环境科学研究  2020, Vol. 33 Issue (6): 1451-1458  DOI: 10.13198/j.issn.1001-6929.2019.05.27

引用本文  

莫华涛, 李海翔, 杨敏, 等. 基于硝酸盐缓释-功能微生物协同的污染底泥原位修复技术研究[J]. 环境科学研究, 2020, 33(6): 1451-1458.
MO Huatao, LI Haixiang, YANG Min, et al. In-situ Remediation of Contaminated Sediment Based on Nitrate Slow Release-Functional Microbial Compounding[J]. Research of Environmental Sciences, 2020, 33(6): 1451-1458.

基金项目

国家自然科学基金项目(No.51878197);北京市科技重大专项项目(No.Z181100005318001)
National Natural Science Foundation of China (No.51878197); Beijing Scientific and Technological Special Project, China (No.Z181100005318001)

责任作者

李海翔(1984-), 男, 湖北荆州人, 副教授, 博士, 主要从事水污染控制理论与技术研究, lihaixiang0627@163.com; 彭剑峰(1977-), 男, 山东泰安人, 研究员, 博士, 主要从事城市水环境管理与风险控制研究, pjf1995@163.com.

作者简介

莫华涛(1994-), 男, 广西梧州人, darkmarquess@foxmail.com

文章历史

收稿日期:2019-04-25
修订日期:2019-05-10
基于硝酸盐缓释-功能微生物协同的污染底泥原位修复技术研究
莫华涛1,2, 李海翔1, 杨敏2,3, 李锟2,3, 彭剑峰4    
1. 桂林理工大学环境科学与工程学院, 广西 桂林 541006;
2. 中国科学院生态环境研究中心, 中国科学院饮用水科学与技术重点实验室, 北京 100085;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 清华大学水质与水生态研究中心, 北京 100084
摘要:重污染底泥原位修复常需外加大量电子受体,但大量实践表明电子受体直接投加存在作用时效短、微生物利用效率低等问题.针对该问题,开发了电子受体缓释-功能微生物协同的复合环境功能材料,并探讨了功能材料对底泥原位修复效果.结果表明:①复合功能材料〔以Ca(NO32计,下同〕仅投加5.7 g/kg时,底泥中ORP(氧化还原电位)提升了60.17%~73.96%,AVS(酸可挥发性硫化物)去除率高达90%,是其他传统原位修复材料的1倍.②相较于单独投加Ca(NO32的修复方式,复合功能材料最大可去除上覆水中33.78%的ρ(TN),而且ρ(NH4+-N)也降低了27.90%.③复合功能材料同时促进上覆水中TP和CODCr的去除,其去除率分别在78%和30%以上.④从经济成本和对环境影响的角度出发,在工程应用上宜用电子受体:固定剂:促凝剂:发泡剂:塑形剂:复合微生物菌剂:水的质量比为1:5:0.5:0.5:0.1:1:1的复合功能材料.研究显示,硝酸盐缓释-功能微生物复合材料是一种高效的重污染底泥原位修复材料,能显著提升底泥和上覆水中污染物去除效率,降低ρ(NH4+-N)、ρ(CODCr),避免上覆水体受到二次污染.
关键词水体底泥    原位修复    电子受体缓释    功能微生物    复合功能材料    
In-situ Remediation of Contaminated Sediment Based on Nitrate Slow Release-Functional Microbial Compounding
MO Huatao1,2, LI Haixiang1, YANG Min2,3, LI Kun2,3, PENG Jianfeng4    
1. College of Environmental Science and Engineering, Guilin University of Technology, Guilin 541006, China;
2. Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Center for Water and Ecology, Tsinghua University, Beijing 100084, China
Abstract: In-situ remediation of black odorous water often requires the addition of a large number of electron acceptors, but a lot of practices have proved that the direct addition of electron acceptors has short-acting effects and low microbial action efficiency, which limits the development of in-situ remediation technology for heavily polluted sediments. In response to this problem, an environmental functional material for the electron-receptor slow release-functional microbial synergy was developed, and the in-situ repair effect of functional materials on the sediment was discussed. The results show that: (1) When only 5.7 g/kg of the composite functional material (as calcium nitrate) was used, the ORP (redox potential) of the sediment increased by 60.17%-73.96%, and the AVS (acid volatile sulfide) removal rate increased up to 90%, with removal efficiency being double that of the other traditional in-situ remediation materials. (2) Compared with the remediation of adding Ca(NO3)2 only, the composite functional material could remove 33.78% of TN and NH4+-N concentration was reduced by 27.90%. (3) The composite functional materials also promoted the removal of TP and CODCr in overlying water, the removal was as high as 78% and 30%, respectively. (4) From the perspective of economic cost and environmental impact, it was suggested to use compounding functional materials in engineering applications, with the mass ratio of electron acceptor:fixative:coagulant:foaming agent:plasticizer:compound microbial agent:water being 1:5:0.5:0.5:0.1:1:1. This study shows that the nitrate slow release-functional micro composite is a highly efficient in-situ remediation material for black odorous water sediments. It can significantly improve the removal efficiency of the sediments and overlying water pollutants, decrease the concentration of NH4+-N and CODCr, and prevent secondary pollution of the overlying water.
Keywords: sediment of black odorous water    in-situ repairment    electron receptor slow-release    functional microorganism    composite functional material    

