环境科学研究  2019, Vol. 32 Issue (8): 1395-1401  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2019.06.14

引用本文  

赵蓉, 王妍, 杨桂英, 等. 磷输入对湖滨底泥砷形态转化及生态风险的影响[J]. 环境科学研究, 2019, 32(8): 1395-1401.
ZHAO Rong, WANG Yan, YANG Guiying, et al. Effects of Phosphate Input on the Speciation Transformations and Related Ecological Risks of Arsenic in the Sediment of Lakeside Wetland[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(8): 1395-1401.

基金项目

国家自然科学基金项目(No.31560147,21767027);云南省高校土壤侵蚀与控制重点实验室资助项目
National Natural Science Foundation of China (No.31560147, 21767027); Key Laboratory of Soil Erosion and Control in Universities of Yunnan Province, China

责任作者

王妍(1980-), 女, 河北承德人, 副教授, 博士, 主要从事生态修复与景观生态研究, wycaf@126.com.

作者简介

赵蓉(1994-), 女, 云南昆明人, zhaorong_1994@163.com

文章历史

收稿日期:2018-08-15
修订日期:2019-05-16
磷输入对湖滨底泥砷形态转化及生态风险的影响
赵蓉1 , 王妍1,3 , 杨桂英1 , 赵立君2 , 任伟1 , 齐丹卉1 , 徐鸣洲1     
1. 西南林业大学生态与水土保持学院, 云南 昆明 650224;
2. 西南林业大学湿地学院, 云南 昆明 650224;
3. 西南林业大学石漠化研究院, 云南 昆明 650224
摘要:为探究底泥As(砷)形态转化与磷(P)的内在关联,揭示湖滨底泥中As形态和磷形态转化带来的生态风险,选取云南阳宗海湖滨湿地底泥为研究对象,通过设置上覆水不同水平磷(K2HPO4,以P计)输入〔ρ(P)分别为0、1、5、10、20、60 mg/L〕的短期(1~72 h)和长期(7~30 d)扰动室内模拟试验,基于底泥对磷的等温吸附模型拟合结果,探究底泥中As释放及As与磷形态转化的规律.结果表明:①短期试验中,磷输入量为0~5 mg/L时,底泥As释放量为0.004~0.009 mg/L;磷输入量≥10 mg/L时,底泥As释放量为0.052~0.120 mg/L.②长期试验中,第7、15、30天底泥中w(TAs)平均值分别为(13.31±1.87)(10.39±0.74)(17.88±0.65)mg/kg,呈先降后升的趋势.③随着磷输入量的升高,底泥中As和磷的形态均表现为由非活性态向活性态(弱酸提取态As和磷酸二钙)转化,As和磷的生物可利用性增加.研究显示,磷输入能促进底泥中As和磷由非活性态向活性态转化,增加其生物可利用性,生态风险相应增加.
关键词    底泥    As形态    生态风险    
Effects of Phosphate Input on the Speciation Transformations and Related Ecological Risks of Arsenic in the Sediment of Lakeside Wetland
ZHAO Rong1 , WANG Yan1,3 , YANG Guiying1 , ZHAO Lijun2 , REN Wei1 , QI Danhui1 , XU Mingzhou1     
1. College of Ecology and Soil & Water Conservation, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China;
2. Wetland College, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China;
3. Research Institute of Desertification, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China
Abstract: Yangzonghai lakeside wetland in Yunnan Province was selected as the research object to explore the correlation between arsenic (As) transformation and phosphorus (P) in the sediment and to evaluate the ecological risks brought by the speciation transformation. The rules of As release and P transformation in the sediments were investigated via short-term (1-72 h) and long-term (7-30 d) disturbance indoor simulation experiment with various P inputs (ρ(P) was set as 0, 1, 5, 10, 20 and 60 mg/L, respectively) in the overlying water and the corresponding adsorption isotherm model fitting results. The results showed that: (1) During the short-term experiment of P input, phosphorus concentration at 0-5 mg/L, As released from sediments reached 0.004-0.009 mg/L. But when phosphorus concentration overtop 10 mg/L, As released from sediments reached 0.052-0.120 mg/L. (2) During the long-term experiment, the average total As concentration in sediment were (13.31±1.87)(10.39±0.74) and (17.88±0.65)mg/kg after 7, 15 and 30 d of P input, showing descending first and then ascending trend. (3) As and P in sediments were transformed to active forms (weak acid extracted As and dicalcium P) with the increase of different phosphorus concentration, leading to increased bioavailability of As and P. The study showed that P input improved As and P transformation to active forms, increasing their bioavailability thus the environmental ecological risk.
Keywords: phosphate    sediment    arsenic speciation transformation    ecological risk    

