环境科学研究  2019, Vol. 32 Issue (8): 1340-1347  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2019.04.21

引用本文  

郑印, 周广柱, 李洋, 等. 莆田市O3污染来源解析模拟研究[J]. 环境科学研究, 2019, 32(8): 1340-1347.
ZHENG Yin, ZHOU Guangzhu, LI Yang, et al. Analysis and Source Apportionment of Ozone Pollution in Putian City[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(8): 1340-1347.

基金项目

国家自然科学基金项目(No.41605077)
National Natural Science Foundation of China (No.41605077)

责任作者

唐伟(1981-), 男, 浙江金华人, 副研究员, 博士, 主要从事大气污染模拟与防治研究, tangwei@craes.org.cn.

作者简介

郑印(1993-), 男, 山东潍坊人, 18801007083@163.com

文章历史

收稿日期:2018-12-31
修订日期:2019-04-21
莆田市O3污染来源解析模拟研究
郑印1,2 , 周广柱1 , 李洋2 , 唐伟2 , 杜晓惠2,3 , 高锐2 , 孟凡2     
1. 山东科技大学化学与环境工程学院, 山东 青岛 266590;
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
3. 北京师范大学水科学研究院, 北京 100875
摘要:福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O3为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O3污染,以2016年莆田市O3污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O3来源追踪方法分析了莆田市近地面O3生成控制区,以及O3及其生成前体物NOx与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NOx控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ(NOx)与ρ(VOCs)主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ(O3)的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ(O3)的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O3的外来输送不仅发生在ρ(O3)较高的时段,在ρ(O3)较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ(O3)贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NOx和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ(O3)峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NOx与VOCs主要来自本地排放,O3受外来输送影响较大,推进本地工业NOx和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O3污染的有效方法.
关键词O3污染    敏感性分析    来源解析    莆田市    
Analysis and Source Apportionment of Ozone Pollution in Putian City
ZHENG Yin1,2 , ZHOU Guangzhu1 , LI Yang2 , TANG Wei2 , DU Xiaohui2,3 , GAO Rui2 , MENG Fan2     
1. College of Chemical and Environmental Engineering, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590, China;
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. Water Science Research Institute, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
Abstract: In order to reduce the O3 pollution in Putian City, it is necessary to develop scientific and effective emission reduction measures. The ground-level ozone (O3) pollution problem in Putian City in 2016 was studied via observation data analysis, sensitivity analysis and source apportionment modeling. The O3 sensitive zone, regional and sectorial emission source contributions to the ambient NOx, VOC and O3 in Putian City were determined and analyzed. The results show that: (1) Controlling NOx emissions is beneficial for ozone reduction in the western mountain area, while it appears VOC sensitive in the eastern coast area of Putian City. (2) About 69.4% NOx and 64.2% of VOCs in Putian City are mainly caused by local emissions. However, only 21.0% O3 are formed from locally emitted NOx and VOCs. Source apportionment modeling indicates that the emissions from Fuzhou City and Quanzhou City in Fujian Province contribute almost 37.6% O3 in Putian City, and the adjacent Zhejiang Province contributes approximately 11.6%. The regional-wide O3 transport occurs not only in the high O3 episode, but also in the low O3 concentration period. (3) Industrial sources contribute the most, about 57%, to the locally formed O3 concentrations in Putian City, followed by mobile sources. (4) Based on time the series sensitivity analysis results, reducing local NOx and VOCs emissions simultaneously by 10% may achieve the averaged reduction of the peak O3 concentrations by about 5 μg/m3 at the national monitoring sites. The research shows that NOx and VOCs mainly come from the local emission contribution in Putian City, and O3 is affected by external transmission. The largest emission is the local industrial source. O3 pollution can be alleviated by reducing certain emissions of NOx and VOCs.
Keywords: ozone pollution    sensitivity analysis    source apportionment    Putian City    