近年来,大量针对黑臭水体底泥的疏浚工程实践表明,仅仅对重污染底泥采取疏浚处理并不能完全控制内源污染[1].底泥原位修复尽管能够快速地去除底泥中的各类污染物,但也存在破坏底泥生态系统、加剧污染物释放、破坏底栖生物栖息地等问题[2-3].而对疏浚后剩余底泥或轻污染底泥采取原位修复的技术,因其存在处理效率高、成本低、对环境影响小等无可比拟的优点,受到众多科研学者的重视.

底泥原位修复材料很多,但工程上常采取铁盐、铝盐、钙盐作为原位钝化剂(新型复合药剂原位修复底泥污染)有效控制内部负荷[4],但存在一定的水生生物潜在毒性[5],或对ORP(氧化还原电位)和pH变化较为敏感[6],因而逐渐被淘汰. Ca(NO3)2作为底泥修复中最常用的药剂之一,早在1976年就被应用于控制沉积物磷的释放和有机物的降解[7],近30年更是成为一种底泥原位修复的重要方式[8-10].虽然Ca(NO3)2成功治理污染底泥的案例常被报道[11],但是Ca(NO3)2快速投加,也会导致上覆水中ρ(NH4+-N)和ρ(TN)升高,进而加剧上覆水的污染程度[12-14],而低速缓释成为硝酸盐电子受体投加的最佳选择.此外,在材料上同时固定部分功能化微生物,能够实现硝酸盐和微生物协同调控微生境和底物,进而加速底泥污染物修复效率,但是针对于这些方面的相关内容国内外开展研究相对较少.

针对底泥原位修复中Ca(NO3)2等电子受体作用时间短、利用率低、宜导致ρ(NH4+-N)和ρ(TN)升高等问题,该研究制备了硝酸盐缓释-功能微生物复合功能材料,协同修复黑臭水体底泥,并对比探讨了不同复合功能材料对底泥和上覆水中污染物去除效果,并从环境和经济的角度确定最好的复合功能材料,以期为工程实践提供理论支持和技术借鉴.

1 材料与方法 1.1 试验药剂和底泥

基于笔者所在课题组前期研究中制备的羧甲基纤维素钠(CMC)、聚乙二醇(PEG)、海藻酸钠、水泥等硝酸盐缓释材料,该研究中的复合工程材料以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为发泡剂、以黏土:高岭土:硅藻土质量比为3:1:6配制塑形剂、以Ca(NO3)2为电子受体、以复合微生物菌剂(包括硝化菌群、反硝化菌群、芽孢杆菌、假单胞菌、活化酶和营养物质,购自广州微生源环境技术有限公司)为功能微生物、以硅酸盐水泥为固定剂、以CaCO3:Na2SiO3:CaCl2:CaSO4质量比为1:4:2:3配制促凝剂.除复合微生物菌剂外,其余药剂均购自国药集团化学试剂北京有限公司,纯度为分析纯.各复合功能材料按照电子受体:固定剂:促凝剂:发泡剂:塑形剂:复合微生物菌剂:水的质量比分别为1:2:0.5:0.5:0.1:1:1、1:3:0.5:0.5:0.1:1:1、1:4:0.5:0.5:0.1:1:1、1:5:0.5:0.5:0.1:1:1均匀混合,编号依次记为A、B、C、D,并填充于正方体模具(2 cm×2 cm×2 cm)中,在自然条件下凝固、脱模即完成制备.最后形成的多孔材料(见图 1)比表面积大,有利于微生物附着.