高原湖泊具有地形独特、流域面积小、水源补给有限等特点,面临较高的污染风险[1].湖滨湿地能通过底泥吸附、植物吸收和微生物转化等作用拦截外源污染物[2-3].云南省高原湖泊阳宗海曾于1997年爆发“水华”,水质降至GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅳ类,处于富营养化状态. 2008年阳宗海发生了As污染,湖泊水体中ρ(As)达0.19 mg/L[4],超过GB 3838—2002的Ⅴ类标准限值,加入絮凝剂治理后w(As)显著降低,但却使底泥成为As的蓄积体,底泥中w(TAs)为8.90~81.54 mg/kg[5-6];同时,湖泊流域内农业、工业及生活污染源排放磷素的进入,导致阳宗海湖滨湿地面临As、磷双重污染的态势.

As和磷(P)在元素周期表中同属于第Ⅴ主族元素,具有相似的电子层结构,在自然环境中以性质相似的磷酸盐(PO43-)和砷酸盐(AsO43-)存在.目前相关研究多关注土壤体系中As和磷相互作用的关系[7-10].磷进入As污染土壤后,二者通过竞争吸附作用,能促进As形态由惰性态向活性态转化,增加As在土壤中的活性和迁移性,进而提高其生物有效性及环境风险.

因此,该研究以云南高原湖泊阳宗海As污染湖滨湿地底泥为研究对象,通过室内模拟试验,设置上覆水磷输入,探索不同时间处理下底泥对磷吸附、As释放及底泥中As和磷形态转化的规律,并综合评价水体和底泥生态风险,以期为准确评估磷输入带来的As污染湖滨湿地富营养化及重金属污染生态风险提供参考.

1 材料与方法 1.1 试验材料

底泥样品采自阳宗海南岸典型的湖滨湿地区域(102°59′08.04″E、24°51′45.00″N),利用有机玻璃柱状底泥分层采样器采集表层(1~15 cm)底泥样品.底泥样品经自然风干后,研磨过2 mm筛备用.

1.2 试验设置

设置上覆水6个不同水平磷(K2HPO4,以P计)处理〔ρ(P)分别为0、1、5、10、20、60 mg/L〕,每个处理均设3个重复.分别称取(8.000 0±0.000 5)g底泥于一系列350 mL加盖玻璃样品瓶中,并加入320 mL相应浓度的磷溶液,使底泥与磷溶液充分混合并保持泥水混合状态置于旋转混合器上,混合时间分为短期(1~72 h)和长期(7~30 d),取样时间分别为1、2、4、10、24、48、72 h和7、15、30 d.在各取样时间点取下样品瓶,3 000 r/min下离心15 min,取上层清液(即上覆水)测定ρ(P)和ρ(As),取下层冷冻干燥后测定底泥中w(TP)、w(TAs)及As和磷形态的质量分数.

1.3 测定指标及方法

上覆水及底泥中pH和Eh(氧化还原电位)采用哈希水质分析仪(HQ40D,苏州中昂仪器有限公司)测定;底泥磷形态采用SMT连续提取方法[11]提取,包括Ca2-P(磷酸二钙)、Ca8-P(磷酸八钙)、Al-P(磷酸铝盐)、Fe-P(磷酸铁盐)、O-P(闭蓄态磷)、Ca10-P(磷酸十钙),上覆水中ρ(P)、底泥中w(TP)及磷形态的质量分数均采用紫外分光光度计(AF810,北京吉天仪器有限公司)测定;As形态采用BCR连续提取法[12]提取,包括弱酸提取态、可还原态、可氧化态、残余态,上覆水中ρ(As)、底泥中w(TAs)及As形态的质量分数均采用氢化物发生原子荧光仪测定.

1.4 数据分析

底泥磷的吸附过程采用Sigmaplot 10.0软件实现等温吸附模型拟合,上覆水和底泥中理化指标的相关性分析利用SPSS 21.0软件完成.

1.4.1 吸附容量计算方法及等温吸附模型

吸附平衡时吸附量的计算公式:

$ Q_{\mathrm{e}}=\left(C_{0}-C_{\mathrm{e}}\right) \times V / m $ (1)

式中:Qe为吸附试验后底泥对磷的吸附量,mg/kg;C0为磷输入量,mg/L;Ce为吸附试验后磷质量浓度,mg/L;V为溶液体积,mL;m为底泥质量,mg.