近年来,随着工业化、城市化的进一步推进,我国东部沿海地区的光化学污染日趋严重[1-3],其中以O3污染最为典型[4-7].高浓度的O3危害人体健康[8-10].研究[11-13]发现,O3主要由NOx与VOCs在光照条件下生成,并且生成过程与NOx与VOCs中的活性组分呈高度的非线性关系[14],因此O3的来源识别与防控方案制定就变得十分复杂,国内外学者对此也进行了大量研究,并取得了许多研究成果.如唐伟等[15]通过对2015年6月京津冀地区一次O3污染过程的来源解析模拟发现,京津冀地区各城市间O3及其前体物的相互传输对本地ρ(O3)贡献很大.王雪松等[16-17]运用O3源识别技术和地区O3评估技术,量化了不同地区污染源排放对北京市近郊区O3污染的贡献率为20%~40%. Kim等[18]采用空气质量模型CMAQ (community multiscale air quality, 第三代空气质量预报和评估系统)中的高阶去耦合直接法,分析了达拉斯沃斯堡地区O3前体物的来源及其对O3形成的影响,结果表明,控制本地O3污染最为有效的方法是削减本地NOx排放. XU等[19]对北京市O3污染进行分析发现,城市上风向的污染物对下风向郊区的O3污染有很大贡献,并且北京市周边地区的污染物排放对北京市O3污染有很大的贡献. LI等[20]运用O3源识别技术对2013年夏季长江三角洲地区近地面O3的来源贡献进行了研究,结果表明,上海市、江苏省和浙江省的O3污染是由本地和区域前体物排放共同作用造成的,本地排放对O3污染贡献较大的污染源包括工业和汽车尾气.王杨君等[21]对上海市2010年夏季地面O3的源贡献进行了数值模拟研究,结果显示,上海市O3主要来自于外部,工业过程是上海市本地O3的最大贡献源.包艳英等[22]利用区域空气质量模型CAMx (comprehensive air quality model with extensions,综合空气质量模式)对大连市2015年8月近地面O3污染进行模拟,结果表明,大连市本地NOx排放对大连市NOx浓度贡献率在90%以上,本地VOCs排放对大连市VOCs浓度的贡献率在80%以上,而本地NOx和VOCs排放对大连市O3浓度的贡献率为29%.以上研究均为我国沿海城市O3污染的防治提供了重要的科技支撑.

福建省莆田市位于台湾海峡西岸,地势由西北向东南呈梯状倾斜,西部和北部以山地为主,中部和东部为冲积平原和海积平原,东南部沿海为半岛和丘陵台地,特殊的地理位置决定了莆田市O3污染的复杂性.莆田市产业以轻工业为主,机动车保有量高,2016年NOx年排放量为11 863.39 t,VOCs年排放量为8 517.21 t. 2015年以来,莆田市O3污染呈逐年上升的趋势,以O3为首要污染物的天数逐年增加.目前,针对莆田市或同类滨海城市O3来源贡献分析的研究较少.因此,深入研究O3污染成因及来源,对莆田市制定有效的O3污染防治措施、改善空气质量具有重要指导意义,同时对其他南部沿海城市O3污染防治研究也有重要的借鉴意义.

该研究运用CAMx模型对莆田市2016年O3污染高发季(7—9月)进行数值模拟分析,运用CAMx模型O3来源示踪工具OSAT (ozone source apportionment,O3源解析技术)对莆田市O3及其生成前体物(NOx与VOCs)的区域与行业来源贡献进行解析,运用CAMx模型敏感性分析方法DDM (decoupled direct method for sensitivity analysis,解耦直接灵敏度分析方法)识别莆田市O3生成的控制区,并通过计算O3与NOx和VOCs排放之间的敏感性因子,提出了相应削峰减排方案.

1 材料与方法 1.1 模型简介

CAMx模型是美国ENVIRON公司于20世纪90年代后期开发的三维欧拉型区域空气质量模型,可应用于多尺度的、有关光化学烟雾和细颗粒物大气污染的综合模拟研究. OSAT是通过对污染源加标记的方法,以污染源示踪的方式获取有关O3及其前体物在模式中生成和消耗的信息,并统计不同地区、不同种类的前体物对O3生成的贡献量;同时,还能对已生成的O3进行示踪,从而对本地生成和外部传输的O3进行贡献分析[23]. DDM是模型中一种常用的前向敏感性分析方法,可以计算出半标准化(semi-normalized)的敏感因子,具有更直接、更有效、更稳定的特性,目前已被成功地加载到国际通用的空气质量模型CMAQ和CAMx中[24].通过DDM计算得出的敏感因子不仅能识别O3生成控制区,而且还能结合泰勒展开(Taylor expansion)等数学方法近似计算前体物减排对ρ(O3)的影响.