图 1 复合功能材料形成的多孔结构 Fig.1 Porous structure formed by composite functional materials

试验底泥取自沈阳某小河水体表层0~40 cm,并用塑料桶采集相同地点的河水,将收集到的底泥和水样放入4 ℃的冷库中,试验前去除底泥样品中的石块、树枝等杂物,并对其进行均化处理.经测定,底泥的ORP为-189.4、含水率为45.84%、w(AVS) (AVS表示酸可挥发性硫化物)为675.46 mg/kg;上覆水中pH为7.32、ρ(NH4+-N)为4.72 mg/L、ρ(TN)为18.4 mg/L、ρ(TP)为2.03 g/L、ρ(CODCr)为62 mg/L.

1.2 试验方法 1.2.1 复合功能材料基本特性试验

分别取1.1节中编号为A~D的复合功能材料投加至500 mL烧杯中,投加量均为5 g;同时,设置一个投加等量Ca(NO3)2的对照组,并加入500 mL超纯水和5 g叠氮化钠进行Ca(NO3)2的缓释试验.采用场发射扫描电子显微镜(SU-8020,日本Hitachi公司)观察复合功能材料,考察复合功能材料的基本特性.

1.2.2 复合功能材料原位修复试验

分别取2 kg均化后的湿底泥置入6个反应器中,分别标记为P0~P5. P0为不加复合功能材料的空白对照组;P1是将Ca(NO3)2投至底泥中部,对底泥进行单一的Ca(NO3)2修复;P2~P5分别依次投加1.1节中编号为A~D的复合功能材料,将其直接投至水中,对底泥进行Ca(NO3)2修复和微生物修复.试验于室温(20 ℃)下进行,泥水体积比为1:2,用虹吸法注入河水,避免扰动底泥.根据底泥的AVS估算投加量,投加量〔以Ca(NO3)2计,下同〕约为5.7 g/kg.

试验采样的时间为试验开始运行的第1、3、5、7、11、15、21和30天,每次采样后补充因取样和蒸发而损失的水量.采样包括上覆水体和底泥,采集后进行即时测定,测定指标包括底泥中w(AVS)、ORP以及上覆水中ρ(TN)、ρ(TP)、ρ(NH4+-N)、ρ(CODCr)、pH.试验数据分析和作图采用Origin 9.0软件.

1.3 复合功能材料原位修复试验装置

复合功能材料原位修复试验采用6个高为300 mm、直径为150 mm的有机玻璃圆柱体作为反应装置(见图 2),周围包裹有遮光材料以模拟河道底泥(底泥高度为80 mm)无光的条件,装置侧面设有距离底部60 mm的取样口.

图 2 试验装置 Fig.2 Experimental device
1.4 测试方法

底泥中w(AVS)先冷扩散法提取,再采用对氨基二甲基苯胺分光光度法测定;ORP采用便携式多参数水质分析仪(Ponsel Odeon Photopod,法国Ponsel公司)测定;ρ(TP)采用微波消解-磷钼蓝分光光度法测定[15].

上覆水中ρ(TP)采用钼锑抗分光光度法;ρ(TN)采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法测定;ρ(NH4+-N)采用纳氏试剂光度法测定;pH采用310P-01型pH计(德国Thermo Fisher公司)测定;ρ(CODCr)采用重铬酸钾法测定;ρ(NO2--N)采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法测定;ρ(NO3--N)采用紫外分光光度法测定.各指标均重复测3次,保留分析误差允许范围内的测定数据,取平均值作为最终的测定结果,并计算标准偏差.