Freundlich等温吸附模型:

$ Q_{\mathrm{e}}=K_{\mathrm{F}} \times C_{\mathrm{e}}^{n} $ (2)

式中,KF为吸附系数,n为非线性指数.

Langmuir等温吸附模型:

$ Q_{\mathrm{e}}=Q_{0} \times C_{\mathrm{e}} /\left(A+C_{\mathrm{e}}\right) $ (3)

式中:Q0为饱和吸附容量,mg/kg;A为半饱和常数[13].

固水分配系数的计算公式:

$ K_{\mathrm{d}}=Q_{\mathrm{e}} / C_{\mathrm{e}} $ (4)

式中,Kd为固水分配系数,L/kg.

1.4.2 生态风险评价方法 1.4.2.1 累积标准单位指标值

目前国际上常用累积标准单位指标值评估水体重金属污染,计算公式:

$ {\rm{CCU}} = M/C $ (5)

式中:CCU为累积标准单位指标值;M为重金属质量浓度的实测值,mg/L;C为水环境中重金属的评价标准值,mg/L,该研究中C选取GB 3838—2002中As的Ⅳ类水标准限值(0.1 mg/L).根据CCU将湖泊水质类型分为4类[14]:CCU<1,无污染;CCU为1~2,轻度污染;CCU为2~10,中度污染;CCU>10,重度污染.

1.4.2.2 淡水水生环境底泥质量指导值

该研究采用淡水水生环境底泥质量指导值(CCME)来评价底泥中w(TAs)和w(TP)的生态风险. LEL为最低效应水平,是大多数底栖动物的耐受含量,w(TP)的LEL值为600 mg/kg,w(TAs)的LEL值为6 mg/kg;SEL为最高效应水平,会对底栖动物产生不利影响,w(TP)的SEL值为2 000 mg/kg,w(TAs)的SEL值为33 mg/kg.当污染物浓度低于LEL时,为无生态风险;当污染物浓度在LEL与SEL之间时,为较低生态风险;当污染物浓度高于SEL时,为较高生态风险.

1.4.2.3 风险评价编码法

利用有效态As(弱酸提取态As)来评价底泥中As的有效性,进而对其生态风险进行评价.风险评价编码法将弱酸提取态As占比分为5个等级[15]:<1%为无风险;1%~10%为低风险;11%~30%为中等风险;31%~50%为高风险;>50%为极高风险.

2 结果与讨论 2.1 磷输入对底泥磷的吸附及As释放的影响 2.1.1 底泥磷的吸附特征分析

随着磷输入量的升高,底泥对磷的吸附能力逐渐增强〔见图 1(a)〕. Langmuir等温吸附模型拟合R2在0.84~0.96之间,短期(1~72 h)试验中,Q0(551.11~1 928.57 mg/kg)和A (4.46~25.57)均逐渐增大. Freundlich等温吸附模型拟合的R2在0.91~0.98之间,KF为97.51~218.99,n为0.27~0.44,n均小于1,说明底泥的高能吸附点位较多,底泥吸附磷以化学吸附为主导.随着磷输入量的升高,Kd逐渐降低,底泥对磷的吸附能力不断增强〔见图 1(b)〕,与Shapiro等[16-17]研究结果一致.

图 1 磷输入量及试验时间对底泥磷吸附能力的影响 Fig.1 Effect of exogenous phosphate concentration on the sorption of phosphate in sediment
2.1.2 底泥As的释放特征分析

短期试验中底泥As的释放量变化规律见图 2(a),结果显示,磷输入能够增加底泥中As的释放风险,当磷输入量为0~5 mg/L时,底泥As的释放量为0.004~0.009 mg/L,均不超过GB 3838—2002中Ⅲ类水标准限值(0.05 mg/L);当磷输入量为10~20 mg/L时,As释放量为0.052~0.080 mg/L,超过Ⅲ类水标准限值;而当磷输入量达60 mg/L时,As释放量为0.120 mg/L,超过Ⅴ类水标准限值(0.1 mg/L).磷和As均能形成相似的含氧阴离子,二者在底泥表面会产生竞争吸附作用,磷酸根吸附能力更强,砷酸根则更易释放且具有较高的迁移性[20].当磷输入量低于5 mg/L时,磷输入对As的迁移影响较小,并且在非事故排放条件下,天然水体中磷输入量远低于5 mg/L,因此短期内磷输入对于底泥中As的释放量影响不大,这与Mohan等[18-19]的研究结果类似.