1.2 模型的输入及参数设置

运用WRF/MEGAN/SMOKE/CAMx构成的区域空气质量模型系统对莆田市的O3污染进行模拟,该系统由陆地生态系统气体估算模型MEGAN、排放源预处理模式SMOKE、最新一代的中尺度预报模式WRF和美国ENVIRON公司开发的化学输送模型CAMx一并构成. CAMx模型模拟过程采用双层嵌套的方法,外层模拟区域为1°~59°N、57°~161°E,涵盖了我国31省(自治区、直辖市)及港澳台地区,模式模拟网格水平分辨率为36 km×36 km,垂直层次20层,模式顶高约为15 km,内层模拟网格水平分辨率为12 km×12 km,涵盖福建省及周边6个省(安徽省、湖北省、浙江省、湖南省、江西省、广东省).模拟中使用的2016年7—9月气象参数是由中尺度气象模式WRF模拟提供;污染源排放清单是以清华大学2016年全国污染源排放清单(MEIC)为基准,根据福建省提供的各市NOx和VOCs排放总量及莆田市提供细化到各区县的NOx和VOCs污染源统计数据调整后建立;气相化学机理选用SAPRC99,气溶胶化学机理采用统计粗细粒子模型.模式中所使用的光解速率是通过2016年7—9月OMI卫星观测的O3柱浓度资料,结合地面反照率变化范围和大气浑浊度的变化范围,由TUV模式计算得到.

2 结果与讨论 2.1 常规污染物观测值分析

图 1可见:ρ(NO2)总体呈1—3月高、6—9月低的趋势. ρ(SO2)全年无明显变化. ρ(CO)有较大波动,呈9月最低、1—3月较高的趋势. ρ(O3)月均值范围为52~98 μg/m3,年均值为86 μg/m3ρ(O3)总体呈6—9月高、1—3月低的趋势,与前人研究结果[25-30]一致;ρ(O3)在1—3月呈逐月递增趋势,在4月达94 μg/m3,而在4—6月呈逐月递减趋势,在7—9月ρ(O3)再次升高,在9月达96 μg/m3.

图 1 2016年莆田市中心城区主要空气污染物质量浓度月变化情况 Fig.1 Monthly variations of major air pollutant concentrations in the downtown area of Putian City in 2016

2016年莆田市中心城区环境空气中ρ(O3)、ρ(NO2)和ρ(CO)日变化特征明显,全年ρ(O3)和ρ(NO2)、ρ(CO)有一定的负相关性(见图 2),其中,ρ(O3)与ρ(NO2)的相关系数为-0.26,ρ(O3)与ρ(CO)的相关系数为-0.54,表明NO2和CO参与了O3的生成反应.由图 2可见:ρ(O3)在08:00开始上升,14:00达最高值, 而ρ(NO2)和ρ(CO)在该阶段呈逐时下降的趋势,在ρ(O3)达最高值时ρ(NO2)和ρ(CO)降到最低值;随后ρ(O3)呈逐时下降的趋势,而ρ(NO2)和ρ(CO)则呈逐时上升的趋势.

图 2 2016年莆田市中心城区环境空气中ρ(O3)、ρ(NO2)和ρ(CO)小时变化情况 Fig.2 Diurnal variation of O3, NO2 and CO concentrations in the downtown area of Putian City in 2016
2.2 污染过程模拟与验证

通过CAMx模型对莆田市2016年7—9月的O3进行了模拟.由图 34可见,莆田市的O3污染主要集中在东部沿海地区,O3日最大8 h平均浓度在100 μg/m3左右. CAMx模型对O3模拟过程中,模型输入参数〔如ρ(O3)初始场及各行业NOx和VOCs的排放量〕大部分都是估算得出,会给模拟带来不确定性,因此需要将模拟值和监测值做对比来评估模型模拟效果,如果模拟效果良好,则说明不确定性在可接受的范围之内.该研究从模拟值与观测值的对比结果可以看出,CAMx模型总体上较好地模拟了这一时段莆田市及相邻福州市和泉州市的ρ(NO2)和ρ(O3),ρ(NO2)模拟值与观测值相关系数(R)在0.5以上,ρ(O3)模拟值与观测值相关系数(R)在0.7以上,ρ(NO2)和ρ(O3)模拟值与监测值的NME (标准化平均误差)和NMB (标准化平均偏差)均在0.5之内(见图 5). NO2相对偏差平均值范围为32%~36%,最大值范围为106%~111%;O3相对偏差平均值范围为19%~29%,最大值范围为59%~94%. NO2模拟的不确定性通常与NOx排放清单和NOx化学转化机理的不确定性有很大关系,而O3的生成在市区通常处于VOCs控制,NOx的不确定性对其模拟结果影响相对较小,因此可能使O3模拟结果略好于NO2.