2 结果与讨论 2.1 复合功能材料的基本特性

图 3为复合功能材料的NO3-释放率.由图 3可见,复合功能材料在前期上升速率较快,而在后期逐渐保持趋向于平衡,在第15天,编号为A~D的复合功能材料和对照组的NO3-释放率分别为86.30%、82.56%、77.49%、72.12%和99.6%,对照组没有用复合功能材料固定Ca(NO3)2,在第一天释放率接近100%,编号为A~D的复合功能材料的NO3-释放率随时间延长逐渐增大,这说明复合功能材料可以固定Ca(NO3)2[16],有效地降低了Ca(NO3)2释放率,达到缓慢释放的目的,避免其投入水中快速溶解而流失.此外,编号为A~D的复合功能材料的NO3-释放率大小依次为A>B>C>D,这是因为固定剂含量从A~D逐渐增大,使得其对NO3-固定效果依次为A<B<C<D.

注:A、B、C、D分别表示电子受体:固定剂:促凝剂:发泡剂:塑形剂:复合微生物菌剂:水的质量比分别为1:2:0.5:0.5:0.1:1:1、1:3:0.5:0.5:0.1:1:1、1:4:0.5:0.5:0.1:1:1、1:5:0.5:0.5:0.1:1:1的复合功能材料.下同. 图 3 复合功能材料的NO3-释放率 Fig.3 Release rate of NO3- for composite functional materials

图 4为复合功能材料的FE-SEM表征.由图 4可见:编号为A的复合功能材料表面粗糙,空隙多而大,结构相对松散;编号为D的复合功能材料表面光滑平整,空隙少而小,结构相对致密;编号为B、C的复合功能材料表面形貌差异介于编号为A和D的复合功能材料之间,可能是由于固定剂投加量增加,导致其在结构上出现了差异,这也从微观上解释了编号为A~D的复合功能材料的NO3-释放率呈现A>B>C>D的现象.

图 4 复合功能材料的FE-SEM表征 Fig.4 FE-SEM characterization of composite functional materials
2.2 复合功能材料对上覆水中pH和底泥中ORP的影响

复合功能材料对上覆水中pH和底泥中ORP的影响见图 5.由图 5可见,添加复合功能材料后各体系的pH均在试验期内有所下降,这可能是由于Ca(NO3)2提供化合态的氧,促进微生物的生化反应从而影响了pH的变化[17-18].在第30天,P0~P5的pH分别为7.42、7.10、7.19、7.07、7.15、和7.12.通过显著性分析可知,P1~P5的P值均小于0.05. pH的波动幅度依次为P0<P1<P2<P3<P4<P5,这是由于复合功能材料能在一定程度上固定Ca(NO3)2,固定剂含量越多,缓释Ca(NO3)2的效果越好,pH波动越低,即对上覆水中pH的影响越小.

图 5 上覆水中pH和底泥中ORP变化情况 Fig.5 Changes in pH of overlying water and ORP of sediments

图 5也可以看出,添加复合功能材料后各体系的底泥中ORP在试验期内均上升,这与前人研究的结果一致[19-20].在试验结束时,P0~P5的ORP分别为-200.11、-113.1、-79.7、-65.6、-52.1和-73.7 mV.对比P1~P5可知,ORP增幅分别为43.48%、60.17%、67.22%、73.96%和63.17%,说明投加复合功能材料对底泥中ORP的提升效果更明显.此外,P1的ORP在第15天后出现下降趋势,P2~ P5的变化规律较为一致,峰值均出现在15 d之后,且出现峰值之后,ORP的降幅均小于P1,这可能是复合功能材料固定Ca(NO3)2,对其起到了缓释作用,避免Ca(NO3)2流失,使Ca(NO3)2能长时间地作用于底泥,对底泥进行修复.

2.3 复合功能材料对上覆水中ρ(NH4+-N)和ρ(TN)的影响

复合功能材料对上覆水中ρ(NH4+-N)和ρ(TN)的影响分别见图 6.由图 6可见,试验开始阶段上覆水中ρ(NH4+-N)均呈上升趋势,这是由于底泥含氮有机物通过微生物的矿化作用转变为NH4+-N[21],通过浓度扩散,从底泥中转移到上覆水中[22]. P1~P5对NH4+-N的去除率分别为-15.23%、12.22%、12.97%、14.85%和16.92%,P5对NH4+-N的去除率最好.试验结束后对复合功能材料进行检查,发现复合功能材料表面长有生物膜,这是因为复合功能材料中含有复合微生物菌剂,微生物会将复合药剂作为载体,逐渐在其表面形成生物膜,促进NH4+-N的降解.同时,复合功能材料投加总量依次为P2<P3<P4<P5,即P5能够提供最多的微生物载体,附着更多的微生物,且通过微生物降解作用,使得上覆水中ρ(NH4+-N)快速降低;而P1不能对NH4+-N进行有效去除的原因可能是,高浓度的NO3--N对微生物有抑制作用[18],使微生物降解NH4+-N的速度变慢,最终在试验期内不能明显地观察到NH4+-N的去除.

