型钢铁厂的各类工艺排放烟气进行了采集,发现烧结工艺排放颗粒中主要组分包括Ca、Fe、Cl-、SO42-和OC等,并且6家钢铁厂PM2.5源成分谱组分特征呈现一定差异.

2.1.5 玻璃行业

表 23可见:玻璃行业PM2.5源成分谱中SO42-、Ca和OC等为主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%和4.6%;w(Na)为1.2%;玻璃生产过程中需要加入Na2SO4 ·10H2O作为助溶剂和澄清剂,SO2排放量较大,促使SO42-在颗粒物中大量累积[35];地壳元素Fe和Si的质量分数分别为3.0%和2.4%,二者为玻璃行业所用原料成分;重金属质量分数(0.7%)与其他工业PM2.5源成分谱相比较高.综上,SO42-和Ca等可以作为玻璃行业排放PM2.5的标识组分.

2.1.6 垃圾处理行业

表 23可见,垃圾处理行业PM2.5源成分谱的主量组分包括Cl-、SO42-和OC,其质量分数分别为4.5%、4.2%和4.2%,w(Si)和w(Ca)均超过1%,重金属质量分数为2.3%,达各类PM2.5源成分谱中最高值.刘晓宇[35]对垃圾电厂使用固定污染源稀释系统采集PM10中的化学组分结果显示,碳质组分质量分数(39.1%)最高,元素中主要组分为K、Na和Ca (质量分数分别为25.1%、23.9%和6.3%).

2.2 各典型工业PM2.5源成分谱对比

CD(coefficient of divergence, 分歧系数)可以将不同成分谱中组分质量分数标准化,从而比较源谱之间的相似性与差异性[36],其计算公式:

$ {\rm{C}}{{\rm{D}}_{jk}} = \sqrt {\frac{1}{p}\sum\limits_{i = 1}^p {{{\left( {\frac{{{x_{ij}} - {x_{jk}}}}{{{x_{ij}} + {x_{jk}}}}} \right)}^2}} } $ (1)

式中:CDjk为比较第j类源成分谱和第k类源成分谱定义的分歧系数;p为纳入计算组分的数量,个;xij为第j类成分谱中第i种组分的质量分数,%. CD越趋近于0,表明成分谱越相似.纳入计算的组分有Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Cr、Fe、Cu、Zn、As、Pb、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、OC和EC.该研究参考文献[8]中阈值的设定:当CD≥0.6时,源成分谱之间差异性较大;当0.3≤CD<0.6时,源成分谱之间差异性一般;当CD<0.3时,源成分谱之间具有一定相似性.

各典型工业PM2.5源成分谱间的CD如表 4所示.由表 4可见:各典型工业排放PM2.5化学组分特征有足够的相异性,CD范围为0.53~0.70.其中,生物质锅炉与其他类PM2.5源成分谱差异较大,CD范围为0.66~0.70;生物质锅炉与玻璃行业PM2.5源成分谱的差异最显著,CD为0.70,两类工业在工艺原理及过程方面有本质差异,因此其PM2.5源成分谱差异性较大;而燃煤电厂与供热锅炉的CD为0.56,差异性相对较低,这两类工业均以燃煤为能源动力,但除尘设备和脱硫设备(见表 1)的不同导致所排放PM2.5组分特征呈一定差异.

表 4 各典型工业PM2.5源成分谱间的CD Table 4 Coefficients of divergence among different PM2.5 source profiles
2.3 重金属污染特征

对于PM2.5中携带的重金属(Cr、Ni、Cu、As和Pb),各典型工业PM2.5源成分谱中重金属质量分数在0.2%~2.3%之间(见表 3).由表 3可见:垃圾处理行业重金属质量分数(2.3%)最高,与其燃烧原料为生活垃圾有关;而燃煤电厂和供热锅炉的重金属质量分数相对较低.

为研究各典型工业排放PM2.5中所携带重金属分布特征,将5种重金属作归一化处理,即元素X的相对质量分数为元素X的质量与第j类PM2.5源成分谱中5类重金属质量加和之比.各典型工业排放PM2.5携带重金属组分特征如图 1所示.由图 1可见:燃煤电厂排放PM2.5所携带的重金属中,Cr和Cu的相对质量分数(56.4%、26.1%)较高,而Pb的相对质量分数(2.0%)较低;供热锅炉中Cu的相对质量分数(39.3%)最高,As的相对质量分数(2.4%)最低;生物质锅炉中Cr的相对质量分数(46.8%)最高,其次是Cu (23.5%);钢铁(烧结)行业中Pb的相对质量分数(69.8%)最高;玻璃行业中Cr的相对质量分数(37.2%)最高;垃圾处理行业中Pb的相对质量分数(82.8%)最高,As的相对质量分数为11.2%.

图 1 各典型工业排放PM2.5携带重金属组分特征 Fig.1 Chemical characteristics of trace heavy metals from different PM2.5 source profiles
3 结论

a) 通过对烟台市6家典型工业下载灰的再悬浮采样与化学组分分析,建立了6类PM2.5源成分谱,发现不同源类的组分特征差异明显.燃煤电厂PM2.5源成分谱的主要组分为Si (质量分数为15.2%),其次是Cl-和SO42-;供热锅炉主要组分包括OC和Si,其质量分数分别为8.3%和7.4%;生物质锅炉的主要组分为K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁(烧结)行业PM2.5源成分谱中w(Ca)、w(Fe)和w(Cl-)较高;SO42-和Ca为玻璃行业PM2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%.

b) 各典型工业排放PM2.5化学组分特征有足够相异性,CD范围为0.53~0.70,其中,生物质锅炉与垃圾处理行业PM2.5源成分谱差异性最大,燃煤电厂与供热锅炉PM2.5源成分谱差异性相对较低.

c) 6家典型工业排放PM2.5中所携带的重金属分布特征各有差异,垃圾处理行业排放PM2.5中的重金属质量分数(2.3%)最高.从相对质量分数来看,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放重金属中Cr、Ni和Cu的相对质量分数较高,钢铁(烧结)行业和垃圾处理行业排放的Pb相对质量分数较高.

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