图 3 2016年7—9月莆田市及周边O3日最大8 h平均浓度模拟结果空间分布情况 Fig.3 The averaged modeled daily maximum 8 h O3 concentrations in Putian City and surrounding area from July to September, 2016

图 4 2016年7—9月莆田市O3日最大8 h平均浓度模拟结果空间分布情况 Fig.4 The averaged modeled daily maximum 8 h O3 concentrations in Putian City from July to September, 2016

图 5 2016年7—9月莆田市、福州市、泉州市ρ(NO2)和ρ(O3)监测值与模拟值对比 Fig.5 Scatter plot of modeled versus observed daily mean NO2 and O3 concentrations at Putian City, Fuzhou City and Quanzhou City from July to September, 2016
2.3 O3敏感性分析

通过CAMx模型中的DDM对莆田市2016年7—9月O3及其前体物NOx和VOCs的排放做了敏感性分析,识别了莆田市O3生成控制区(见图 6).由图 6可见:莆田市西部地区O3对NOx和VOCs排放的敏感性均呈正值,说明在莆田市西部地区协同控制NOx和VOCs排放有利于减轻O3污染,并且O3对NOx排放的敏感性大于对VOCs排放的敏感性,说明减少NOx排放对O3的控制效果更为明显;而莆田市东部沿海地区O3对NOx排放的敏感性呈负值,并且O3对VOCs排放的敏感性大于对NOx排放的敏感性,说明在莆田市沿海地区控制VOCs的排放有利于减轻O3污染.

图 6 莆田市O3对NOx和VOCs排放的敏感性 Fig.6 O3 sensitivities to NOx and to VOCs emissions in Putian City

图 7为2016年7—9月莆田市O3对NOx与VOCs排放的敏感性小时均值变化.由图 7可见,莆田市监测点位所在网格O3对NOx和VOCs排放的敏感性日变化值基本上均为正值,13:00 ρ(O3)出现高值,O3对NOx排放的敏感性达37 μg/m3, O3对VOCs排放的敏感性达13 μg/m3.因此,莆田市在ρ(O3)出现峰值的时段,选择同时削减NOx和VOCs的排放量来达到削峰的目的.从敏感性来看,同时削减10%的NOx和VOCs的排放量,能使ρ(O3)峰值下降约5 μg/m3左右.

图 7 2016年7—9月莆田市O3对NOx和VOCs排放的敏感性的小时均值变化 Fig.7 Hourly variation of average sensitivity of NOx and VOCs emissions from O3 in Putian City from July to September, 2016
2.4 O3及其前体物来源解析

通过CAMx模型的OSAT方法对莆田市O3及其前体物的区域和行业来源贡献做了解析,将CAMx模型内层模拟区间划分为20个源区,涵盖莆田市5个区县(仙游县、荔城区、涵江区、城厢区、秀屿区),福建省8个市(福州市、厦门市、龙岩市、泉州市、三明市、漳州市、南平市、宁德市),安徽省、湖北省、浙江省、湖南省、江西省、广东省6个省,以及模拟区域内的其他地区.受体点为莆田市所有国控点位所在的网格,O3来源解析贡献分为2个部分,分别为本地排放贡献与外来输送贡献,其中外来输送包括外来直接输送的O3和外来前体物输送后生成的O3.