图 6 上覆水中ρ(NH4+-N)和ρ(TN)的变化情况 Fig.6 Variations of concentration of NH4+-N and TN in overlying water

通过峰值和试验结束时的数值对比可知,P1~P5的降幅分别为9.34%、24.43%、24.63%、22.32%和23.53%,并且在试验结束时,P1的ρ(NH4+-N)相较于P2~P5,分别高出23.82%、26.10%、24.47%和27.90%,这说明相比于单独投加Ca(NO3)2对底泥进行修复,复合功能材料因具有Ca(NO3)2和微生物两种修复手段而使得修复效果更明显,同时解决了因进行单一Ca(NO3)2修复而使上覆水体被二次污染的问题.此外,P0~P5在第30天的ρ(NH4+-N)分别为5.32、6.13、4.67、4.53、4.63和4.42 mg/L,相比于前人的研究[23]ρ(NH4+-N)虽然较高,但下降的趋势明显,并且该研究由于试验时间相对较短,所以没有能够在反应稳定时观测到ρ(NH4+-N)降至足够低的水平.

图 6也可以看出,ρ(TN)和ρ(NH4+-N)的变化有着相似规律,有研究[24]指出,向底泥投加Ca(NO3)2会使得上覆水中ρ(TN)增加,可能会使得上覆水受到二次污染,而且对水生生物有毒害作用.通过峰值和试验结束时的数值对比可知,P1~P5的降幅分别为24.16%、28.57%、27.85%、29.33%和33.78%,并且在试验结束时,P2~P5的ρ(TN)相较于P1分别低了18.92%、22.97%、28.38%和33.78%,这说明复合功能材料因其表面生物膜的作用使得上覆水体的ρ(TN)在一定程度上降低.此外,在第5天以后,P2~P5的ρ(TN)曲线比P1更陡,这说明P2~P5相较于P1,ρ(TN)有继续下降的潜力.复合功能材料的使用,限制了ρ(TN)的上升幅度,并使之在微生物的作用下迅速下降,避免因进行单一Ca(NO3)2修复而对水生生物产生毒害作用.

综上,和传统的修复手段〔仅投加Ca(NO3)2进行修复〕相比,使用复合功能材料修复具有避免ρ(NH4+-N)和ρ(TN)升高的优点,进而避免出现NH4+-N污染上覆水体的风险.

2.4 复合功能材料对上覆水中ρ(TP)和ρ(CODCr)的影响

图 7为复合功能材料对上覆水中ρ(TP)和ρ(CODCr)的影响.由图 7可见,P1~P5的ρ(TP)均呈现出下降的趋势,这是由于复合功能材料中的Ca2+和上覆水中的磷结合生成稳定的钙磷,并且吸附在底泥颗粒的表面,从而达到去除上覆水中磷的效果[25],此外NO3-对磷的释放也有抑制作用[26].到试验结束为止,P1~P5磷的去除率分别为70.44%、78.33%、79.31%、79.80%和80.19%,P1和P2~P4产生差别的原因可能是,复合功能材料中含有CaSO4、CaCl2等促凝剂,在投加到水体的同时也能释放一部分Ca2+,可以促进磷的去除.此外,在试验过程中可以看到,P1~P5底泥的颜色从黑色逐渐变成黄褐色,说明不管是投加Ca(NO3)2还是投加复合功能材料,均可以对底泥起到修复作用,而从除磷的角度看,复合功能材料除磷的效果比单一投加Ca(NO3)2的效果更好.