图 2 磷输入量和试验时间对底泥As释放量的影响 Fig.2 Effect of phosphate concentration and experimental time release of arsenic in sediment

长期试验中,磷输入量为0~10 mg/L时,底泥中As的释放量随试验时间的延长呈下降趋势,而磷输入量为20~60 mg/L时,底泥As的释放量先升后降〔见图 2(b)〕.随试验时间的延长,底泥中As释放量呈短时间的升高然后降低,试验体系的Eh由第7天的相对氧化状态(Eh=110.00 mV)变为第15天的相对还原状态(Eh=-149.70 mV),导致AsO43-逐渐被还原为AsO33-,As溶解度增大,其释放量增加;第30天,释放到上覆水中的As又能重新吸附到底泥上,使其浓度降低.研究[21-24]显示,当水体的水动力条件、pH、氧化还原条件、竞争离子、有机质以及本土微生物等环境条件发生变化时,底泥中As的存在形态及相应的吸附特性均会发生改变,致使As重新被释放至水体中,底泥又可成为水体As污染的发生源,具体影响机理有待进一步探索.

采用CCU评价底泥中As释放的生态风险,随磷输入量的升高,短期试验中,CCU为0.12~3.43,上覆水中As的污染程度逐渐增加,由无污染变为中度污染;长期试验中,CCU为0.03~0.60,上覆水As的生态风险逐渐降低,均为无污染状态.磷输入短时间内会导致底泥As的释放量显著增加,但随着试验时间的延长,上覆水中ρ(As)降至无污染水平.

2.2 磷输入对As污染底泥中w(TP)和w(TAs)的影响及生态风险评价

底泥中w(TP)和w(TAs)随磷输入量的变化规律如图 3所示.由图 3可见,试验时间为第7、15天时,底泥中w(TP)差异较小,第30天时w(TP)为原始底泥的5倍.第7、15、30天底泥中w(TAs)平均值分别为(13.31±1.87)(10.39±0.74)(17.88±0.65)mg/kg.第7天,随着磷输入量的升高,底泥中w(TAs)呈下降趋势;第15、30天底泥中w(TAs)均变化较小.随试验时间的延长,底泥中w(TAs)呈先降后升趋势,与上覆水中ρ(As)规律相反,与As先从底泥释放进入上覆水后又再被重新吸附进入底泥的规律一致.

图 3 磷输入量对底泥中w(TP)和w(TAs)的影响 Fig.3 Effects of phosphate concentration on total phosphate and total arsenic in sediment

底泥中w(TP)的污染水平可分为3级[25]:重度污染〔w(TP)>1 300 mg/kg〕、中度污染〔500 mg/kg<w(TP)<1 300 mg/kg〕和轻度污染〔w(TP)<500 mg/kg〕.原始底泥中w(TP)为(473.77±48.42)mg/kg,属于轻度污染;随着磷输入量的升高,底泥中w(TP)逐渐增加.长期试验中,磷输入量为1~20 mg/L时,底泥中w(TP)为515.75~1 241.76 mg/kg,属于中度污染水平;磷输入量为60 mg/L时,底泥中w(TP)为1 850.13~2 339.41 mg/kg,属于重度污染水平.可见,上覆水中磷输入量对底泥中w(TP)有重要贡献.

底泥中污染物释放到水体中会造成二次污染,对环境具有潜在和持久的危害,其含量水平决定了对水生生物的危害程度[26].潜在生态风险评价结果显示,当磷输入量为0~1 mg/L时,底泥中w(TP)均低于LEL值,无生态风险;当磷输入量介于5~20 mg/L之间时,底泥中w(TP)在LEL~SEL之间,生态风险较低;当磷输入量达到60 mg/L时,随试验时间(7~30 d内)的延长,底泥中TP的生态风险呈上升趋势,第30天生态风险达到高水平.长期试验中,底泥中w(TAs)均在LEL~SEL之间,为低生态风险,说明As具有一定程度的潜在生态风险并且可能产生生态毒性效应,该结果与蔡艳洁等[27]采用潜在生态风险指数法和底泥质量基准法对阳宗海底泥As污染的评价结果一致.