表 1可见:莆田市NOx本地排放贡献率近69.4%,其中,城厢区NOx的排放对莆田市大气中ρ(NOx)贡献率为43.0%,荔城区、秀屿区、涵江区、仙游县贡献率分别为16.6%、6.5%、3.3%、2.1%;福州市和泉州市对莆田的ρ(NOx)有一定贡献,贡献率之和在22.4%左右.莆田市VOCs本地排放贡献率为64.2%,其中,城厢区VOCs排放对莆田市大气中ρ(VOCs)贡献率为40.1%,荔城区、秀屿区、涵江区、仙游县贡献率分别为15.8%、5.2%、3.1%、1.0%;福州市和泉州市对莆田市的ρ(VOCs)有一定贡献,贡献率之和在22.3%左右.莆田市本地生成的O3ρ(O3)贡献率为21.0%,其中,城厢区本地生成的O3对莆田市大气中ρ(O3)的贡献率为7.3%,荔城区、秀屿区、涵江区、仙游县贡献率分别为4.8%、5.8%、3.1%、1.0%;福州市和泉州市排放对莆田市的ρ(O3)贡献率之和为37.6%,浙江省对莆田市的ρ(O3)贡献率为11.6%.

表 1 莆田市NOx、VOCs和O3的区域来源贡献 Table 1 Source apportionment of NOx, VOCs and O3 from different regions in Putian City

图 8可见:工业源排放对莆田市本地大气中ρ(NOx)贡献率为63%,其次是机动车源,贡献率为31%,民用源和电力源贡献率均为3%;工业源排放对莆田市本地大气中ρ(VOCs)贡献率为76%,其次是机动车源,贡献率为12%,民用源和电力源贡献率分别为11%、1%;工业源排放对莆田市本地大气中ρ(O3)贡献率为57%,其次是机动车源,贡献率为27%,电力源和民用源对ρ(O3)贡献率分别为12%、4%.

图 8 不同行业人为污染源对莆田市ρ(NOx)、ρ(VOCs)和ρ(O3)的贡献率 Fig.8 Source apportionment of NOx, VOCs and O3 in Putian City from different anthropogenic emission sectors

图 9可见:2016年7月莆田市ρ(O3)以外来输送为主,8月莆田市ρ(O3)以本地排放贡献为主的天数和以外来输送为主的天数大体相当,9月莆田市ρ(O3)以本地排放贡献为主;日均外来输送对莆田市ρ(O3)的贡献率最大可达90%,其中福州市和泉州市的ρ(O3)传输对莆田市ρ(O3)贡献率最大,7月泉州市对莆田市ρ(O3)贡献较大,8月福州市对莆田市ρ(O3)贡献率较大,莆田市O3的外来输送不仅发生在ρ(O3)较高的时段,在ρ(O3)较低的时段也占了很大的比例.

图 9 2016年7—9月莆田市ρ(O3)及区域日均贡献率变化 Fig.9 Daily variations of source apportionment of O3 in Putian City from July to September, 2016
3 结论

a) 通过CAMx模型对莆田市2016年7—9月O3污染高发季进行了模拟,与观测结果对比得出,CAMx模型总体上较好地模拟了莆田市及周边城市2016年7—9月的ρ(NO2)和ρ(O3),模拟结果显示莆田市的O3污染主要集中在东部沿海地区.

b) 通过DDM得出,莆田市O3生成控制区在东、西部存在差异.莆田市的西部地区为NOx控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.从敏感性时间序列来看,14:00—16:00莆田市出现ρ(O3)高值时,可以选择同时削减NOx和VOCs的排放来达到削峰目的,分析显示削减10%的NOx和VOCs排放量能使国控点位ρ(O3)峰值下降约5 μg/m3.

c) 通过区域来源解析模拟得出,莆田市2016年7—9月的ρ(NOx)与ρ(VOCs)主要来自本地排放,二者本地贡献率别为69.4%与64.2%,而本地排放对ρ(O3)的贡献率仅为21.0%,相邻的福州市和泉州市对莆田市的ρ(O3)贡献的贡献率之和为37.6%,与福建省相邻的浙江省对莆田市ρ(O3)的贡献率为11.6%,区域传输对莆田市ρ(O3)影响较大.通过区域源解析时间序列分析得出,区域传输贡献在ρ(O3)高值和低值时段均有发生,因此区域性的联防联控,特别是与福州市和泉州市的排放联控对减低莆田市O3污染至关重要.通过行业来源解析模拟得出,工业源对莆田市本地生成的ρ(NOx)、ρ(VOCs)和ρ(O3)的贡献率均是最大的,分别为63%、76%和57%,其次是机动车源,说明在莆田市本地推进工业NOx和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O3污染的有效方法.

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