图 7 上覆水中ρ(TP)和ρ(CODCr)的变化情况 Fig.7 Variations of concentration of TP and CODCr in overlying water

图 7也可以看出,投加复合功能材料后各组的ρ(CODCr)变化规律基本一致,前期ρ(CODCr)持续上升,之后逐渐下降,这和前人的研究结果[27]一致.向底泥投加Ca(NO3)2增加了底泥中的电子受体,刺激土著微生物的活动,促进有机物的分解,释放更多的小分子有机物进入水体[28],同时经过水中微生物的降解作用,降低上覆水中ρ(CODCr)[29].试验结束时,P1~P5的CODCr去除率分别为23.39%、30.03%、31.26%、33.48%和36.71%,说明复合功能材料对CODCr的去除效果比单一投加Ca(NO3)2的去除效果更好.另外,P5对CODCr的去除效果最好,相比P1降低了20.83%,说明复合功能材料表面形成的生物膜可以有效地去除上覆水中ρ(CODCr),微生物的量越多去除效果越好,这与 2.2节中的结论一致.

2.5 复合功能材料对底泥中w(AVS)的影响

图 8为复合功能材料对底泥w(AVS)的影响.由图 8可见,在整个试验期间,P0的w(AVS)无明显变化,到试验结束为止,P1~P5的AVS去除率分别为84.03%、87.92%、88.80%、89.80%和90.99%,这说明投加Ca(NO3)2能有效地去除底泥中的AVS,而且复合功能材料的去除效果比单一投加Ca(NO3)2的去除效果更好,与其他传统原位修复材料[30]相比,复合功能材料的去除率约高出一倍;P1在前15 d的最大降幅达28.79%,大于P2~P5的最大降幅,这可能是复合功能材料对Ca(NO3)2的缓释作用,使得在相同时间内释放出Ca(NO3)2的量比P1的要低.此外,在第30天,P2~P5的w(AVS)分别比P1低出24.35%、29.87%、36.15%和43.56%,这是由于复合功能材料中的微生物和土著微生物在Ca(NO3)2的刺激作用下共同去除AVS,由于P5复合功能材料投加的总量最多,可以附着的微生物也更多,所以去除效果最好.

图 8 底泥中w(AVS)的变化情况 Fig.8 Changes in AVS in the sediment
2.6 经济成本分析和最佳复合功能材料选择

根据文献[31]提供的方法,计算并比较除磷成本,表 1为每吨药剂的价格,表 2为A~D复合功能材料的除磷成本分析.

表 1 药剂价格统计 Table 1 Reagent price list

表 2 除磷经济成本分析 Table 2 Economic cost analysis of P removal

因单一投加Ca(NO3)2会有二次污染上覆水的风险,所以对黑臭水体修复宜采用投加复合功能材料的方式.综上,P5使用了编号为D的复合功能材料,对NH4+-N、TP、CODCr、AVS的去除率均高于其他组,对上覆水体pH的扰动最小,并且ORP的增幅与P2~P4相差不大.此外,编号为D的复合功能材料除磷成本最低,为0.088 5元/g(见表 2),远低于Lürling等[31]用改性膨润土除磷成本(1.83元/g)和WANG等[32]用海绵铁和Ca(NO3)2共同除磷的成本(1.19元/g).从对环境的影响和经济投入的角度考虑,在工程应用中宜选用编号为D的复合功能材料.

3 结论

a) 相较于直接投加Ca(NO3)2,使用复合功能材料原位修复黑臭水体底泥对上覆水中pH影响较小,同时可以有效地提高底泥中ORP,避免上覆水中ρ(TN)、ρ(NH4+-N)升高及受到二次污染的风险.制备的复合功能材料具有良好的缓释效果,在第15天,编号为A~D的复合功能材料NO3-释放率分别为86.30%、82.56%、77.49%和72.12%.

b) 制备的复合功能材料对底泥和上覆水中污染物的去除效果好,可以有效地去除78.33%~80.19%的TP;30.03%~36.71%的CODCr和87.92%~90.99%的AVS.

c) 使用复合功能材料修复黑臭水体,其效果好于单独投加Ca(NO3)2的修复,在同等的效果下复合功能材料除磷的成本仅为0.09元/g,是传统原位修复方式的除磷成本的4.37%~6.72%,从经济成本和对环境影响的角度综合考虑,在实际工程应用中宜选用编号为D的复合功能材料.

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