2.3 磷输入对底泥磷和As形态的影响 2.3.1 磷输入对底泥磷形态的影响

Ca2-P是底泥或土壤的高效磷源,Ca8-P、Al-P和Fe-P是缓效磷源,而O-P、Ca10-P被认为是非活性磷的赋存形态,各结态磷相对含量的高低决定了底泥或土壤中磷素的整体活性[28].磷输入量对底泥中Ca2-P的影响较大,随试验时间的延长,底泥中w(Ca2-P)呈先升后降的趋势(见图 4),由于Ca2-P活性较高,在底泥中极易向其他结合态磷转化和分配,该规律与冉小萌等[29]的研究结果相同.底泥中w(Ca8-P)、w(Al-P)和w(Fe-P)均随着磷输入量的升高而逐渐增加,并随试验时间的延长呈先降后升的趋势.底泥中非活性的O-P和Ca10-P的质量分数则表现出随着磷输入量的升高而降低的趋势,随试验时间的延长变化规律不明显.磷输入量与底泥中w(Ca2-P)、w(Ca8-P)、w(Al-P)和w(Fe-P)均呈极显著正相关(P<0.01).底泥中磷的活性比是活性态磷〔Ca2-P、Ca8-P、Al-P、Fe-P〕与非活性磷〔O-P、Ca10-P〕质量分数的比值.第7、15、30天磷活性比分别为(1.21±1.06)(1.62±1.47) (2.05±2.16),表现出随着磷输入量的升高而增加的趋势.磷输入导致底泥中非活性磷向活性态磷转化,底泥成为磷“源”,水体生态风险增加.

图 4 磷输入量对底泥中磷形态转化的影响 Fig.4 Effect of phosphate concentration on the speciation transformation of phosphate in sediment
2.3.2 磷输入对底泥As形态的影响

磷输入量升高引起底泥活性态As占比增加,残渣态As逐渐向活性态As转化(见图 5).随着磷输入量的升高,底泥活性态As占比与原始底泥相比均有不同程度的增加,弱酸提取态As、可还原态As和可氧化态As占比的增幅分别为2.23%~3.39%、4.91%~18.36%和7.22%~16.93%,同时非活性As占比逐渐降低,降幅为16.40%~24.08%,当磷输入量达60 mg/L时,残余态As占比的降幅高达50%. Smith等[30]研究发现,磷和As在底泥或土壤中的竞争吸附机理非常复杂,可能与底泥或土壤存在不同类型的吸附点位有关. PO43-和AsO43-的竞争吸附主要发生在非专性吸附点位上,而专性吸附点位对PO43-和AsO43-的吸附是有选择性的,在这些位置基本不发生PO43-和AsO43-的竞争吸附.由相关性分析结果可知,各结合态As的质量分数与上覆水pH(变化范围为0.2~0.5)的相关性均不显著,而与上覆水的电导率、Eh呈显著相关,说明上覆水的电导率和Eh的变化可能是导致As形态转化的主要原因[31].风险评价编码法评价底泥As形态生态风险结果表明,底泥中弱酸提取态As占比均低于1%,可判定为无风险,磷输入量和试验时间对As形态生态风险影响不大.

图 5 磷输入量对底泥As形态转化的影响 Fig.5 Effect of phosphate concentration on the speciation transformation of arsenic in sediment

底泥中As形态转化的驱动力除物理化学作用外,微生物等生物因素也起到了至关重要的作用.微生物可通过介入氧化还原反应改变As的存在形态,影响底泥As的释放,改变其生物可利用性[32].同时,磷输入后微生物的种类及丰度的变化可能也会导致底泥As形态转化,从而影响As由底泥向水相释放的趋势.

3 结论

a) 随磷输入量升高和试验时间的延长,底泥对磷的吸附能力逐渐增加.湖滨湿地底泥中存在较多的高能吸附点位,底泥对磷的吸附以化学吸附占主导.

b) 磷输入量升高能促进底泥As的释放,当磷输入量为60 mg/L时,As的释放量超过GB 3838—2002中Ⅴ类标准限值(0.1 mg/L).底泥As的释放量在1~72 h内达到中度污染水平,在7~30 d内上覆水中As降至无污染水平.

c) 随磷输入量升高和试验时间的延长,底泥中w(TP)逐渐增加,第30天底泥中w(TP)为原始底泥的5倍;磷输入量为60 mg/L时,底泥中w(TP)处于重度污染水平.底泥中w(As)则呈先降后升的趋势,但部分As仍然留在上覆水中.底泥中As和磷的形态随磷输入量的升高而逐渐由非活性态向活性态转化,As和磷的生物可利用性增加,同时增加了生态风险.

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